超快激光加热技术传热理论研究进展

吕慧丽; 毛煜东; 于明志; 杨开敏; 刘芳; 王远成

doi:doi:10.3788/LOP57.010005

激光与光电子学进展, 2020, 57 (1): 010005, 网络出版: 2020-01-03

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Research Progress on Heat Transfer Theory in Ultra-Fast Laser Heating Technology

论文大纲

吕慧丽毛煜东 ^*于明志杨开敏刘芳王远成

作者单位

山东建筑大学热能工程学院, 山东济南 250101

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摘要

超快激光加热技术逐渐应用于诸多领域,其中涉及到的导热机制受到了广泛关注。传统的傅里叶传热定律不足以正确描述超快速过程的导热机制,因此结合本课题组在超快激光加热技术传热理论领域的研究成果,综述了超快激光加热技术的传热理论研究概况,对近年来受到关注的格子Boltzmann方法、蒙特卡罗方法和分子动力学方法在超快激光加热传热理论研究中的应用也进行了介绍,并展望了超快激光加热技术传热理论的研究方向。

Abstract

Ultra-fast laser heating technology has been gradually applied in many fields, and the thermal conduction mechanism has received significant attention. The traditional Fourier heat-transfer law is insufficient for correctly describing the thermal conduction mechanism in the ultra-fast process. Therefore, based on the results of the previous researches on heat-transfer theory of ultra-fast laser heating technology, this paper summarizes an overview of the heat transfer of ultra-fast laser heating technology. Simultaneously, applications of the lattice Boltzmann, Monte Carlo, and molecular dynamics methods in ultra-fast laser heating heat-transfer theory research, which have attracted considerable attention in recent years, are briefly introduced. Finally, future prospects for heat transfer theory in ultra-fast laser heating technology are examined in this paper.

1 引言

随着科技的发展,激光加热技术已展现出强大优势,并被广泛应用于激光焊接、激光钻孔、激光熔覆、激光照明以及熔化动力学等诸多领域^[1-5]。其中,超快激光加热技术以其超短的激光脉冲、超高的功率和功率密度及较低的烧蚀阈值等特点,受到了广泛关注。目前,该技术在材料的热加工过程中具有很好的应用,如激光清洗、激光图案化以及超音速激光沉积等^[6-8]。此外,超快激光加热技术还具备高精确性和精细性,使其在制作精细的医疗设备和精细的医疗手术等医学领域也赢得了一席之地。随着技术需求的扩大,研究超快激光加热技术热传递现象变得十分重要。

1822年,法国著名科学家傅里叶经实验研究了导热过程并对其进行了归纳总结,得到了著名的傅里叶导热定律,这是描述宏观导热过程的基本定律,被广泛地应用到了机械、冶金、建筑以及电气等领域,也已被应用到超快激光加热问题中^[9-11]。然而傅里叶定律暗含热以扩散的方式传播且热传播速度无限大,即如果对导热体内某一点施加热扰动,则其他部分会同时感受到此热扰动带来的温度变化,即傅里叶定律忽略了热传导过程中温度梯度和热流矢量之间的弛豫时间。对于超快激光加热过程,其特征尺度已经达到纳米/微米级,甚至更小,而且超快激光加热的热作用时间大多在皮秒(10^-12 s)/飞秒(10^-15 s)量级。此时温度会在极短时间和微小空间内发生剧烈变化,边界处产生超高的温度梯度,非傅里叶效应不容忽视,所以研究超快激光加热技术传热理论尤为重要。本文以非傅里叶现象的发现作为起点,对曾应用于激光加热问题的传热理论模型进行了综述,对近年来受到关注的格子Boltzmann方法、蒙特卡罗(MC)方法和分子动力学方法等数值模拟方法在激光加热问题中的应用也进行了介绍,并展望了超快激光加热技术传热理论研究的方向。

2 热传导理论

Tisza^[12]和Landan^[13]最早发现了非傅里叶效应,他们认为液氨II中存在着以有限速度传播的波状热流,即热波,称这种效应为第二声,以区别第一声(声振动传播)。这种现象在1944年被Peshkov^[14]证实,研究人员还发现温度为4 K时,液氨中热的传播速度是19 m/s,比液氨中的音速小了一个量级。Jou等^[15]发现热波的存在是因为不平衡态的存在。在此,基于傅里叶导热定律介绍超快激光加热传热理论。

2.1 CV导热模型

CV(Cattaneo-Vernotte)导热模型是由Cattaneo^[16]提出的,其表达式为

\begin{matrix} τ \frac{\partial q}{\partial t} + q = - λ \nabla T (r, t), (1) \end{matrix}

