1 引言

铌酸锂(LiNbO₃,LN)是一种重要的铁电晶体,具有出色的光学性能,包括宽透明窗口(0.4~4.5 μm)、较高折射率(通信频带中约2.1~2.2)、大光电系数(630 nm处γ₃₃=30.8 pm/V)、强二阶非线性(在1.15 μm处d₃₃=-33.4 pm/V)、优秀的声光效应及压电特性,因而常被称为“光学硅”。此外,利用铁电特性,铌酸锂可以被周期性极化并实现准相位匹配(QPM)。这项技术已经被广泛应用于非线性频率转换、光量子技术等多个领域。包含铌酸锂材料的主要器件应用包括铌酸锂电光调制器、变频器、单光子源及表面声波滤波器等。几十年来,铌酸锂材料一直是光学研究及应用的重要平台之一,但同时铌酸锂器件的高密度集成也是困扰光学研究的重要难题。

最近,绝缘体上铌酸锂(LNOI)或铌酸锂薄膜(LNTF)技术为这一传统材料带来了新的生命^[1-3]。铌酸锂薄膜为铌酸锂基集成光子学注入了极大的活力,并引起了人们的极大关注。LNOI技术使人们得以成功实现铌酸锂片上高密度集成。目前,高品质铌酸锂薄膜的制备工艺,也就是离子切片和晶圆键合的技术(smart cut)^[4-5],可以将具有不同晶体取向的几百纳米厚(通常为300~900 nm)的单晶铌酸锂薄膜切片并键合到晶圆基板上的二氧化硅缓冲层(衬底可以是铌酸锂、硅、石英等),制造流程大致如图1所示。已有不少文献总结了这些技术的细节,具体可以参考Poberaj等的综述^[5]。如今6 inch(1 inch=2.54 cm)的LNOI晶圆已经实现商业化销售,未来更大的LNOI晶圆将得以实现。同时芯片化制备工艺,包括电子束曝光、紫外光刻、飞秒激光直写技术、半导体刻蚀或化学机械抛光等技术,已经演示了LNOI平台上光子集成回路(PIC)规模化生产能力,这也意味着基于铌酸锂薄膜的产业化将开始起步。

图 1. 铌酸锂薄膜制备过程。(a)氦离子注入;(b)二氧化硅层沉积抛光;(c)晶体键合;(d)退火、剥离和抛光

Fig. 1. Procedure of LNTF fabrication. (a) He⁺ implantation; (b) SiO₂ deposition and polishing; (c) crystal bonding; (d) annealing, splitting, and polishing

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光学上所用铌酸锂薄膜的结构一般为铌酸锂薄膜-二氧化硅-衬底(硅/铌酸锂),其中二氧化硅层厚度一般为2 μm或5 μm。与传统的质子交换铌酸锂(折射率差Δn≈0.01)相比,二氧化硅和铌酸锂的折射率差(Δn≈0.7)大大增强了铌酸锂薄膜对光的束缚性,波导的尺寸可以缩小1个数量级,如图2(a)、(b)所示。脊型波导的弯曲半径可缩小至几个微米,因此可以将各种光学元器件制备到亚毫米甚至微米量级,使得在同一光学芯片上密集集成更多的光学元器件。凭借铌酸锂出色的非线性,波导中光与物质相互作用的强度也有数量级的提升,这也为集成非线性光子学开辟了新领域。短短数年来,随着LNOI技术发展成熟和LNOI光子结构制备优化,该领域的研究取得了诸多重大进展。铌酸锂薄膜脊型波导的传播损耗最近已降至极低水平(在纳米光子波导中损耗小于0.03 dB/cm,微谐振器的品质因数高于10^7[2,6-7]),并继续逼近材料吸收极限,因此可以在芯片上实现大规模光子集成回路。图2(c)是Luke等^[8]采用深紫外光刻和反应离子束刻蚀技术在6 inch和4 inch LNOI晶圆上制备得到的大面积规模化光子集成芯片。

