非线性双线原子荧光技术的标定新方法

方波浪; 胡志云; 陶波; 叶景峰

doi:doi:10.3788/AOS201737.1112001

光学学报, 2017, 37 (11): 1112001, 网络出版: 2018-09-07

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New Calibration Method for Nonlinear Two-Line Atomic Fluorescence

论文大纲

方波浪胡志云 ^*陶波叶景峰

作者单位

西北核技术研究所激光与物质相互作用国家重点实验室, 陕西西安 710024

测量燃烧诊断温度激光诱导荧光吸收光谱 measurement combustion diagnosis temperature laser-induced fluorescence absorption spectrum

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摘要

针对非线性双线原子荧光技术(NTLAF)测温过程复杂度高的问题,提出了利用可调谐二极管吸收光谱技术(TDLAS)的标定方法。该方法将三个标定常数合并为一个,由荧光强度与TDLAS实时路径积分温度迭代求解获得该标定常数,最后获得温度。借助数值方法模拟了利用TDLAS标定NTLAF温度的过程,分析了不同温度分布及迭代初值对该方法的影响。温度反演结果与传统使用点标定方法的精度近似相等,温度反演误差均小于5%;不同温度分布对该标定方法的影响较小;选用合适的迭代初值,总能够获得唯一的标定常数。

Abstract

This work aims at covering the shortage of the complex measurement procedure of nonlinear two-line atomic fluorescence (NTLAF), and a new calibration method based on tunable diode laser absorption spectroscopy (TDLAS) is proposed. First, three calibration constants are combined into one. The new constant is calculated by an iteration of the fluorescence intensity and TDLAS real-time path integral temperature. Finally, the temperature profile is deduced. Numerical simulations for the calibration of NTLAF temperature by TDLAS are performed. The influence of temperature profiles and initial values is analyzed. The precision of the simulation results is almost equivalent to that obtained by conventional point-wise temperature calibration methods, and the uncertainty is within 5%. Different temperature profiles have little influence on this calibration method. A proper initial value will always result in the same final value.

1 引言

瞬态二维温度定量测量对湍流燃烧的机理研究及工程应用均具有非常重要的价值^[1]。传统的测量手段,如热电偶、红外热像仪、散斑照相等,无法满足燃烧场温度的多维、原位、高时空分辨率测量需求^[2]。非线性双线原子荧光技术(NTLAF)是一种非常有前景的燃烧场二维温度光学测量技术,具有空间分辨率高、信号信噪比高、测温精度较高、时间分辨率高、抗干扰能力强及测温范围宽等优点。

目前,围绕NTLAF的测温原理、测温适用性及原子注入方式等方面已开展了许多工作。2009年,Medwell等^[3]首先提出NTLAF测温方法,并采用实验手段对该方法进行验证,得出了NTLAF是一种非常有前景的湍流燃烧场二维温度测量技术的结论。2011年,Chan等^[4-5]将NTLAF应用于含有碳烟的燃烧火焰测量,实验评估了该技术对碳烟的抗干扰能力,发现荧光信号的主要干扰来源于碳颗粒的先行物多环芳烃(PAH)。2012年,Chan等^[6-7]对NTLAF中的原子注入关键技术展开了研究,提出了采用激光烧蚀铟金属的方法。传统采用注入氯化铟的方法注入铟原子,由于氯化铟需经过火焰面才能分解产生铟原子,所以仅能探测火焰面后的温度分布。而采用激光烧蚀铟金属的方法注入铟原子能够拓宽测温区域。2013年,Medwell等^[8-9]将NTLAF技术成功应用于湍流扩散火焰的二维温度场测量。2015年,Gu等^[10]利用带宽为1.2 nm的窄带滤光片收集荧光信号,降低了PAH对荧光信号的干扰,提高了测温精度。2015年,Borggren等^[11]提出采用三甲基铟作为媒介注入铟原子。三甲基铟受热易挥发分解。该方法与传统采用氯化铟作为媒介的方法相比,明显提高了铟原子荧光信号信噪比。这些关键技术的研究极大地推进了NTLAF的发展。然而,NTLAF测温过程较为复杂,需要标定,这限制了其在工程中的广泛应用。目前学者们在NTLAF标定方面的相关研究还较少。

