原子与分子物理学报, 2008, 25 (2): 274, 网络出版: 2008-08-17  

FeCH2+H2→Fe+CH4反应机理的密度泛函理论研究

Theoretical Study on the reaction of FeCH2+H2→Fe+CH4
作者单位
1 长江师范学院化学及环境科学系,重庆,408003
2 绿色化学与技术教育部重点实验室四川大学化学学院,成都,610064
摘要
采用密度泛函理论(DFT)中的UB3LYP方法在6-311+G(2d,2p)水平上研究了五重态和三重态的FeCH2与H2反应的机理,在UB3LYP结构优化的基础上,用耦合簇理论方法UCCSD(T)在相同水平下对各驻点进行了单点能校正.结果表明,该反应在三重态和五重态上的势能面非常相似,存在两个过渡态(TS1、TS2)和两个中间体(M1、M2).反应的第一步是产生分子复合物(H2)FeCH2,其能量分别比反应物低16.6(五重态)和20.3kJ/mol(三重态);第二步是H2的加成形成HFeCH3中间体,第三步是CH4的消除反应.其中CH4的消除为整个反应的速控步骤.H-H键的活化在五重态上是不可逆的,反应将最终形成五重态产物,整个反应可放出能量300.6kJ/mol.
Abstract

徐建华, 胡常伟. FeCH2+H2→Fe+CH4反应机理的密度泛函理论研究[J]. 原子与分子物理学报, 2008, 25(2): 274. 徐建华, 胡常伟. Theoretical Study on the reaction of FeCH2+H2→Fe+CH4[J]. Journal of Atomic and Molecular Physics, 2008, 25(2): 274.

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