式中:r为位置矢量;t为时间变量;q为密度矢量;λ为材料的导热系数;∇T(r,t)为温度梯度;τ为系统中连续介质热通量的相位滞后,是介质的固有热特性。Tzou^[17]在此基础上考虑了热流密度矢量q和温度梯度∇T之间的弛豫时间,提出了单相滞热传导模型:

\begin{matrix} q (r, t + τ) = - λ \nabla T (r, t), (2) \end{matrix}

(2)式表明,在反应时间极短的情况下,时间t形成的温度梯度会影响t+τ时刻热流矢量的传播。对(2)式进行关于r的Tayor级数展开,可得到

\begin{matrix} q (r, t + τ) = q (r, t) + τ \frac{\partial q (r, t)}{\partial t} + o (r^{2}) = - λ \nabla T (r, t), (3) \end{matrix}

式中:o(r²)为泰勒展开式的高阶项,如果弛豫时间τ足够小,此高阶项可忽略,从而得到(1)式。

Bai等^[18] 的研究表明,在极薄的控制区域上进行超快速传热时,CV导热模型假设介质是连续的前提将不再成立,此情况下,内能中的非平衡项不能被忽略,Coleman等^[19-20]推导出了此情形下的内能变化率,给出了修正后的CV导热方程,内能变化率和修正后的CV导热模型可表示为

\begin{matrix} \begin{matrix} \frac{\partial u}{\partial t} = [ρc (T) + q^{2} \frac{d}{dT} α (T)] \frac{\partial T}{\partial t} + 2 α (T) q \frac{\partial q}{\partial t}, (4) \\ τ (T) \frac{\partial q}{\partial t} + q + λ (T) \frac{\partial T}{\partial x} = 0, (5) \end{matrix} \end{matrix}

式中:u为薄膜材料的内能;ρ为薄膜材料的密度;c为薄膜材料的热扩散率;x为薄膜的厚度。

Lin等^[21]研究了导热方程的不稳定形式,制定了无量纲化CV导热方程,并使用变量分离法求出了此方程的近似解。 Duhamel^[22]在导热模型中引入了有限积分变化法,发现得到的解与用标准方程解CV导热方程获得的解相似。Wang^[23]研究了CV 导热方程的解的结构,结果表明CV导热模型中初始温度分布和源扰动对温度场有影响。Ordóñez-Miranda等^[24]研究了CV导热模型中的热波振荡和热弛豫时间,结果表明当有限层的热弛豫时间接近其热化时间时,热波的频率会呈现强烈的振荡行为。Yilbas等^[25]利用固定参数摄动法得到了CV导热方程的解析解,并指出该方法仅适用于一定范围内的时间和空间变量。

2.2 微观两步导热模型

CV导热模型考虑了系统中连续介质热通量的相位滞后,但未对金属和非金属的热传导过程加以区分。金属的热传导是依靠自由电子的迁移和晶格的振动,其中自由电子的迁移是主要方式,非金属的热传导主要是依靠晶格的振动。当热反应时间很短时,例如超快激光加热金属薄膜的热传导问题中的热响应时间等于甚至小于声子-电子的松弛时间,此时电子气和金属晶格的热传导过程中存在非热平衡态过程,需要把电子气和金属晶格分开考虑,描述此情形下的不平衡态热传导的模型被称作微观两步导热模型^[26-31],该类模型目前有两种,第一种称作抛物两步模型(PTS model),第二种是双曲两步模型(HTS model)。

Anisimov等^[26]最先提出了抛物两步模型,Fujimoto等^[27]和Brorson等^[28]对此进行了改进,抛物两步模型可表示为

\begin{matrix} \begin{matrix} C_{e} (T_{e}) \frac{\partial T_{e}}{\partial t} = \nabla (\frac{T_{e}}{T_{l}} λ \nabla T_{e}) - G (T_{e} - T_{l}) + Q, (6) \\ C_{l} (T_{l}) \frac{\partial T_{l}}{\partial t} = G (T_{e} - T_{l}), (7) \end{matrix} \end{matrix}

式中:下标e、l分别表示电子气和金属晶格;C_e为电子体积热容;C_l为晶体点阵的体积热容或声子体积热容;T_e为有效电子温度,因为电子气处于非热平衡态,不能得到其在平衡状态下定义的温度,故用有效电子温度表示;∇T_e为电子气的温度梯度;Q为内热源;T_l为晶体点阵温度,即声子温度;G为电子-声子能量交换的耦合因子,表示电子和声子的能量传递能力。(6)式和(7)式分别是电子和声子的能量传递方程。