LNOI平台上线性光学研究的相关综述和回顾已经比较全面了^[1,3,9,10]。这里主要总结LNOI或LNTF平台在非线性光学方面的研究进展,特别是激光频率变换应用,包括二次谐波产生(SHG)、和/差频产生(SFG/DFG)、级联非线性、光学参量放大(OPO)等二阶非线性效应。同时对LNOI片上集成非线性的未来发展进行展望。

图 2. 铌酸锂波导和集成光子芯片。(a)铌酸锂质子交换波导;(b) LNOI脊型波导;(c)深紫外光刻及刻蚀制备得到的铌酸锂薄膜PIC器件^[8]

Fig. 2. LN waveguides and integrated photonic chips. (a) Proton exchanged LN waveguide; (b) LNOI ridge waveguides; (c) scalar production of PIC on LNOI using ultraviolet lithography and dry etching^[8]

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图 3. 特殊相位匹配机制。(a)周期性开槽的铌酸锂脊型波导^[18];(b)超表面辅助相位匹配^[19];(c)半非线性波导中的相位匹配^[21]

Fig. 3. Special phase matching mechanism. (a) Periodically grooved LN ridge waveguide^[18]; (b) metasurface assisted phase matching ^[19]; (c) phase matching in semi-nonlinear waveguides^[21]

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2 铌酸锂薄膜中二阶非线性效应

基于铌酸锂体材料器件的二阶非线性研究已经很丰富了,例如SHG^[11-13]、SFG^[14]、级联非线性^[15-17]。铌酸锂薄膜为这些二阶非线性过程的研究和应用提供了新的平台。在铌酸锂薄膜光子器件中,光波导、回音壁模式(WGM)微腔、光子晶体(PhC)微/纳米腔同样是集成非线性光子学的基本单元。利用这些结构,可以增强光与物质的相互作用,从而实现高效的非线性频率转换过程。高效的非线性频率转换过程需要材料强二阶非线性(χ⁽²⁾)、强光场局域和相位匹配。而对于前两点,铌酸锂薄膜具有很大的优势。不过铌酸锂薄膜微纳结构中的色散很大,因此有效色散管理或者小周期QPM光栅结构是实现高效非线性过程的关键。

2.1 高效倍频过程

首先讨论最经典的二阶过程,即SHG。作为LNOI光子器件最基本的结构单元,铌酸锂脊型波导本身由于强大的光约束能力,在非线性频率转换SHG中有着极大的优势,但由于色散较强,对实现相位匹配有一定的困难。

通过周期性调制振幅强度,同样可以实现等效的QPM过程。在实现LNTF周期性极化之前,人们通过具有周期性刻槽的结构在纳米波导中实现了等效的QPM。图3(a)为Wang等通过具有周期性开槽的波导结构演示了铌酸锂脊型波导中基于QPM的倍频过程,但结构上的不均匀性导致了高散射损耗^[18]。同样地,Wang等^[19]还提出了另一种超构表面(metasurface)辅助的相位匹配新方案。与传统超构表面不同的是,梯度超构表面可以提供单向倒格矢,从而实现从基频波到倍频波的单向能量转移,如图3(b)所示。虽然原理非常新颖,但是超构表面的制造要求很高,长度也受到限制(数十微米),因此还无法产生整体高效的频率变换。另外2018年,Chen等^[20]通过调控几何色散,实现片上铌酸锂脊形波导的模式双折射相位匹配,在400 nm厚波导中,实现了归一化转换效率为26 %/(W·cm²)的二次谐波产生。2019年,Luo等^[21]提出了一种新型的波导结构,通过打破波导在空间上的对称性,实现极高的非线性转换效率。如图3(c)所示,理论上基于这种结构的二次谐波归一化转换效率可高达2900 %/(W·cm²),实验中实际测得的二次谐波转换效率为650 %/(W·cm²),不过这也已经远远超出了传统模式相位匹配方法得到的转换效率。