NTLAF需要标定三个系数,分别为C_A、C_S和C_T。C_A与C_S分别利用激光诱导荧光反Stokes与Stokes过程中入射激光强度与荧光强度之间的关系得出,需进行多次实验测量,且由于入射激光强度与标定源的不稳定性,测量次数会进一步增加,因此需要耗费大量时间。C_T主要与荧光收集系统有关,而直接测量荧光收集系统的参数较为困难,通常由待测区域内的已知温度反演得到,通过点温度测量方法可测得该已知温度。常用于NTLAF标定的点测温方法包括热电偶与相干反Stokes拉曼散射技术(CARS)。热电偶虽简单易用,但属于侵入式测量技术,对流场有干扰,较难得到原位温度;CARS虽具有测温精度高的优点,但所需测量设备昂贵,测温原理复杂^[12-14]。

本文提出了基于可调谐二极管吸收光谱技术(TDLAS)标定NTLAF的方法。简要介绍了NTLAF和TDLAS的测温原理,给出了TDLAS标定NTLAF的方法,采用数值模拟的手段验证了该方法的可行性。因为TDLAS具有设备小巧、在线测量等优势,与传统的NTLAF标定方法相比,TDLAS能简化实验过程,降低系统复杂度,有利于NTLAF的广泛应用。

2 基本原理

2.1 NTLAF测温原理

图 1. NTLAF能级跃迁过程

Fig. 1. Energy transitions in NTLAF

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NTLAF利用激光诱导铟原子荧光的Stokes与反Stokes过程获取温度,如图1所示。在Stokes过程中,采用波长为410 nm的入射激光将处于5p_1/2态的粒子激发到6s_1/2态,探测波长为451 nm的荧光。在反Stokes过程中,采用的入射激光波长为451 nm,而探测荧光的波长为410 nm。通过入射激光强度与荧光强度可以获得基态5p_1/2与5p_3/2的粒子数分布,进一步根据波尔兹曼分布律得出温度分布。稳态平衡近似假定下,温度与入射激光强度、荧光强度之间的关系可表示为^[3]

\begin{matrix} T = \frac{ΔE / k}{\ln (F_{21} / F_{20}) + \ln (1 + C_{S} / I_{20}) - \ln (1 + C_{A} / I_{21}) + \ln C_{T}}, (1) \end{matrix}

式中T为温度,I₂₀与I₂₁分别表示Stokes与反Stokes过程中入射激光的强度,F₂₁与F₂₀分别表示Stokes与反Stokes过程中探测的荧光强度,ΔE表示铟原子5p_1/2与5p_3/2态的能级差,k为波尔兹曼常数。(1)式表明,要想获得温度,在已知荧光强度与入射激光强度的情况下,还需要已知三个标定常数。

2.2 TDLAS波长扫描直接吸收法测温

TDLAS基于吸收光谱理论测温,测温方法通常分为波长扫描直接吸收法与波长调制法^[15-18]。波长扫描直接吸收法具有测温原理简单、无需额外标定的优点,所以采用波长扫描直接吸收法进行讨论。在波长扫描直接吸收法中,通过连续调节入射激光波长使其扫过选定的待测介质的两条吸收谱线,利用吸收强度获得两条吸收线上的粒子数分布,进而根据波尔兹曼分布律获得温度。温度与谱线强度之间的关系可表示为

\begin{matrix} T_{TDLAS} = \frac{(E_{2}^{″} - E_{1}^{″}) h c / k}{\ln \frac{\int_{0}^{L} P (x) X (x) S_{1} (T) dx}{\int_{0}^{L} P (x) X (x) S_{2} (T) dx} + \ln \frac{S_{2} (T_{0})}{S_{1} (T_{0})} + \frac{h c}{k} \frac{(E_{2}^{″} - E_{1}^{″})}{T_{0}}}, (2) \end{matrix}

式中T_TDLAS表示TDLAS测量得到的路径积分温度,h为普朗克常数,c为光速, $\begin{matrix} {E_{1}}^{"} \end{matrix}$ 与 $\begin{matrix} {E_{2}}^{"} \end{matrix}$ 表示两条吸收谱线的能级能量,S₁(T)与S₂(T)表示吸收谱线强度,T₀表示参考温度,P(x)表示局部环境压力,X(x)表示吸收分子的物质的量分数,L表示吸收路径长度。(2)式表明路径积分温度与路径上的温度、压力、组分浓度等有关。