消去(6)、(7)式中的T_e,可得到金属晶格的热传输方程,消去T_l可得到电子气的热传输方程, 对应表达式为

\begin{matrix} \begin{matrix} \nabla^{2} T_{l} + \frac{α_{e}}{C_{E}^{2}} \frac{\partial}{\partial t} (\nabla^{2} T_{l}) = \frac{1}{α_{E}} \frac{\partial T_{l}}{\partial t} + \frac{1}{C_{e}^{2}} \frac{\partial^{2} T_{l}}{\partial t^{2}}, (8) \\ \nabla^{2} T_{e} + \frac{α_{e}}{C_{E}^{2}} \frac{\partial}{\partial t} (\nabla^{2} T_{e}) = \frac{1}{α_{E}} \frac{\partial T_{e}}{\partial t} + \frac{1}{C_{e}^{2}} \frac{\partial^{2} T_{e}}{\partial t^{2}}, (9) \end{matrix} \end{matrix}

其中,

\begin{matrix} \begin{matrix} α_{E} = \frac{λ}{C_{e} + C_{l}}, (10) \\ C_{E} = \sqrt[]{\frac{λG}{C_{e} C_{l}}}, (11) \end{matrix} \end{matrix}

式中:α_e为电子热扩散率;α_E为等效热扩散率;C_E为热波速度。

双曲两步模型是由 Qiu等^[29-30]在处理由金属薄膜的超快激光加热引起的反射率变化问题时提出的,若采用准平衡假设,基于傅里叶定律中的扩散理论描述薄膜热传导过程,会得到一个与实验数据趋势完全相反的表面反射率。正是由于此类超快热传导问题的热反应时间在皮秒量级,和电子-声子的弛豫时间相当,而金属晶格和电子气不可能在这么短的时间内达到热平衡,所以不能用热扩散描述这一问题。考虑到这些问题,Qiu等^[29]提出了一维双曲两步模型,其表达式为

\begin{matrix} \begin{matrix} C_{e} (T_{e}) \frac{\partial T_{e}}{\partial t} = - \frac{\partial q}{\partial x} - G (T_{e} - T_{l}) + Q, (12) \\ C_{l} (T_{l}) \frac{\partial T_{l}}{\partial t} = G (T_{e} - T_{l}), (13) \\ τ \frac{\partial q}{\partial t} + q = - λ \nabla T_{e} 。 (14) \end{matrix} \end{matrix}

抛物两步模型和双曲两步模型都是基于电子和晶格的不同属性考虑介质内部的不平衡态,都认为热流是由电子的温度梯度引起的,与点阵晶体无关,不同之处在于双曲两步模型在考虑电子引起的热流时增加了弛豫时间项。抛物两步模型把不平衡态金属加热过程中的能量传递过程分为两个步骤:1) 光子能量被电子吸收;2) 热电子气通过声子-电子相互作用加热金属晶格。双曲两步模型把金属加热过程分为三个步骤:1) 电子吸收大部分入射辐射能量,电子间未达到热平衡;2) 电子间达到热平衡,但电子和晶格之间未达到热平衡;3) 电子和晶格之间达到热平衡。

Al-Nimr^[32]在微观两步导热模型的基础上研究了辐射和对流热损失对薄金属薄膜热行为的影响,发现在(L/ $\begin{matrix} T_{e}^{3} \end{matrix}$ )<10^-22的薄膜中电子气的辐射损失是显著的,而当(L/ $\begin{matrix} T_{e}^{3} \end{matrix}$ )( $\begin{matrix} T_{e}^{4} \end{matrix}$ / $\begin{matrix} T_{l}^{4} \end{matrix}$ )<10^-22时,来自固体晶格的辐射损失是显著的,其中L为薄膜的特征长度;在实际操作中,对流损失对金属薄膜的影响是可以忽略的。宋亚勤等^[33-34]基于微观两步导热模型研究了金属薄膜的超快激光加热,发现在超快激光加热过程中,电子气在极短的时间(小于1 ps)内就能达到热平衡状态,而金属晶格则需要较长的时间(远大于1 ps)才能达到热平衡状态。图1(a)和图1(b)分别是基于抛物两步模型得到的厚度为0.1 μm的金属薄膜在脉冲长度为100 fs的超快激光加热条件下,薄膜前后表面的电子和声子温度响应曲线。此研究也表明了介质内部电子和声子间存在不平衡态,这为超快激光加热领域的研究提供了有力的依据。