在铌酸锂脊型波导上,通过周期性极化弥补基频光和倍频光模式之间的波矢失配,即QPM,这是实现高效二次谐波最有效的方法。2018年,Wang等^[22]首先报道了归一化效率高达2200 %/(W·cm²)~2600 %/(W·cm²)的周期极化铌酸锂脊型波导,效率为传统质子交换波导的20倍,如图4(a)所示。Niu等^[23]优化了周期畴占空比结构,制备了目前转换效率最高的周期性极化铌酸锂脊型波导,并将其用于通讯S波段(1469.6 nm)倍频,归一化倍频效率达到3061 %/(W·cm²),实测效率达到理论效率的83%,如图4(b)所示。这些实验中利用连续光泵浦得到的效率也已经达到了很高的水平,这为片上非线性频率变换,特别是弱光高效非线性提供了实验性验证。

图 4. 周期性极化铌酸锂薄膜(PPLNOI)脊型波导二次谐波产生及制备流程^[22-23]

Fig. 4. SHG in PPLNOI ridge waveguides and their fabrication procedures^[22-23]

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图 5. 铌酸锂薄膜微盘腔中的cTHG^[24]。(a)模式有效折射率模拟结果;(b)~(d)不同阶模式分布;(e)实验上观测到的LNOI微盘腔中倍频和级联三倍频

Fig. 5. cTHG in a LNTF microdisk^[24]. (a) Simulated results of mode effective index; (b)-(d) distribution of different order modes; (e) experimentally observed SHG and cTHG in the LNOI microdisk

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除了光波导,高品质光学谐振腔在基础物理学研究和应用上都有着重要的作用。例如回音壁模式光学微腔由于模式体积小、品质因子高、腔内损耗小,可将腔内光子寿命增加到纳秒甚至微秒范围,是研究非线性光学的重要平台。结合铌酸锂非线性大的特点,研究学者们在铌酸锂回音壁模式微腔中实现了丰富的非线性现象。

早期人们对铌酸锂微盘腔研究较多,首先是微盘腔制备难度相对较低,而且微盘腔中模式类别多,较为容易实现模式相位匹配。例如可以利用基频低阶模式(通常是基模)和谐波高阶模式的有效折射率相等,也就是倍频方位角模式数是基频的两倍(m_2ω=2m_ω),来实现模式间相位匹配。通过合理的色散设计,本课题组^[24]于2017年率先在同一个微盘腔上实现了二次谐波的同时观测到了级联三次谐波(cTHG)的输出,如图5所示。由于模式重叠面积积分较小,二次谐波转换效率相对较低,约10^-6 mW^-1。但即使回音壁模式微腔只具有适中的品质因子(~10⁵),也实现了有效的三倍频产生。

实现真正有效的相位匹配需要特殊设计微腔尺寸或结构。2019年,Lin等^[25]在x切LNOI微盘中揭示了一种独特的宽带准相位匹配机制。在经过x切割的LNOI微盘中,随着光波绕圆周传播,TE偏振模式经历旋转的晶体取向,即有效非线性系数d_eff周期性变化,类似于周期性极化铌酸锂(PPLN)晶体中周期性畴反转的效应,如图6(a)所示。此方法演示了无需周期极化即可在LNOI微腔中高效倍频的另一种途径。借助TE模泵浦,可以利用铌酸锂最大的二阶非线性系数d₃₃。他们在LNOI微盘中实现的SHG和cTHG归一化转换效率分别高达9.9 %/mW和1.05 %/m W2[25]。为了提高效率,在LNOI微谐振器中直接实现准相位匹配始终是最理想的目标,而这对制造的要求很高。最近,美国两个研究小组^[26-27]分别在x切和z切的LNTF微环形腔中通过精确和均匀地周期性极化实现了腔内的超高效倍频。两种方法都需要结合波导结构,从而实现小周期准相位匹配光栅结构制备,在制备工艺上存在一定难度。令人惊喜的是,两种方法最终实现的非线性频率转换效率都超过2×10⁵%/W。通过进一步的改进,可以设想在少光子甚至单光子水平上演示非线性的可行性,这在量子光学应用中是非常重要的。