2.3 利用TDLAS标定NTLAF温度

在NTLAF单次测量中,忽略片状激光强度分布不均匀的情况,将入射激光强度在整个测量区域内视为定值,则(1)式可表示为

\begin{matrix} T = \frac{ΔE}{k} {(\ln \frac{F_{21}}{F_{20}} + C)}^{- 1}, (3) \end{matrix}

式中C为新的标定常数,与原标定系数C_S、C_A与C_T以及入射激光强度等有关。简化(1)式后减少了标定系数的数量,降低了实验复杂性,但对实验技术提出了更高的要求。一方面需要对片状入射激光的均匀性作特别处理。另一方面,由于每次单帧测量之间的入射激光强度不同,所以需要对C进行实时标定。可参见文献[ 19]解决光片匀化问题。而对于实时标定而言,TDLAS能够很方便地提供温度标定参数。

(3)式表明,使用TDLAS标定NTLAF的问题成为如何使用路径积分温度T_TDLAS确定标定系数C的问题。路径积分温度T_TDLAS是吸收路径上温度分布T的加权平均,直接通过T_TDLAS确定T有困难。反之,在已知T的情况下容易获得T_TDLAS。进一步考察(2)式,要想获得T_TDLAS,不仅需要已知T,还需已知压力和浓度分布。通常利用TDLAS进行测温时,认为影响路径积分温度的主要因素为温度的不均匀分布,可以将压力与组分浓度提到积分号之前并消去^[18],将(2)式变为

\begin{matrix} T_{TDLAS} = \frac{(E_{2}^{″} - E_{1}^{″}) h c / k}{\ln \frac{\int_{0}^{L} S_{1} (T) dx}{\int_{0}^{L} S_{2} (T) dx} + \ln \frac{S_{2} (T_{0})}{S_{1} (T_{0})} + \frac{h c}{k} \frac{(E_{2}^{″} - E_{1}^{″})}{T_{0}}} 。 (4) \end{matrix}

采用迭代方法获得(3)式中的C。给定初始C值,将荧光强度代入(3)式得到吸收路径上的温度分布为

\begin{matrix} T_{n} = \frac{ΔE}{k} {(\ln \frac{F_{21}}{F_{20}} + C_{n})}^{- 1}, (5) \end{matrix}

式中T_n表示第n次迭代后获得的温度分布,C_n为第n次迭代获得的标定常数。将该温度分布代入(4)式,得到路径积分温度为

\begin{matrix} T_{TDLAS, n} = \frac{(E_{2}^{″} - E_{1}^{″}) h c / k}{\ln \frac{\int_{0}^{L} S_{1} (T_{n}) dx}{\int_{0}^{L} S_{2} (T_{n}) dx} + \ln \frac{S_{2} (T_{0})}{S_{1} (T_{0})} + \frac{h c}{k} \frac{(E_{2}^{″} - E_{1}^{″})}{T_{0}}} 。 (6) \end{matrix}

如果计算得到的路径积分温度 $\begin{matrix} {T_{TDLAS,}}_{n} \end{matrix}$ 与测量得到的积分温度T_TDLAS之间满足

\begin{matrix} |T_{TDLAS} - T_{TDLAS, n}| \leq ε, (7) \end{matrix}

则认为当前给定的路径温度分布为实际温度分布,即得出标定系数为C_n。否则,更新标定常数。(7)式中ε为阈值,可根据具体精度要求给定。

由于(6)式的复杂性,所以很难用解析的方法得出更新标定系数的公式。当吸收路径上的温度为常量时,使用TDLAS测量后必然得到相同的温度。结合(5)式与(6)式,假定n+1次迭代后收敛,则必须满足

\begin{matrix} T_{TDLAS} = \frac{ΔE}{k} {(\ln \frac{F_{21}}{F_{20}} + C_{n + 1})}^{- 1} 。 (8) \end{matrix}

对比(8)式与(5)式,可得出标定常数的更新公式为

\begin{matrix} C_{n + 1} = C_{n} + 1 / T_{TDLAS} - 1 / T_{TDLAS, n} 。 (9) \end{matrix}