2.3 双相滞导热模型

CV导热模型只考虑了热流密度矢量的相位迟滞,而微观两步导热模型是考虑介质内部结构得到的金属加热过程的导热方程。Tzou^[17]尝试用宏观概念解释微观结构的影响,他认为光子和电子交换能量时,晶格的温度不受影响,是电子-声子的松弛时间导致了温度梯度和热流密度矢量的相位迟滞。这一模型同时考虑了温度梯度和热流矢量的相位迟滞,被称为双相滞导热模型(DPL),其表达式为

\begin{matrix} q (r, t + τ_{q}) = - λ \nabla T (r, t + τ_{T}), (15) \end{matrix}

式中:τ_q为热流矢量q的迟滞时间;τ_T为温度梯度∇T的迟滞时间,且τ_q>0,τ_T>0是介质的固有热特性。

图 1. 薄膜前后表面温度^[35]。(a)电子温度;(b)声子温度

Fig. 1. Temperatures of front and back surfaces of film^[35]. (a) Electron temperature; (b) phonon temperature

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Tzou认为在导热过程中,并不能确定热流矢量和温度梯度中的因果关系,既可能是由于温度梯度影响了热流矢量的变化,也可能是由于热流矢量影响了温度梯度的变化,所以分别考虑了两者的迟滞时间,即采用双相滞导热模型。对(2)~(12)式进行Taylor级数展开,有

\begin{matrix} q (r, t) + τ_{q} \frac{\partial q}{\partial t} (r, t) = - λ \{\nabla T (r, t) + τ_{T} \frac{\partial}{\partial t} [\nabla T (r, t)]\}, (16) \end{matrix}

将(16)式代入能量守恒方程中,得到以温度T描述的热传输方程:

\begin{matrix} \nabla^{2} T + τ_{T} \frac{\partial}{\partial t} (\nabla^{2} T) = \frac{1}{α} \frac{\partial T}{\partial t} + \frac{τ_{q}}{α} \frac{\partial^{2} T}{\partial t^{2}} 。 (17) \end{matrix}

显然,当τ_T=0时,(17)式转化为CV导热模型方程式,当τ_q=τ_T=0时,(17)式就转化为了傅里叶导热模型的方程式。比较(8)式和(17)式中相应的系数,可得到

\begin{matrix} α = α_{E}, τ_{T} = \frac{α_{e}}{C_{E}^{2}}, τ_{q} = \frac{α_{E}}{C_{E}^{2}}, (18) \end{matrix}

根据介质的微观特性,有

\begin{matrix} α = \frac{λ}{C_{e} + C_{l}}, τ_{T} = \frac{C_{l}}{G}, τ_{q} = \frac{1}{G} {(\frac{1}{C_{e}} + \frac{1}{C_{l}})}^{- 1} 。 (19) \end{matrix}

在此总结了傅里叶导热模型、CV导热模型、微观两步导热模型以及双相滞导热模型之前的相互联系,如表1所示。其中,τ_F是材料的常规弛豫时间。

表 1. 傅里叶导热模型、CV导热模型、微观两步导热模型和以及DPL之间的对应关系^[36]

Table 1. Correspondence among Fourier heat conduction model, CV heat conduction model, micro two-step heat conduction model, and DPL^[36]

Fourier heatconduction model	CV heatconduction model	Phonon-electron interactionof PTS model	Phonon-electroninteraction of HTS model	DPL
0	$\begin{matrix} \frac{α}{C^{2}} \end{matrix}$	$\begin{matrix} \frac{1}{G} \end{matrix} \begin{matrix} {(\frac{1}{C_{e}} + \frac{1}{C_{l}})}^{- 1} \end{matrix}$	τ_F+ $\begin{matrix} \frac{1}{G} \end{matrix} \begin{matrix} {(\frac{1}{C_{e}} + \frac{1}{C_{l}})}^{- 1} \end{matrix}$	τ_q
0	0	$\begin{matrix} \frac{C_{l}}{G} \end{matrix}$	$\begin{matrix} \frac{C_{l}}{G} \end{matrix}$	τ_T
α	0	$\begin{matrix} \frac{λ}{C_{e} + C_{l}} \end{matrix}$	$\begin{matrix} \frac{λ}{C_{e} + C_{l}} \end{matrix}$	α