图 6. LNOI WGM微腔中的QPM方案。(a) TE偏振模式的d_eff周期性变化^[25];(b)(c)在环形跑道和微环中直接使用QPM^[26-27]

Fig. 6. QPM schemes in LNOI WGM microresonators. (a) Cyclic variation of d_eff of a TE-polarized mode^[25]; (b)(c) direct use of QPM in racetrack and circular microrings^[26-27]

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图 7. 铌酸锂PhC微腔图及二次谐波产生^[28]。(a)光学显微镜拍摄的PhC微腔;(b)扫描电子显微镜(SEM)拍摄的PhC微腔;(c) PhC微腔中的二次谐波产生

Fig. 7. PhC cavity and SHG on the LNOI platform^[28]. (a) PhC cavity obtained by microscope; (b) PhC cavity obtained by SEM; (c) SHG in PhC cavity

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随着工艺水平发展,铌酸锂光子晶体谐振腔的品质因子已超过10⁵。在铌酸锂光子晶体中,低功耗条件下的二次谐波也已经被报道^[28],如图7所示,转换效率达到4×10^-9 mW^-1。在后续的实验中,光子晶体平板谐振腔结构将转换效率提高了4个数量级,达到了0.078 %/W^[29]。LNOI平台上的光子晶体微腔具有最小的模式体积,因此铌酸锂光子晶体微腔最有望实现单光子非线性这一最终目标。

2.2 其他二阶非线性过程

由于铌酸锂的强二阶非线性特性和铌酸锂薄膜高品质微腔制备工艺的成熟,在铌酸锂微腔中甚至可以同时实现几种不同的非线性过程,包括SFG,DFG,三次谐波产生(THG)和四波混频(FWM)^[24,30-31]。例如Ye等^[32]通过模式相位匹配实现了微盘腔中的SFG过程,转换效率达到2.22×10^-6 mW^-1。和频可以有效地将低频弱光信号转换为高频光信号,从而降低红外光的探测成本,例如上转换单光子探测。此外,由于和频过程不会干扰量子态,可以有效地控制单个光子信号的频率和脉冲形状,将光学飞行量子比特(单光子)与窄带原子量子存储器相连接。相反地,Luo等^[33]通过模式相位匹配实现了微腔中的DFG过程,转换效率高达1500 %/W。如果可以进一步提升泵浦功率,那么就可以在LNOI中构建一个片上OPO。这项工作对实现集成量子非线性极为重要。

在LNTF中也已经证明了更复杂的波混合过程,一个典型的例子是级联过程。LN具有的三阶非线性系数(χ⁽³⁾)并不大,但是二阶非线性的级联过程(χ⁽²⁾:χ⁽²⁾)可以等效于一个三阶非线性过程。由于二阶非线性系数比三阶非线性系数大几个数量级,因此等效的三阶非线性系数比材料的固有三阶非线性系数大得多。各种相位匹配方案还为级联光学非线性效应提供了灵活的实现方法,如图8(c)所示,例如通过级联SHG和SFG,生成三次谐波(TH)^[24],这可以在具有多模式相位匹配的WGM微腔中观察到。由于级联过程的波长跨度较大且色散不同,因此实现级联的匹配条件更严格。本课题组^[30]在LNOI微盘腔中通过二阶级联过程实现了等效的四波混频过程,如图9所示,即级联的SHG和DFG(cSHG/DFG)过程。其优点是波矢量和失配量很接近,可以同时补偿或在较宽的带宽内实现匹配。类似地,Wang等^[31]通过双铌酸锂微盘的耦合,在双铌酸锂微盘腔中实现更为复杂的级联非线性过程,如四波混频和受激拉曼等。