3 模拟方法

采用数值模拟的手段验证利用TDLAS标定NTLAF的方法。首先建立激光诱导铟原子荧光过程的数学模型,计算给定温度分布T₀下的荧光强度。给出水对激光的吸收强度与温度之间的关系,进而利用TDLAS直接吸收法的测温原理计算路径积分温度。利用提出的基于TDLAS标定NTLAF的方法计算标定系数,给出路径上的温度分布。将计算结果与初始设定温度分布T₀进行对比即可得出结论。

3.1 激光诱导铟原子荧光过程

Stokes过程与反Stokes过程均可采用三能级速率方程进行描述^[18]。Stokes过程可表示为

\begin{matrix} \{\begin{matrix} d N_{0} / dt = - (B_{02} I_{02} + R_{01}) N_{0} + (B_{20} I_{20} + A_{20} + Q_{20}) N_{2} + R_{10} N_{1} \\ d N_{1} / dt = (A_{21} + Q_{21}) N_{2} + R_{01} N_{0} - R_{10} N_{1} \\ d N_{2} / dt = B_{02} I_{02} N_{0} - (B_{20} I_{20} + A_{21} + A_{20} + Q_{20} + Q_{21}) N_{2} \end{matrix}, (10) \end{matrix}

反Stokes过程可表示为

\begin{matrix} \{\begin{matrix} d N_{0} / dt = - R_{01} N_{0} + (A_{20} + Q_{20}) N_{2} + R_{10} N_{1} \\ d N_{1} / dt = - (B_{12} I_{12} + R_{10}) N_{1} + (B_{21} I_{21} + A_{21} + Q_{21}) N_{2} + R_{01} N_{0} \\ d N_{2} / dt = B_{12} I_{12} N_{0} - (B_{21} I_{21} + A_{21} + A_{20} + Q_{20} + Q_{21}) N_{2} \end{matrix}, (11) \end{matrix}

式中I表示入射激光强度,R表示碰撞转移速率,B表示受激吸收或辐射爱因斯坦系数,A表示自发辐射系数,Q表示碰撞淬灭速率,下标ij表示由能级i到能级j,N表示能级粒子数,下标0、1和2分别表示铟原子能级。

模拟入射激光脉冲时采用的波形表达式为

\begin{matrix} I = I_{0} a t^{b} \exp (- ct), (12) \end{matrix}

式中I₀表示当波形为矩形时的激光强度,a表示归一化常数,b表示脉冲激光的上升沿,c表示脉冲激光的下降沿。计算时,b取2.5,c取1.2 ns^-1,此时a=2.848。通过改变I₀的大小可改变入射激光的强度。

由于6s_1/2与5p态的能级间隔很大,所以可认为初始条件下6s_1/2轨道上无粒子数分布。另外,在实际燃烧场中,虽然存在温度梯度,但是由于铟原子能够很快(飞秒量级)与周围局部环境温度保持一致,所以可认为铟原子处于局部热平衡状态。因此,初始条件为

\begin{matrix} \{\begin{matrix} N_{2}^{0} = 0 \\ \frac{N_{1}^{0}}{N_{0}^{0}} = \frac{g_{1}}{g_{0}} \exp (- \frac{ΔE}{kT}) \end{matrix}, (13) \end{matrix}

式中g表示能级简并度,下标0、1表示能级0、1,ΔE表示能级差,上标0表示初始时刻粒子数分布。方程中使用的部分原子参数如表 1所示

表 1. 铟原子参数

Table 1. Parameters of indium atom

A₂₁ /Hz	A₂₀ /Hz	ΔE /J	g₀	g₁	g₂	B₂₁ /(J^-1·m³·s^-2)	B₂₀ /(J^-1·m³·s^-2)
1.02×10⁸	5.6×10⁷	3.98×10^-20	2	4	2	5.6×10²⁰	2.3×10²⁰

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碰撞淬灭速率与碰撞转移速率未知,根据文献[ 20],有

\begin{matrix} \{\begin{matrix} Q_{21} = 10 A_{21} \\ Q_{20} = 10 A_{20} \end{matrix}, (14) \end{matrix}

\begin{matrix} \{\begin{matrix} R_{10} = A_{21} \\ R_{01} = R_{10} \frac{g_{1}}{g_{0}} \exp (- \frac{ΔE}{kT}) \end{matrix} 。 (15) \end{matrix}