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Dai等^[37]提出了一种基于松弛时间比的高阶精确且无条件稳定的有限差分格式,用于求解具有温度跳跃边界条件的双相滞方程,可用于分析Knudsen数约为1.0或大于1.0的纳米级热传导。Mukherjee等^[38]应用格子Boltzmann方法(LBM)分析了一维圆柱形和球形几何中的DPL导热。给出了一种适用于这两种几何形状的一般LBM(lattice Boltzmann method)公式,并分析了不同时刻不同滞后比的径向温度分布。研究了内边界或外边界因突然升高温度和保持其中一个边界处于绝热状态时几何体内部温度分布受到的影响。滞后比越小,热流的波性越明显;但滞后比越大,扩散模式越显著。当两种边界均受扰动时,观察到来自两个边界的波彼此干扰。为了理解双相滞后热传导与单相滞后热传导的不同,在每种情况下,还给出了单相滞后热传导的温度分布。为了检查LBM结果的准确性,使用FDM( finite difference method)也解决了同样的问题。LBM结果比FDM结果好。在计算上,LBM比FDM快。

本课题组^[39]在基于DPL导热模型研究超快激光加热薄膜过程中发现了热波行为,可根据温度迟滞时间τ_T和热流密度迟滞时间τ_q的比值(记b=τ_T/τ_q)将DPL导热中的热波行为分为4个模式:1)当b=0,即τ_T=0时,DPL导热模型就是CV导热模型,此时热是以波(wave)的形式传播的;2)当0<b<1时,热是以类波状(wavelike)形式传播;3)当b=1时,热波现象完全消失,热以扩散(diffusion)形式传播;4)当b>1时,热是以过扩散(over-diffusion)形式传播。Zhang等^[40]对此分类也有所提及,此结论与Tang等^[41]的结果也相一致。

2.4 尺度效应

Larson等^[42]在研究纳米硅薄膜的导热中发现了尺度效应。Alvarez等^[43]基于扩展的不可逆热力学,并考虑尺度效应,将CV导热模型进行了改进,其表达式为

\begin{matrix} \begin{matrix} q + τ_{eff} \frac{\partial q}{\partial t} = - λ (L) \nabla T, (20) \\ λ (L) = \frac{λ_{0} L^{2}}{2 π^{2} l^{2}} [\sqrt[]{1 + 4 {(\frac{πl}{L})}^{2} - 1}], (21) \\ λ_{0} = \frac{1}{3} C_{v} lν, (22) \end{matrix} \end{matrix}

式中:τ_eff为等效弛豫时间;λ(L)为考虑了尺度效应后的等效导热系数;λ₀为材料的常规导热系数;L为导热介质的特征长度;l为载能离子的平均自由程;ν为载能离子的平均速度;C_v为材料的定容比热容。(21)式表明:当L≫l时,导热介质的特征长度对有效导热系数没有影响;当L≤l时,等效导热系数随着导热介质特征长度的减小而减小,这反映出了微尺度下导热的尺度效应。

本课题组^[39]分别基于CV导热模型、改进的CV导热模型以及DPL模型研究了激光加热薄膜的一维导热过程,比较了改进的CV导热模型与CV导热模型和DPL模型的异同。通过与CV导热模型的比较发现,改进的CV导热模型中热波的波峰不在薄膜内部出现,始终位于受加热边界,但基于两个模型得到的薄膜内部的温度场基本一致;通过与DPL模型的比较发现,基于这两个模型得到的温度分布有较大差异,且克努森数愈大,差异愈明显,若保持热流密度的迟滞时间不变,增加DPL模型中的温度迟滞时间,则基于两个模型得到的结果差异也愈大。实际上,对于不同的非傅里叶导热模型,不平衡熵有不同的定义方式,这也导致了不平衡温度有不同的定义^[44-45]。

3 Boltzmann输运方程和分子动力学

CV导热模型、抛物两步模型和双相滞导热模型都是基于傅里叶定律建立的,属于唯象模型。虽然可以揭示部分超快速传热规律,但描述超快速加热微纳尺度问题依然有待拓展。近年来,随着计算机功能的逐渐强大,Boltzmann输运方程(BTE)、分子动力学(MD)也被应用到描述此类传热问题的研究中。

3.1 Boltzmann输运方程

Boltzmann输运方程是统计力学中用以描述不平衡态分布函数演化规律的方程,也常常用于描述纳米架构上的导热问题^[46]。但Boltzmann输运方程中含有的碰撞算子项是一个非常复杂的非线性微分积分,且其难以求解。LBGK(lattice Bhatnagar-Gross-Krook)模型简化了Boltzmann输运方程中的碰撞算子项,用弛豫时间τ₀近似表达了不同粒子间的碰撞的复杂机制,并且不考虑外力的影响,计算效率高,能精准地推导出N-S(Navier-Stokes)方程,常用于研究不可压缩流体和微尺度的导热问题,也是LBM主要的研究模型。其表达式为

\begin{matrix} \frac{\partial f}{\partial t} + ν_{g} \cdot \frac{\partial f}{\partial r} = - \frac{1}{τ_{0}} (f - f^{eq}), (23) \end{matrix}

