双颗粒凝聚气溶胶的吸湿增长模型及散射特性

顾芳; 张加宏; 陈云云; 赵佳佳; 崔芬萍; 李敏; 赵静

doi:doi:10.3788/AOS202141.0301001

光学学报, 2021, 41 (3): 0301001, 网络出版: 2021-02-28

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Hygroscopic Growth Model and Scattering Characteristics of Two-Particle Agglomerated Aerosol

论文大纲

顾芳 ^1,*张加宏 ^2,3陈云云 ¹赵佳佳 ¹崔芬萍 ¹李敏 ^2,3赵静 ¹

作者单位

¹ 南京信息工程大学物理与光电工程学院, 江苏南京 210044

² 南京信息工程大学江苏省大气环境与装备技术协同创新中心, 江苏南京 210044

³ 南京信息工程大学江苏省气象探测与信息处理重点实验室, 江苏南京 210044

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摘要

基于单颗粒气溶胶吸湿增长模型,分别建立了亲水性和亲疏水性双颗粒凝聚气溶胶的吸湿增长模型,并利用离散偶极子近似方法计算了不同相对湿度时两种凝聚粒子的散射特性。结果表明: 在40%~90%湿度范围内,亲水性双颗粒凝聚气溶胶 [以氯化钠(NaCl)-硝酸钠(NaNO3)颗粒为例]的散射系数存在两次跃变,而散射系数跃变的位置和增幅与NaCl-NaNO3颗粒的体积比密切相关;二次潮解后,不同体积比的亲水性凝聚粒子的散射系数随相对湿度的增加均呈现出指数增长趋势,且NaNO3的体积分数越大,散射系数增长幅度越大。对于不同体积比的亲疏水性双颗粒凝聚粒子 (以NaCl-烟尘颗粒为例),散射系数随相对湿度的增加均呈现指数增长,NaCl的体积比越大,散射系数增长越快,而潮解后亲疏水性粒子的相对位置关系对凝聚粒子散射系数的影响较小。上述结果可为进一步研究多颗粒凝聚气溶胶的吸湿散射特性提供可靠的理论基础。

Abstract

Based on the single particle aerosol hygroscopic growth model, the hygroscopic growth models of the hydrophilic and hydrophobic two-particle agglomerated aerosols are established, respectively. The scattering characteristics of two types of condensation particles at different relative humidity are calculated by using the discrete dipole approximation method. The results show that in the humidity range of 40%--90%, the scattering coefficient of the hydrophilic two-particle condensed aerosol (e.g., NaCl-NaNO₃) has two jumps, and the position and increase of the scattering coefficient jump are closely related to the volume ratio of NaCl-NaNO₃ particles. After the second deliquescence, the scattering coefficients of hydrophilic agglomerated particles with different volume ratios show an exponential growth trend with the increase of relative humidity. The greater the volume fraction of NaNO₃, the larger the increase in scattering coefficient. For hydrophilic and hydrophobic two-particle agglomerated aerosols (e.g., NaCl-Soot) with different volume ratios, the scattering coefficients show an exponential growth trend with the increase of relative humidity. The larger the NaCl volume ratio, the larger the growth rate of the scattering coefficient. But the relative position relationship between hydrophilic and hydrophobic particles after deliquescence has little effect on the scattering coefficient of agglomerated particles. The above results can provide a reliable theoretical basis for further research on the hygroscopic scattering characteristics of multi-particle aggregated aerosols.