荧光强度表示为

\begin{matrix} F_{2 j} = ε_{2 j} N_{2, i - 2} h v_{2 j} V_{2 j} Ω_{2 j} / 4 π, (16) \end{matrix}

式中F表示荧光强度,ε表示荧光效率,v表示荧光频率,Ω表示收集立体角,V表示收集体积,i、j表示能级,在Stokes过程中,i取0,j取1,反Stokes过程中,i取1,j取0。

3.2 吸收强度与温度的关系

吸收强度与温度之间的关系可表示为^[17]

\begin{matrix} S (T) = S (T_{0}) \frac{Q (T_{0})}{Q (T)} (\frac{T_{0}}{T}) \exp [- \frac{h c E^{″}}{k} (\frac{1}{T} - \frac{1}{T_{0}})] [1 - \exp (\frac{- h c ν_{0}}{kT})] {[1 - \exp (\frac{- h c ν_{0}}{k T_{0}})]}^{- 1}, (17) \end{matrix}

式中S(T₀)为参考温度T₀下的谱线强度,Q(T)为分子配分函数,E为吸收谱线的能级能量。水分子的配分函数在温度70~3000 K范围内可表示为

\begin{matrix} Q_{H_{2} O} (T) = - 169.59169 + 1.29367 T - 5.21098 \times 10^{- 4} T^{2} + 6.24887 \times 10^{- 7} T^{3} 。 (18) \end{matrix}

4 模拟结果及分析

为了初步验证提出的标定方法,首先给定图2(a)中实线所示线性温度分布,该温度分布的变化范围为800~2800 K。该温度分布下得到的荧光强度如图2(b)所示。从图中可以看出Stokes过程中获得的荧光F₂₁比反Stokes过程中获得的荧光F₂₀强,尤其在温度较低的情况下。这是因为在低温情况下,5p_1/2态的粒子数比5p_1/2多,且A₂₁为A₂₀的2倍。通过(2)式获得路径积分温度T_TDLAS,约为1410 K。设定标定常数的初值为0,迭代阈值选为1×10^-12,通过前述迭代方法获得的温度分布如图2(a)所示。图中蓝色线表示利用TDLAS标定后得到的温度,红色线为利用点温度标定方法(CARS或热电偶)获得的温度,标定温度取1500 K。当测温范围为800~2800 K时,两种不同的标定方法得到的误差均在5%以内。当待测温度低于标定温度时,测温结果略高;待测温度高于标定温度时,测温结果略低。当待测温度为2800 K时,误差最大。这是由于NTLAF温度反演公式在稳态假定下得出,采用单一的标定温度时在宽温度范围内存在一定的误差。该结果初步验证了利用TDLAS标定NTLAF的可行性。

图 2. 典型标定结果。(a)预设温度与反演结果;(b)荧光强度

Fig. 2. Typical calibration results. (a) preset temperature and inverted temperature; (b) fluorescence intensity

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由于TDLAS测温与路径温度分布有关,所以需要研究温度分布对该温度标定方法的影响。给定更为贴近真实燃烧场的抛物型温度分布进行模拟,结果如图3所示。测温范围为800~2800 K时,测温误差均小于5%。该结果与线性温度分布结果相似。这是由于NTLAF的测温结果仅与当前位置的荧光强度之比有关,而TDLAS测温结果仅与整个路径上的积分有关,所以不同的温度分布线型对利用TDLAS标定NTLAF的方法影响较小。

图 3. 抛物线型温度分布温度反演结果

Fig. 3. Inverted temperature of parabola temperature profile

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采用迭代算法获得了标定系数C,需要对该迭代算法的收敛特性进行研究。选用不同的迭代初值0,0.01,0.1,10,迭代常数的变化过程如图4 所示。结果显示,采用0,0.01,0.1三种不同的迭代初值,在有限的迭代步数内均获得了相同的终值(约10^-5),且在终止条件之前没有发生振荡。采用初值为10时,迭代发散,所以没有在图中给出。迭代发散的主要原因是给定的初值远大于终值(初值10与迭代终值10^-5相差6个数量级),使得迭代过程中荧光强度之比相比初值而言是小量,在计算过程中被数值误差淹没。一种简单的处理方法是直接给定初值为0,确保荧光强度在迭代中始终发挥主导作用。另一种更为精确的方法为根据(3)式估算迭代初值。选定待测区域内某点作为估算对象,已知该测量点的荧光强度F₂₀与F₂₀,根据燃烧场实际情况大致给定该点的温度T,最后通过(3)式计算得出迭代初值C₀。该分析结果表明,如果迭代收敛,选用不同的迭代初值,总能够获得相同的解。为了保证迭代收敛,迭代初值不能远大于解。在本算例中初值与解相差6个数量级时迭代发散。