式中:f(r,ξ,t)为分子速度分布函数;r为空间位置矢量;ξ为分子速度矢量;t为时间;f^eq为热力学平衡态时的速度分布函数;ν_g为热载子的群速度;τ₀为弛豫时间,是粒子发生两次碰撞的时间间隔,表达粒子碰撞后达到平衡态的快慢程度。

LBM和蒙特卡罗方法是BTE常用的数值解。LBM易于处理复杂的结构。MC方法特别灵活,适用于复杂的几何配置。

3.1.1 格子Boltzmann方法

Boltzmann输运方程中的碰撞算子使得Boltzmann方程难以求解,LBM依据非平衡统计力学的运动论,在解决边界、实现编程和处理复杂的多尺度耦合问题方面具有明显的优势,是求解Boltzmann方程的有效手段。Escobar等^[47]应用LBM研究了一维半导体材料中的瞬态多空间尺度和时间尺度的导热过程,与基于扩散-弹道输运方程、傅里叶导热方程和CV导热模型的结果进行了对比;并对主要的导热模型的使用范围进行了简要总结。华钰超等^[48]用热质理论的观点分析了弹道扩散导热机理,然后基于声子Boltzmann方程推导了修正边界条件模型,最后数值求解了修正的普适导热定律并与MC模拟进行了对比。张珂等^[49]基于LBM和双曲两步模型,建立一个两步LBM方程,并利用此方法模拟研究了纳米薄膜在超快激光照射过程中的热响应特性,分析了照射过程中薄膜内温度随时间及空间的变化规律,探讨了激光强度以及薄膜厚度对金属薄膜热响应的影响。本课题组^[50]应用LBM模拟了纳米级硅薄膜的超快激光加热问题,验证了LBM在描述微纳尺度导热问题的适用性、研究了超快激光单侧加热硅薄膜(硅薄膜左侧)引起的导热问题以及双侧加热硅薄膜引起的导热问题。在验证LBM描述微纳尺度导热问题的适用性中,应用LBM模拟了不用硅薄膜厚度的有效导热系数,得到的结果与文献[ 51-54]中的结果相符,模拟结果如图2所示。

图 2. LBM与Alvarez等^[51],Amon等^[52],Liu等^[53],Zhang等^[54]推测的薄膜等效导热系数k_eff

Fig. 2. Effective-thermal conductivities k_eff of thin films obtained by LBM, Alvarez et al^[51], Amon et al.^[52], Liu et al^[53], and Zhang et al^[54]

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本课题组^[50]在应用LBM模拟了纳米级硅薄膜的超快激光加热问题时,分别考虑了单侧激光加热硅薄膜和双侧激光加热硅薄膜,对单侧激光和双侧激光加热都展示了基于傅里叶定律、CV导热模型和LBM得到的内部无量纲能量密度的分布情况,并进行了对比分析。研究表明,超快激光加热硅薄膜引起的能量传输在过渡区表现为波(称为热波),薄膜两端的边界条件对该波的行为有显著的影响;研究还发现,利用超快激光加热纳米级厚度的薄膜,在两个边界表面上引起的两个波在薄膜的内部区域彼此相遇时,它们的相互作用可能在那里引起显着的温度升高;研究还发现通过控制薄膜的两个边界之间的加热延迟时间,可以改变能量密度达到最高值的位置。