1 引言

大气环境中气溶胶颗粒物的日益增多,对人类及其生存的环境产生了诸多影响^[1-3],如:能见度下降^[4-6],引起呼吸道和肺部疾病^[7-9],造成酸雨^[10-12]和气候变化^[13-14]等。气溶胶颗粒的吸湿性是影响其物理性质的重要因素,随着环境相对湿度(RH)的增加,空气中的水汽会被颗粒吸收或者包覆在颗粒表面,不仅使颗粒的形貌、粒径、折射率及粒度分布等物理性质发生改变^[15-16],而且吸湿颗粒表面黏性的增加使得粒子间的碰并率显著提高,形成团聚粒子,进而影响粒子的散射特性^[17]。因此,研究相对湿度对凝聚气溶胶散射特性的影响显得尤为重要,该项研究能够为大气环境监测和预测环境变化提供重要的理论依据。

按照气溶胶的吸湿性强弱,可将其分为亲水性和疏水性两类。亲水性气溶胶包括无机盐气溶胶(包括硫酸盐、硝酸盐、铵盐和海盐等)和吸湿性有机气溶胶;疏水性气溶胶包括黑碳、非吸湿性有机气溶胶和沙尘等^[17-19]。由于无机盐气溶胶含量较多^[20],无机盐气溶胶颗粒之间或者无机盐颗粒与其他气溶胶颗粒之间易形成凝聚粒子。众所周知,在吸湿过程中,由两种无机盐组成的亲水性凝聚颗粒通常会发生逐步相变,部分颗粒在相互潮解相对湿度(MDRH)时完全潮解,溶解部分的颗粒会随着RH的进一步增加而继续吸收水分,并且当RH达到对应的二次潮解相对湿度(SDRH)时,残余的固体颗粒会完全潮解,潮解相对湿度值仅取决于颗粒的组成^[21]。Gupta等^[22]利用电子扫描显微镜(SEM)研究了摩尔分数在0.1~0.9时氯化钠(NaCl)-硝酸钠(NaNO₃)混合颗粒在3%~93% RH范围内的吸湿性能,发现在NaCl的摩尔分数大于0.38的情况下,NaCl摩尔分数的增加使得二次潮解相对湿度值趋向纯NaCl的潮解相对湿度,而富含NaNO₃的情况则对应相反。上述实验规律在Li等^[23]对NaCl-氯化钾(KCl)混合物吸湿性的研究中以及Gupta等^[24]对NaCl-氯化镁(MgCl₂)混合物吸湿性的研究中均有体现。Shi等^[25]利用吸湿串联差动分析仪研究了在10%~90% RH范围内苯甲酸和无机盐(氯化钠和硫酸铵)组成的内混合颗粒吸湿行为,发现无机盐颗粒的潮解抑制了苯甲酸在较高RH下的进一步吸湿性生长。

综上所述,目前人们对于亲水性气溶胶之间凝聚粒子的研究处于对其潮解相对湿度的测量以及吸湿现象的观察阶段,尚未对这一体系中RH所引起的散射特性变化规律进行研究;对于亲疏水性凝聚的气溶胶粒子研究则处于基础的观测阶段,并未对RH所引起的散射特性规律进行详细研究。因此,本文将分别建立亲水性和亲疏水性双颗粒凝聚气溶胶的吸湿模型,并对它们的散射特性进行研究,这为进一步研究多颗粒凝聚粒子的吸湿散射特性变化提供一定的理论基础,将有助于研究人员更好地理解气溶胶吸湿所造成的物理现象,为基于光散射技术的大气颗粒物探测研究提供一定的参考。

2 理论模型

2.1 双颗粒凝聚的亲水性气溶胶吸湿模型

考虑到高湿度的大气环境中凝聚粒子存在的普遍性^[26],且亲水性颗粒含量较多,下面将在单颗粒亲水性气溶胶吸湿模型的基础上,建立双颗粒凝聚的亲水性气溶胶吸湿模型,并讨论其散射特性随RH的变化规律。由Tang等^[27]使用光学粒子计数器对不同湿度下凝聚气溶胶粒径分布的研究可知:两种不同成分的亲水性颗粒凝聚成一个粒子,随着RH的增加,凝聚粒子会产生两次潮解。因此,本文将亲水性凝聚粒子的吸湿过程分为一次潮解前、一次潮解后和二次潮解后三个阶段,并对这三个阶段分别进行建模,双颗粒凝聚的亲水性气溶胶吸湿模型如图1所示。在一次潮解前,亲水性凝聚粒子的吸湿过程如图1(a)、(b)所示,大气中的水分子会吸附在亲水性颗粒的表面,使粒子表面的水层逐渐增厚,不同RH条件下每个单粒子吸附的水的体积 ${V_{water}}^{[28]}$ 为