图 4. 不同迭代初值下的迭代常数变化

Fig. 4. Variation of iteration constant with various initial values

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5 结论

针对NTLAF需要标定多个参数且标定较难的问题,提出了采用TDLAS标定NTLAF的方法。TDLAS易于给出实时测温结果,所以可将NTLAF中的三个标定参数C_A、C_S与C_T合并为一个标定系数C,然后由荧光强度与TDLAS所测得的温度迭代求解标定系数C。借助数值方法模拟了利用TDLAS标定NTALF的测温过程,分析了不同温度分布及迭代初值对该方法的影响。结果表明:TDLAS能够用于NTLAF标定,测温范围为800 ~ 2800 K时,误差小于5%;不同的温度分布线型对该标定方法影响较小;当迭代初值远大于解时,迭代难以收敛,所以需要根据实际情况选用初值,只要给定合适的初值,总能够获得相同的迭代终值。与传统的标定方法(CARS)相比,利用TDLAS标定NTLAF有效降低了实验系统的复杂度,简化了实验过程。利用数值模拟的方法验证了采用TDLAS标定NTLAF的可行性,提供了良好的理论基础,未来需要开展相关的实验研究。

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[15] 陶波, 叶景峰, 赵新艳, 等. 基于激光吸收光谱技术测量瞬态超声速流场温度[J]. 中国激光, 2011, 38(12): 1215002.

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[17] 孙鹏帅, 张志荣, 崔小娟, 等. 燃烧场内多路径温度与H2O浓度的在线检测[J]. 中国激光, 2015, 42(9): 0915002.

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[18] 王广宇, 洪延姬, 潘虎, 等. 二极管激光吸收传感器测量超声速流场的温度和速度[J]. 光学学报, 2013, 33(9): 0912009.

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方波浪, 胡志云, 陶波, 叶景峰. 非线性双线原子荧光技术的标定新方法[J]. 光学学报, 2017, 37(11): 1112001. Bolang Fang, Zhiyun Hu, Bo Tao, Jingfeng Ye. New Calibration Method for Nonlinear Two-Line Atomic Fluorescence[J]. Acta Optica Sinica, 2017, 37(11): 1112001.

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1 引言

2 基本原理

2.1 NTLAF测温原理

图 1. NTLAF能级跃迁过程

Fig. 1. Energy transitions in NTLAF

2.2 TDLAS波长扫描直接吸收法测温

2.3 利用TDLAS标定NTLAF温度

3 模拟方法

3.1 激光诱导铟原子荧光过程

表 1. 铟原子参数

Table 1. Parameters of indium atom

3.2 吸收强度与温度的关系

4 模拟结果及分析

图 2. 典型标定结果。(a)预设温度与反演结果;(b)荧光强度

Fig. 2. Typical calibration results. (a) preset temperature and inverted temperature; (b) fluorescence intensity

图 3. 抛物线型温度分布温度反演结果

Fig. 3. Inverted temperature of parabola temperature profile

图 4. 不同迭代初值下的迭代常数变化

Fig. 4. Variation of iteration constant with various initial values

5 结论

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1 引言

2 基本原理

2.1 NTLAF测温原理

图 1. NTLAF能级跃迁过程

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2.2 TDLAS波长扫描直接吸收法测温

2.3 利用TDLAS标定NTLAF温度

3 模拟方法

3.1 激光诱导铟原子荧光过程

表 1. 铟原子参数

Table 1. Parameters of indium atom

3.2 吸收强度与温度的关系

4 模拟结果及分析

图 2. 典型标定结果。(a)预设温度与反演结果;(b)荧光强度

Fig. 2. Typical calibration results. (a) preset temperature and inverted temperature; (b) fluorescence intensity

图 3. 抛物线型温度分布温度反演结果

Fig. 3. Inverted temperature of parabola temperature profile

图 4. 不同迭代初值下的迭代常数变化

Fig. 4. Variation of iteration constant with various initial values

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