3.1.2 MC方法

MC方法是一种基于概率统计论并使用随机数(或更常见的伪随机数)来解决很多复杂计算问题的数值方法,即根据不同问题建立不同概率模型,将所求问题转化为一个概率问题,使用计算机模拟生成一堆随机数据,然后对随机数据进行统计。MC方法对于解决多维和较复杂的问题具有明显优势,被广泛地应用到了金融学、经济学以及物理学等不同学科。MC模拟已被证明是解决声子BTE的有效方法^[46]。在研究中常用的声子MC有以下两种类型:1)直接模拟MC(DSMC)。对于DSMC,在每个时间步长同时模拟所有声子的轨迹,Peterson^[55]首先在Debye近似的基础上使用该方法模拟声子热传导。2)声子追踪MC模拟。声子追踪MC独立模拟声子轨迹,与DSMC相比,计算量显著降低。声子追踪MC是一种广泛用于模拟纳米结构中的声子传输的方法。仲金波等^[56]基于米氏散射理论和MC方法研究了两个纳米颗粒受超短激光照射时表面吸收光强的分布情况。清华大学曹邴阳团队^[57]于2014年基于引入的声子散射过程模型提出了一种有效的MC方法来模拟硅纳米薄膜中的弹道-扩散导热问题,计算出的纳米薄膜的导热与实验数据一致,发现声子球运输导致边界温度跳跃随着Knudsen数的增加而增加。此后,基于BTE和MC研究了纳米多孔硅薄膜(纳米级圆柱形通道交叉的硅薄膜)沿孔轴方向的跨平面热传导。发现有效热导率不仅随孔隙率的变化而变化,而且随膜厚度和孔半径的变化而变化,厚度或孔半径越小,给定孔隙率的有效导热率越小^[58]。在声子BTE的基础上,得到了纳米多孔硅薄膜的跨平面的有效导热系数的解析模型。该模型可以同时捕获由膜厚度和孔半径引起的尺寸效应,并且可以简化为基于傅里叶定律的大孔材料模型。2017年,他们研究了一种两步声子跟踪MC方法用于模拟纳米材料的导热问题,可以有效地模拟大面积周期性纳米结构中的声子传输,经验证得,此两步MC模拟可以大大减少计算时间且不会造成明显的偏差^[59]。此后又提出了一种新的混合声子MC扩散方法,用于弹道-扩散热传导,成功地表征了弹道效应。研究发现,混合方法可以准确预测系统中温度和热通量的分布,其精度与声子追踪MC几乎相同,而计算时间至少可减少90%,适用于更加复杂的结构模拟^[60]。

3.2 分子动力学方法

分子动力学是基于经典力学、量子力学和统计力学发展起来的一套分子模拟方法。基于经典力学,可以近似认为分子体系是由相互作用的原子构成的质点,分子动力学模拟通常以原子为基本单位,研究所有粒子的运动状态的演变,在统计力学的基础上得到其分子体系的基本运动规律和热力学量等宏观特征。分子动力学模拟^[61]直接模拟分子系统的运动,可实现的最大粒子数为几百万,模拟的尺寸可达几十纳米^[62],已被广泛地运用到物理学、化学和材料等各个学科之中,在快速激光加热问题研究中也有不少的应用。Wang等^[63]采用分子动力学模拟研究了266 nm飞秒激光照射下硅的烧蚀过程。Li等^[64]采用分子动力学研究了移动激光加热下润滑剂耗尽行为,探讨了激光功率和薄膜厚度对润滑剂耗尽的影响。Seo等^[65]基于分子动力学模拟数值研究了脉冲激光加热对润滑剂耗尽的影响,研究了激光峰值功率、脉冲持续时间和重复频率对最高温度、润滑油耗尽宽度、蒸发润滑油珠数和断裂润滑油链数的影响。为了比较不同类型的激光加热对润滑油损耗的影响,文章中还模拟了连续波激光器加热和方形脉冲激光器加热,并与高斯脉冲激光器加热相比较,发现随着重复频率的增加,脉冲激光加热逐渐接近连续波激光加热。吴寒等^[66]在考虑氩原子和铝原子的相互作用的基础上,用分子动力学方法模拟了飞秒激光在氩气(Ar)环境中烧蚀金属铝(Al)靶。陈亚洲等^[67]采用分子动力学方法,利用激光技术在300 K初始温度下对纯钛进行冲击模拟,观察到冲击加载下冲击波在纯钛中传播的动态双波结构,得到了加载过程中的力学量动态变化以及力学作用下孪晶的动态生长过程。王志龙等^[68]应用分子动力学研究了激光冲击多晶铜的塑性变形行为,获得了超高应变速率力学效应下多晶铜塑性变形微观结构的演变过程。徐高峰等^[69]采用分子动力学方法对深冷环境下(77 K)单晶钛内诱导的位错扩展进行了模拟, 使用共同近邻分析法分析了温度对位错扩展的影响, 系统研究了激光冲击波在深冷环境和常温环境条件下沿[0001]方向的冲击传播特性。关阳等^[70]利用耦合双曲两步模型的分子动力学方法从微观角度模拟研究了飞秒激光照射金箔的固液相变过程。