\frac{1}{R_{RH}} = 1 + k \frac{V_{dry}}{V_{water}}, (1)

式中:R_RH为RH;k为吸湿性参数^[29];V_dry为亲水性干粒子的体积。

图 1. 双颗粒凝聚的亲水性气溶胶的吸湿模型示意图。(a)干凝聚粒子;(b)一次潮解前的湿凝聚粒子;(c)一次潮解时的湿凝聚粒子;(d)二次潮解时的湿凝聚粒子

Fig. 1. Diagram of moisture absorption model of two-particle agglomerated hydrophilic aerosol. (a) Dry agglomerated aerosol; (b) wet agglomerated aerosol before first deliquescence; (c) wet agglomerated aerosol for first deliquescence; (d) wet agglomerated aerosol for second deliquescence

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当环境湿度达到亲水性凝聚粒子的MDRH时,凝聚的亲水性粒子发生第一次潮解,一部分固态粒子与水溶解形成液滴,剩余的未溶解固相粒子仍与水层组成核壳模型,等待二次潮解,如图1(c)所示。采用基于热力学原理的k- $\ddot{K o}$ hler理论,可以得到已潮解部分的颗粒粒径与RH的关系^[28]为

\frac{R_{RH}}{\exp [\frac{A}{D_{dry} G (R_{RH})}]} = \frac{G (R_{RH})^{3} - 1}{G (R_{RH})^{3} - (1 - k)}, (2)

式中:D_dry为干粒子的直径;A为常量,A= $\frac{4 σ M_{water}}{RT ρ_{water}}$ =2.09×10^-3,其中,σ为液-气界面的表面张力系数,M_water为水的摩尔质量,R为普适气体常数,T为温度,本文取常温,ρ_water为水的密度;G(R_RH)为湿度增长因子,G(R_RH)= $\frac{D (R_{RH})}{D_{dry}}$ ,其中D(R_RH)为随RH变化的湿粒子直径。

当RH达到亲水性凝聚粒子的二次潮解相对湿度时,剩余粒子发生潮解,并与已潮解部分凝聚为一颗更大的液滴,如图1(d)所示,其粒径与RH的关系同样可用(2)式计算得到。

2.2 双颗粒凝聚的亲疏水性气溶胶吸湿模型

由于大气环境中的亲水性颗粒含量多,除了亲水性颗粒之间会凝聚成一个大颗粒外,亲水性颗粒还会与疏水性粒子发生碰并,形成亲疏水性的凝聚粒子。下面将建立双颗粒的亲疏水性凝聚粒子吸湿模型。考虑到疏水性粒子的吸湿性弱,不会发生潮解,而亲水性颗粒具有较强的吸湿性,在高湿度条件下有潮解特性,于是将亲疏水性凝聚粒子的吸湿过程分为潮解前和潮解后两个过程,如图2所示。

图 2. 双颗粒凝聚的亲疏水性气溶胶吸湿模型示意图。(a)干凝聚粒子;(b)潮解前的湿凝聚粒子;(c)潮解后的湿凝聚粒子

Fig. 2. Diagrams of moisture absorption models of agglomerated hydrophilic particle and hydrophobic particle. (a) Dry aggregated aerosol; (b) wet aggregated aerosol before deliquescence; (c) wet aggregated aerosol after deliquescence

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在潮解前,亲疏水性凝聚粒子的吸湿过程如图2(a)、(b)所示,当RH未达到体系中亲水性粒子的潮解相对湿度(DRH)前,两个粒子的表面均会吸附水分,利用(1)式可计算出亲水性粒子表面吸附的水的体积V_water,而疏水性粒子粒径与RH的关系需要通过多层水表面吸附理论进行描述,计算公式^[30-31]为

m = {[\frac{4.34}{\ln (\frac{1}{R_{RH}}) + \frac{1.08}{R_{B}}}]}^{\frac{1}{3}} \times 0.4, (3)