图 8. LNOI微盘腔中的二阶非线性过程。(a)模式和频光谱图^[31];(b)模式差频光谱图^[32];(c)模式相位匹配(PM)和频与差频原理图

Fig. 8. The χ⁽²⁾ nonlinear processes in the LNOI microdisk. (a) SFG spectrum diagram^[31]; (b) DFG spectrum diagram^[32]; (c) schematic of modal-PM SFG/DFG

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图 9. LNOI微盘腔中的级联四波混频效应^[30]。(a)级联四波混频的光谱;(b)输出功率与泵浦能量关系

Fig. 9. Cascade four-wave mixing (FWM) effect in the LNOI microdisk^[30]. (a) Spectrum of cascaded FWM; (b) relationship between output power and pump energy

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除了χ⁽²⁾:χ⁽²⁾级联之外,电光效应和非线性波混频也很吸引人。电光效应本质上也是二阶非线性效应现象。电光效应和非线性混频的级联为电控制非线性过程提供了一种新途径,并且通过片上集成,这种级联电调方式调制速度可以非常快。本课题组^[34-35]在基于微米级PPLN薄膜(PPLNOI)脊型波导的结构上演示了电光偏振耦合和非线性频率转换过程的级联,实现了通过外加电场调控非线性光学的过程,其原理示意图如图10所示。利用级联倍频和电光偏振耦合,可实现通过对基频光进行电光调制进而调控二次谐波的产生和效率,调制速度可达百兆。结合铌酸锂薄膜上高性能的电光调制以及非线性频率变换过程,在纳米级LNTF上实现电光和非线性的级联过程可得到更高的效率和更快的速度。

图 10. PPLNOI脊型波导中的电光耦合^[34-35]。(a)在PPLNOI脊型波导中倍频(SH)和电光偏振耦合的级联过程;(b)基频(FW)光和倍频光的光场分布

Fig. 10. Electro-optical coupling in PPLNOI ridge waveguide^[34-35]. (a) Cascade process of SH and electro-optic polarization coupling in PPLNOI ridge waveguide; (b) optical field distribution of FW light and SH light

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除了上转换频率变换,参量下转换过程的一个重要非线性应用就是作为可调谐激光输出或者量子光源。例如自发参数下转换(SPDC)过程将一个光子分裂成两个(遵循能量和动量守恒),从而生成纠缠的光子对,这是非线性方法产生量子光源的重要手段。利用x切的铌酸锂微盘腔中宽带相位匹配机制,人们已经实现了通讯波段附近带宽超过400 nm的SPDC光子对输出^[36],这一结果显著优于多数传统的相位匹配方式所能达到的约数十纳米带宽的纠缠光子对输出限制^[37-40],仅有PPLN可以提供与此相当的宽带输出^[41]。这项工作为铌酸锂片上集成宽带光子纠缠源提供了新思路。

3 铌酸锂薄膜中三阶非线性效应

铌酸锂本身的三阶非线性并不强,但是由于LNTF的光场强局域特性,仍可以产生高效的三阶非线性过程,包括克尔(Kerr)频率梳和受激拉曼散射(SRS),这具有许多重要的应用,包括光学通信、量子光学、微波光子学和光谱学等。