4 展望

在不平衡态下,温度的定义依然是不平衡热力学和统计物理学中一个开放性的问题,尚未得到解决,尤其是对于超快激光加热薄膜问题。对应于传统的傅里叶定律,熵的定义为单位体积内能积分的函数,但在非傅里叶定律中,对不同非傅里叶导热模型,不平衡态的熵会有不同的定义,导致不平衡温度也有各种定义。目前,对于超快激光加热技术传热理论的研究主要集中在利用LBM、MC以及MD等方法从微粒层面研究其传热机理。但无论是利用CV传热模型、微观两步导热模型、DPL,还是利用LBM、MC以及MD等方法解决这种超快微尺度传热问题,它们所得到的结果还是存在差别的,且目前还没有验证哪种传热模型或数值模拟方法更加准确。对于实验的具体操作还没落实,验证的初步构想是寻找一套能够连续精准测温的设备系统,利用同一超快激光脉冲加热材质、大小等相同的薄膜,将实验记录的温度结果同诸多非傅里叶传热模型和数值模拟方法的结果进行对比,分析哪种更加贴合实验结果,从而更加明确地指导理论或数值模拟方向。综上所述,对于超快激光加热技术的理论研究仍有以下两个方面值得关注:1)进一步从微粒层面深入研究超快激光加热技术的传热理论;2)寻找一种可以比较现有模型结果的方法,开展可以验证模拟的实验方法。

参考文献

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3 Boltzmann输运方程和分子动力学

3.1 Boltzmann输运方程

3.2 分子动力学方法

4 展望

吕慧丽, 毛煜东, 于明志, 杨开敏, 刘芳, 王远成. 超快激光加热技术传热理论研究进展[J]. 激光与光电子学进展, 2020, 57(1): 010005. Huili Lü, Yudong Mao, Mingzhi Yu, Kaimin Yang, Fang Liu, Yuancheng Wang. Research Progress on Heat Transfer Theory in Ultra-Fast Laser Heating Technology[J]. Laser & Optoelectronics Progress, 2020, 57(1): 010005.

超快激光加热技术传热理论研究进展下载： 2086次

1 引言

2 热传导理论

2.1 CV导热模型

2.2 微观两步导热模型

2.3 双相滞导热模型

图 1. 薄膜前后表面温度^[35]。(a)电子温度;(b)声子温度

Fig. 1. Temperatures of front and back surfaces of film^[35]. (a) Electron temperature; (b) phonon temperature

表 1. 傅里叶导热模型、CV导热模型、微观两步导热模型和以及DPL之间的对应关系^[36]

Table 1. Correspondence among Fourier heat conduction model, CV heat conduction model, micro two-step heat conduction model, and DPL^[36]

2.4 尺度效应

3 Boltzmann输运方程和分子动力学

3.1 Boltzmann输运方程

图 2. LBM与Alvarez等^[51],Amon等^[52],Liu等^[53],Zhang等^[54]推测的薄膜等效导热系数k_eff

Fig. 2. Effective-thermal conductivities k_eff of thin films obtained by LBM, Alvarez et al^[51], Amon et al.^[52], Liu et al^[53], and Zhang et al^[54]

3.2 分子动力学方法

4 展望

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1 引言

2 热传导理论

2.1 CV导热模型

2.2 微观两步导热模型

2.3 双相滞导热模型

图 1. 薄膜前后表面温度[35]。(a)电子温度;(b)声子温度

Fig. 1. Temperatures of front and back surfaces of film[35]. (a) Electron temperature; (b) phonon temperature

表 1. 傅里叶导热模型、CV导热模型、微观两步导热模型和以及DPL之间的对应关系[36]

Table 1. Correspondence among Fourier heat conduction model, CV heat conduction model, micro two-step heat conduction model, and DPL[36]

2.4 尺度效应

3 Boltzmann输运方程和分子动力学

3.1 Boltzmann输运方程

图 2. LBM与Alvarez等[51],Amon等[52],Liu等[53],Zhang等[54]推测的薄膜等效导热系数keff

Fig. 2. Effective-thermal conductivities keff of thin films obtained by LBM, Alvarez et al[51], Amon et al.[52], Liu et al[53], and Zhang et al[54]

3.2 分子动力学方法

4 展望

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图 1. 薄膜前后表面温度^[35]。(a)电子温度;(b)声子温度

Fig. 1. Temperatures of front and back surfaces of film^[35]. (a) Electron temperature; (b) phonon temperature

表 1. 傅里叶导热模型、CV导热模型、微观两步导热模型和以及DPL之间的对应关系^[36]

Table 1. Correspondence among Fourier heat conduction model, CV heat conduction model, micro two-step heat conduction model, and DPL^[36]

图 2. LBM与Alvarez等^[51],Amon等^[52],Liu等^[53],Zhang等^[54]推测的薄膜等效导热系数k_eff

Fig. 2. Effective-thermal conductivities k_eff of thin films obtained by LBM, Alvarez et al^[51], Amon et al.^[52], Liu et al^[53], and Zhang et al^[54]