式中:m表示疏水性粒子表面的水层厚度;R_B是疏水性干粒子的半径。

当大气环境RH达到亲疏水性凝聚粒子中亲水性粒子的DRH时,亲水性粒子潮解形成饱和液滴,疏水性粒子与已潮解的液态粒子形成图2(c)所示的结构。此后,随着RH的增加,液相粒径和固相粒径分别按(2)式和(3)式的规律逐渐增长。

需要说明的是,对于亲疏水性的双颗粒凝聚粒子,因疏水性粒子不溶于液态粒子,潮解后两者的位置关系并不确定,可能存在部分吞没状态,也可能形成内混合状态^[26-28,32]。因此,本文将通过改变疏水性粒子在内混合体中的位置,研究内部结构对亲疏水性凝聚粒子散射特性的影响,潮解后亲疏水性凝聚粒子的位置关系示意图如图3所示。为精确描述吞没现象的形态,加入了粒子间球心距M这一几何量,如图3(a)所示。利用M与潮解后亲水性颗粒半径R_x,将潮解后亲水性颗粒体积V_L与部分被吞没的疏水性颗粒体积V_q1+V_q2之和V_x表示为

V_{x} = V_{L} + V_{q 1} + V_{q 2} = \frac{4}{3} π {R^{3}}_{L} + π {h^{2}}_{B} (R_{B} - \frac{h_{B}}{3}) + π {h^{2}}_{L} (R_{x} - \frac{h_{L}}{3}), (4)

式中:h_B为q1的球冠高度,h_B= $\frac{{R^{2}}_{x} - (M - R_{B})^{2}}{2 M}$ ;h_L为q2的球冠高度,h_L= $\frac{{R^{2}}_{B} - (M - R_{x})^{2}}{2 M}$ ;R_L为已潮解粒子原始的半径。

而V_x又可以表示为

V_{x} = \frac{4}{3} π R_{x}^{3} 。 (5)

比较(4)式和(5)式,得到了关于R_x的方程为

R_{x} = {[{R^{3}}_{L} + \frac{3}{4} {h^{2}}_{B} (R_{B} - \frac{h_{B}}{3}) + \frac{3}{4} {h^{2}}_{L} (R_{x} - \frac{h_{L}}{3})]}^{\frac{1}{3}} 。 (6)

图 3. 潮解后的亲疏凝聚粒子的相对位置示意图。(a)外切;(b)部分吞没;(c)内切;(d)同心

Fig. 3. Diagrams of relative positions of agglomerated hydrophilic particle and hydrophobic particle after deliquescence. (a) External circumscribing; (b) partial engulfing; (c) internal circumscribing; (d) concentricity

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3 散射特性的计算与讨论

3.1 计算方法

离散偶极子近似(DDA)方法允许任意形状的模型运算,被广泛运用到了电磁散射问题的求解中。该算法的核心思想是将散射体用一群离散的偶极子替代,通过求解偶极子的极化强度,最终由散射体上所有点在远场的辐射总和构成散射场,假设r_j(j表示第j个电偶极子,j=1,2,3,…,N,N表示电偶极子的总数)处的电场为E_j,入射电场为 $E_{j}^{inc}$ ,极化率为a_j,则该处的偶极矩为

P_{j} = a_{j} E_{j} = a_{j} (E_{j}^{inc} - \sum_{j \neq k} A_{jk} P_{k}), (7)

式中:P_k为第k个电偶极子的偶极矩;A_jk为一个3×3的矩阵,若定义A_jj= $a_{j}^{- 1}$ (A_jj为矩阵A_jk的对角元素),则偶极矩P_j满足3N个复线性方程组,即

\overset{N}{\sum_{k = 1}} A_{jk} \cdot P_{k} = E_{j}^{inc}, (8)

由(8)式可以求出偶极矩P_k,再求解出散射截面为

C_{sca} = C_{ext} - C_{abs} = \frac{j^{4}}{{|E_{inc}|}^{2}} \times \int d Ω {|\overset{N}{\sum_{k = 1}} [P_{i} - n (n \cdot P_{i})] \exp (- i kn \cdot r_{j})|}^{2}, (9)