高效三阶非线性过程要求LNOI微腔具有高品质因子(达到10⁶)。基于LN的χ⁽³⁾非线性,Yu等^[42]在LNOI微盘中实现了SRS激光,并探索了拉曼散射对Kerr光学频率梳的影响,通过腔几何控制充分抑制了拉曼效应,从而在x切LNOI芯片中实现了孤子锁模状态。2019年,He等^[43]在铌酸锂微环腔中首次实现了Kerr孤子光频梳。所有材料都具有三阶非线性,但是在二阶非线性腔(如铌酸锂微腔)中的倍频程频率梳可直接实现基频至倍频的自参考,这一点格外令人瞩目。迄今为止,铌酸锂薄膜微腔中的光频梳产生利用的仍然是材料的三阶非线性效应,但在LNOI微腔中已经实现了谱宽大于700 nm的Kerr孤子光频梳。图11为在LNOI微腔中实现自动锁模Kerr孤子光频梳生成的实验结果,在实验上可实现频率梳从两个方向失谐切换到孤子状态,同时还伴随SHG,因此向直接片上自参考光频梳产生方向更近了一步。

图 11. 铌酸锂微环谐振器与锁模克尔孤子^[43]。(a)实验原理图;(b) LNOI微环的SEM图;(c)波导模式截面图;(d)~(h)实验结果

Fig. 11. LN microring resonator and mode-locked Kerr solitons^[43]. (a) Experimental schematic diagram; (b) SEM of LNOI microring; (c) cross-section diagram of waveguide mode; (d)-(h) experimental results

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另外,利用铌酸锂薄膜调制器的高速调制性能和微腔增强作用,Zhang等^[44]通过微波信号对光信号的相位进行电光调制,从而在LNOI上生成新型的电光光频梳。这种电光光频梳的输入通常是连续波光,经过相位调制后,它变成由许多等间隔的边带组成的光谱,其边距等于微波信号的频率。图12为跑道型谐振腔光频梳的光谱图,带宽大于80 nm,谱线大于900条,其中泵浦光波长为1550 nm,重复频率约为10 GHz。即使在失谐30 MHz的调制频率下,该频率梳频谱仍能大于20 nm。此外,这种梳状结构还可以通过在电极上加入两个锁相微波信号来产生任意重复频率的拍频。他们还展示了同时具有大电光调制能力和Kerr非线性的纳米光子铌酸锂平台,并在单片上集成了滤波和电光调制的频率梳^[45]。

图 12. LNTF微腔中电光调制直接产生光频梳^[44]。(a) LNOI微腔及电极示意图;(b) LNOI微腔中的电光调制光频梳光谱

Fig. 12. Frequency comb generation in LNTF microresonators from electro-optic modulation^[44]. (a) Schematic of LNOI microcavity and electrodes; (b) spectrum of electro-optic modulation optical frequency comb in LNOI microcavity

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总之,基于铌酸锂薄膜的集成光电子结构在非线性频率转换领域不仅打破了传统铌酸锂体器件的各项性能与指标,更是开创性地实现了各种重要的非线性过程研究,比如谐波产生、电光偏振耦合、光子晶体微腔、克尔光频梳、电光频梳等。当然,LNOI的优异表现不仅如此,在通信、声学、微波光子学、量子光学、腔光力学等领域同样有着意义非凡的作用。未来,通过进一步成熟的大规模铌酸锂制造工艺及结合铌酸锂的强二阶非线性和纳米结构特性,相信LNOI可以实现更为丰富和高效的非线性系统,比如通过SPDC产生超高亮度纠缠光子对,并进一步用来演示单光子源和量子存储器等^[46];凭借高效和灵活的频率转换能力实现片上集成OPO,有望超越掺铒光纤和半导体光放大器成为新型光载微波放大器;利用灵活的模式匹配机制实现非线性滤波器等。

4 结论

铌酸锂薄膜已经成为新型集成光学最理想的平台之一,其优秀的电光效应和非线性效应是其他材料所无法取代的。本文介绍了基于铌酸锂薄膜的各类非线性频率转换的部分最新进展,如二阶非线性、三阶非线性、级联非线性和光学频率梳等,最后对铌酸锂薄膜平台上非线性光学器件进行了展望。我们相信,集成铌酸锂光子学的发展会在未来非线性光学、光通信和量子技术的发展中起到不可估量的价值。