从而获得散射系数为

Q_{sca} \equiv \frac{C_{sca}}{π a_{eff}^{2}}, (10)

式中:C_sca为散射体的散射截面;C_ext为消光截面;C_abs为吸收截面;Ω为散射立体角;n为散射方向的单位矢量;r_j为第j个电偶极子的位置矢量大小;a_eff为等效半径。

DDA方法最大的优势在于允许用户自定义任何几何形状的颗粒模型,以计算出颗粒的散射、吸收和消光系数、相位滞后效率因子及Mueller 散射强度矩阵等物理量。计算时,将颗粒用一群离散偶极子表示,设置的离散偶极子数目越多,计算结果越精确。本文在计算双颗粒凝聚粒子的散射特性时,均采用了50000以上的偶极子数,误差值设定为1.0×10^-5。下面将采用DDA方法详细计算与讨论凝聚粒子散射系数随RH的变化规律。

3.2 双颗粒凝聚的亲水性粒子吸湿散射特性

根据双颗粒凝聚的亲水性气溶胶吸湿模型,采用DDA算法,以NaCl和NaNO₃气溶胶不同体积比形成的凝聚粒子为例,详细计算了凝聚粒子散射系数Q_sca随RH的变化关系。在计算过程中,干燥状态时,NaCl和NaNO₃气溶胶的折射率分别为1.5480和1.4497,它们的总体积始终保持不变,为5.236×10^-3 μm³,当体积比为1∶1时,两者的直径均为1 μm。潮解前,亲水性粒子的表面包裹一层水膜,此时分别采用干粒子折射率和水的折射率计算干粒子的体积与水层区域的体积;根据文献[ 33],潮解后粒子的折射率是利用与湿度相关的溶解度和粒子折射率计算得到,两种亲水性粒子的折射率n_NaCl(R_RH)、 $n_{NaN O_{3}}$ (R_RH)的计算公式分别为

\begin{array}{l} n_{NaCl} (R_{RH}) = - 0.0019 R_{RH} + 1.5237, (11) \\ n_{NaN O_{3}} (R_{RH}) = - 0.002 R_{RH} + 1.5246 。 (12) \end{array}

计算过程中,首先通过气溶胶无机-有机混合物官能团活性系数模型^[34]计算出NaCl和NaNO₃气溶胶凝聚粒子的一次和二次潮解相对湿度,计算结果如图4所示。从图中可以看出,两次潮解相对湿度的计算值与实验结果^[22]吻合得较好,将MDRH和SDRH代入双颗粒凝聚的亲水性气溶胶吸湿模型,计算出不同湿度时凝聚粒子的粒径和折射率。

图 4. MDRH和SDRH的计算值与实验值

Fig. 4. Calculated and experimental values of MDRH and SDRH

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当入射光的波长为0.55 μm时,利用DDA算法计算了不同体积比时,NaCl-NaNO₃双颗粒凝聚粒子散射系数Q_sca与RH的关系,如图5所示。可以发现:RH较低且X_NaCl为0.1~0.9时,NaCl和NaNO₃凝聚粒子的Q_sca增长缓慢;RH达到第一次潮解相对湿度时,不同体积比凝聚粒子的Q_sca值均发生了跃变;当X_NaCl在0.1~0.5之间时,小粒径区间内Q_sca跃变增量为正值,而在0.5~0.9的范围内,Q_sca的跃变增量为负值,且增量随着X_NaCl的增加而明显增大。一次潮解后,不同体积比凝聚粒子的Q_sca值随着RH的增加基本保持不变。当RH达到第二次潮解相对湿度时,不同体积比凝聚粒子的Q_sca值均发生了较显著的跃变,且跃变增量为正值。二次潮解后,不同体积比凝聚粒子的Q_sca值都呈现指数增长趋势,且X_NaCl越小,即NaNO₃的体积分数越大,Q_sca增长幅度越大。

上述结果表明,双颗粒凝聚的亲水性气溶胶散射系数Q_sca随RH的变化规律与两颗单粒子的体积比密切相关,体积比不同,Q_sca产生跃变时的相对湿度值及其增长倍数存在较大差异,特别是在亲水性凝聚粒子两次潮解的区间内时,该现象更明显。

NaCl的体积分数不同时,RH对NaCl-NaNO3亲水性凝聚粒子散射系数的影响

图 5. NaCl的体积分数不同时,RH对NaCl-NaNO₃亲水性凝聚粒子散射系数的影响

Fig. 5. Effects of RH on scattering coefficient of NaCl-NaNO₃ hydrophilic aggregated particles under different NaCl volume fraction

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3.3 双颗粒凝聚的亲疏水性粒子吸湿散射特性

利用上文建立的亲疏水性凝聚粒子的吸湿模型,根据DDA算法,详细计算亲疏水性双颗粒凝聚气溶胶散射系数Q_sca与RH的变化规律。以氯化钠和烟尘凝聚粒子体系(NaCl-Soot)为例,在入射光波长为0.55 μm的干燥状态下,两粒子的总体积始终不变,为5.236×10^-3 μm³,两者的折射率取1.548和1.75-0.04i。

图6分别给出了NaCl-Soot亲疏水性凝聚粒子在外切、部分吞没、内切和同心时的散射系数Q_sca、RH及X_NaCl的关系。从图中可以看出,4种相对位置关系下,Q_scaQ_sca、RH和X_NaCl的变化规律基本相似,下面将重点分析图6(a)。在图6(a)中,当X_NaCl小于0.5时,散射系数Q_sca随RH的增加而小幅度增长,且X_NaCl占比越小,Q_sca随RH增加的增长幅度越小,其变化规律越接近单颗粒的烟尘粒子^[36]。当X_NaCl大于0.5时,随RH的增加,Q_sca增长幅度明显变大,且X_NaCl越大,Q_sca随RH增加而增长的幅度越大,其变化规律越接近单颗粒的NaCl粒子^[35]。当X_NaCl=0.1时,Q_sca在75%~90%的RH范围内仅增长了0.029;而当X_NaCl=0.9时,Q_sca在75%~90%的RH范围内增长了0.207。通过对比图6(a)~(d)可以发现,NaCl和Soot颗粒的相对位置不同仅使得亲疏水性凝聚粒子散射系数的绝对值有较小的差异,其中NaCl和Soot颗粒处于内切位置时,如图6(c)所示,凝聚粒子的Q_sca值最大。由此可见,NaCl和Soot颗粒的体积比是影响凝聚粒子Q_sca的主要因素,而潮解后两颗粒子的相对位置关系对亲疏水性凝聚粒子Q_sca的影响较小。

图 6. 在不同的相对位置条件下,NaCl的体积分数和RH对NaCl-Soot亲疏水性凝聚粒子散射系数的影响。(a)外切;(b)部分吞没;(c)内切;(d)同心

Fig. 6. Effects of NaCl volume fraction and RH on scattering coefficient of NaCl-Soot hydrophobic agglomerated aerosols under different relative position conditions. (a) External circumscribing; (b) partial engulfing; (c) internal circumscribing; (d) concentricity

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综上所述,在入射光波长和凝聚粒子体积不变的条件下,不同成分颗粒的体积比是影响亲水性和亲疏水性双颗粒凝聚气溶胶散射系数与RH的变化规律的主要因素。

4 结论

运用热力学原理与表面吸附理论,建立了两种双颗粒凝聚气溶胶的吸湿模型。采用离散偶极子近似方法,计算了不同相对湿度时两种气溶胶凝聚粒子的散射特性。结果表明:在40%~90%相对湿度范围内,当入射光波长为0.55 μm,两颗干粒子的总体积不变时,不同体积比的亲水性双颗粒凝聚气溶胶 (以NaCl-NaNO₃颗粒为例)的散射系数存在两次跃变,分别发生在两次潮解相对湿度的位置处,而散射系数跃变的位置和增幅与NaCl-NaNO₃颗粒的体积比密切相关;二次潮解后,不同体积比亲水性凝聚粒子的散射系数随相对湿度的增加均呈现出指数增长趋势,且NaNO₃的体积分数越大,散射系数的增长幅度越大。对于亲疏水性双颗粒凝聚气溶胶 (以NaCl-烟尘颗粒为例),不同体积比凝聚粒子的散射系数随相对湿度的增加均呈现出指数增长趋势,NaCl的体积分数越大,散射系数的增长速度越快,即NaCl和Soot颗粒体积比也是影响该凝聚粒子散射特性的主要因素;此外,结果还表明潮解后亲疏水性两粒子的相对位置关系对凝聚粒子散射系数的影响较小。上述结果能够为气溶胶浓度和大气能见度的精确测量、正确认识大气能见度衰减规律及全球气候变化提供重要的理论基础。

致谢特别感谢美国普林斯顿大学的Dranie教授提供DDA计算程序。

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[35] 赵佳佳, 顾芳, 张加宏, 等. 单颗粒气溶胶的吸湿增长模型及散射特性研究[J]. 光学学报, 2020, 40(5): 0501001.

Zhao J J, Gu F, Zhang J H, et al. Hygroscopic growth model and scattering characteristics of single-particle aerosols[J]. Acta Optica Sinica, 2020, 40(5): 0501001.

1 引言

2 理论模型

2.1 双颗粒凝聚的亲水性气溶胶吸湿模型

2.2 双颗粒凝聚的亲疏水性气溶胶吸湿模型

3 散射特性的计算与讨论

3.1 计算方法

3.2 双颗粒凝聚的亲水性粒子吸湿散射特性

3.3 双颗粒凝聚的亲疏水性粒子吸湿散射特性

4 结论

顾芳, 张加宏, 陈云云, 赵佳佳, 崔芬萍, 李敏, 赵静. 双颗粒凝聚气溶胶的吸湿增长模型及散射特性[J]. 光学学报, 2021, 41(3): 0301001. Fang Gu, Jiahong Zhang, Yunyun Chen, Jiajia Zhao, Fenping Cui, Min Li, Jing Zhao. Hygroscopic Growth Model and Scattering Characteristics of Two-Particle Agglomerated Aerosol[J]. Acta Optica Sinica, 2021, 41(3): 0301001.

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1 引言

2 理论模型

2.1 双颗粒凝聚的亲水性气溶胶吸湿模型

图 1. 双颗粒凝聚的亲水性气溶胶的吸湿模型示意图。(a)干凝聚粒子;(b)一次潮解前的湿凝聚粒子;(c)一次潮解时的湿凝聚粒子;(d)二次潮解时的湿凝聚粒子

Fig. 1. Diagram of moisture absorption model of two-particle agglomerated hydrophilic aerosol. (a) Dry agglomerated aerosol; (b) wet agglomerated aerosol before first deliquescence; (c) wet agglomerated aerosol for first deliquescence; (d) wet agglomerated aerosol for second deliquescence

2.2 双颗粒凝聚的亲疏水性气溶胶吸湿模型

图 2. 双颗粒凝聚的亲疏水性气溶胶吸湿模型示意图。(a)干凝聚粒子;(b)潮解前的湿凝聚粒子;(c)潮解后的湿凝聚粒子

Fig. 2. Diagrams of moisture absorption models of agglomerated hydrophilic particle and hydrophobic particle. (a) Dry aggregated aerosol; (b) wet aggregated aerosol before deliquescence; (c) wet aggregated aerosol after deliquescence

图 3. 潮解后的亲疏凝聚粒子的相对位置示意图。(a)外切;(b)部分吞没;(c)内切;(d)同心

Fig. 3. Diagrams of relative positions of agglomerated hydrophilic particle and hydrophobic particle after deliquescence. (a) External circumscribing; (b) partial engulfing; (c) internal circumscribing; (d) concentricity

3 散射特性的计算与讨论

3.1 计算方法

3.2 双颗粒凝聚的亲水性粒子吸湿散射特性

图 4. MDRH和SDRH的计算值与实验值

Fig. 4. Calculated and experimental values of MDRH and SDRH

图 5. NaCl的体积分数不同时,RH对NaCl-NaNO₃亲水性凝聚粒子散射系数的影响

Fig. 5. Effects of RH on scattering coefficient of NaCl-NaNO₃ hydrophilic aggregated particles under different NaCl volume fraction

3.3 双颗粒凝聚的亲疏水性粒子吸湿散射特性

图 6. 在不同的相对位置条件下,NaCl的体积分数和RH对NaCl-Soot亲疏水性凝聚粒子散射系数的影响。(a)外切;(b)部分吞没;(c)内切;(d)同心

Fig. 6. Effects of NaCl volume fraction and RH on scattering coefficient of NaCl-Soot hydrophobic agglomerated aerosols under different relative position conditions. (a) External circumscribing; (b) partial engulfing; (c) internal circumscribing; (d) concentricity

4 结论

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1 引言

2 理论模型

2.1 双颗粒凝聚的亲水性气溶胶吸湿模型

图 1. 双颗粒凝聚的亲水性气溶胶的吸湿模型示意图。(a)干凝聚粒子;(b)一次潮解前的湿凝聚粒子;(c)一次潮解时的湿凝聚粒子;(d)二次潮解时的湿凝聚粒子

Fig. 1. Diagram of moisture absorption model of two-particle agglomerated hydrophilic aerosol. (a) Dry agglomerated aerosol; (b) wet agglomerated aerosol before first deliquescence; (c) wet agglomerated aerosol for first deliquescence; (d) wet agglomerated aerosol for second deliquescence

2.2 双颗粒凝聚的亲疏水性气溶胶吸湿模型

图 2. 双颗粒凝聚的亲疏水性气溶胶吸湿模型示意图。(a)干凝聚粒子;(b)潮解前的湿凝聚粒子;(c)潮解后的湿凝聚粒子

Fig. 2. Diagrams of moisture absorption models of agglomerated hydrophilic particle and hydrophobic particle. (a) Dry aggregated aerosol; (b) wet aggregated aerosol before deliquescence; (c) wet aggregated aerosol after deliquescence

图 3. 潮解后的亲疏凝聚粒子的相对位置示意图。(a)外切;(b)部分吞没;(c)内切;(d)同心

Fig. 3. Diagrams of relative positions of agglomerated hydrophilic particle and hydrophobic particle after deliquescence. (a) External circumscribing; (b) partial engulfing; (c) internal circumscribing; (d) concentricity

3 散射特性的计算与讨论

3.1 计算方法

3.2 双颗粒凝聚的亲水性粒子吸湿散射特性

图 4. MDRH和SDRH的计算值与实验值

Fig. 4. Calculated and experimental values of MDRH and SDRH

图 5. NaCl的体积分数不同时,RH对NaCl-NaNO3亲水性凝聚粒子散射系数的影响

Fig. 5. Effects of RH on scattering coefficient of NaCl-NaNO3 hydrophilic aggregated particles under different NaCl volume fraction

3.3 双颗粒凝聚的亲疏水性粒子吸湿散射特性

图 6. 在不同的相对位置条件下,NaCl的体积分数和RH对NaCl-Soot亲疏水性凝聚粒子散射系数的影响。(a)外切;(b)部分吞没;(c)内切;(d)同心

Fig. 6. Effects of NaCl volume fraction and RH on scattering coefficient of NaCl-Soot hydrophobic agglomerated aerosols under different relative position conditions. (a) External circumscribing; (b) partial engulfing; (c) internal circumscribing; (d) concentricity

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图 5. NaCl的体积分数不同时,RH对NaCl-NaNO₃亲水性凝聚粒子散射系数的影响

Fig. 5. Effects of RH on scattering coefficient of NaCl-NaNO₃ hydrophilic aggregated particles under different NaCl volume fraction