改进粒子群算法优化SVR的LIBS钢液元素定量分析

杨友良; 王禄; 马翠红

doi:doi:10.3788/LOP57.053002

激光与光电子学进展, 2020, 57 (5): 053002, 网络出版: 2020-03-05

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Quantitative Analysis of Liquid Steel Element in LIBS Using SVR Improved by Particle Swarm Optimization

论文大纲

杨友良王禄 ^*马翠红

作者单位

华北理工大学电气工程学院, 河北唐山 063210

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摘要

通过激光诱导击穿光谱(LIBS)对钢液表面的不同位置进行激发检测,对得到的光谱数据进行归一化预处理。通过主成分分析法筛选出4个代表性因素,将得到的4个因素作为输入信息,针对钢液中Mn、Ni、Cr和Si四种元素,训练并建立定标模型。利用Cat-fish 粒子群(PSO)算法选出最优参数值,最后用测试集来验证模型的预测效果。实验结果表明:Cat-fish PSO-支持向量回归(SVR)的决定系数R2大于0.95,相对标准偏差RSD均值为3.53%,均方根误差RMSE在1.5%以内;所提模型优于普通SVR预测模型,能够快速精确检测出元素含量。该研究为LIBS在线准确定量分析钢液元素提供了借鉴性较高的优化算法。

Abstract

The laser induced breakdown spectrum (LIBS) is used to excite and detect the different positions at liquid steel surface, and normalization pretreatment is performed for the spectral data. The four representative factors are screened out by principal component analysis and used as input information. Aiming at the four elements of Mn, Ni, Cr, and Si in liquid steel, the calibration model is trained and established, and the optimal parameter value is selected by Cat-fish particle swarm optimization (PSO) algorithm. Finally, the test set is used for verifying the prediction effect of the model. The experimental results show that the determination coefficient R² of Cat-fish PSO-support vector regression (SVR) is greater than 0.95, the mean value of relative standard deviation R_SD is 3.53%, and the root-mean-square error R_MSE can be controlled within 1.5%. The proposed model is superior to the ordinary SVR prediction model, and it can detect the element content quickly and accurately. This study provides an optimization algorithm for the on-line and accurate quantitative analysis of liquid steel elements by LIBS, which has high reference value.

1 引言

钢铁作为重要的建筑材料,其元素含量直接影响钢材的性能。在钢材冶炼中需将铁矿石、焦炭和助燃剂等从炉顶加入,待温度达到1300~1500 ℃时,物料熔化为液相,将漂浮在铁水上的熔渣通过排渣口排出,再利用激光诱导击穿光谱(LIBS)技术检测钢液中的各元素含量,实现对钢液各元素的在线检测和控制。该过程既有利于生产过程的调整以保证生产质量,又有利于提高生产效率。LIBS是一种通过探测激光诱导等离子体特征光谱、由分析线的位置及信号强度获取物质成分和含量的物质成分快速分析技术^[1-2]。LIBS分析无需预先制样,具有在线快速、远程非接触、多元素同时测量分析的优势,近年来在工业冶金、材料分析和生物医学等诸多领域展现了突出的研究价值和广阔的应用前景^[3-6]。

经过近20年的发展,多种LIBS设备结合分析算法可实现对固、液、气等物质的检测,在对钢液成分分析方面,国内外研究者进行了很多方面的研究。Clegg等^[7]利用最小二乘法(PLS)对18种不同的类火星岩石样品进行了分类与分析,这为火星漫游者探测岩石的LIBS装置打下了坚实的基础。杨友良等^[8]建立了基于粒子群算法优化的支持向量机(SVM)模型,经主成分降维后得到均方根误差(R_MSE)为0.599%,相对标准偏差(R_SD)为8.26%,该模型的分析性能较传统的定标方法有一定提高。谷艳红等^[9]利用支持向量机定量分析土壤中的Cr元素含量,在训练集上得到的拟合相关系数为0.998,在测试集上得到的预测相对误差均在2.57%以内;该方法优于多元线性回归分析法,有效提高了定量分析的稳定性和精度。

为了在线准确监控钢液中各种元素的含量,需将漂浮在钢液上的熔渣排出,再利用LIBS技术精准检测钢液各元素含量。本文应用主成分分析法筛选出4种代表性因素。针对钢液中Mn、Ni、Cr和Si四种元素,利用随机抽取的光谱数据训练并建立定标模型;针对模型参数,利用Cat-fish 粒子群优化(PSO)算法选出最优值参数,构建支持向量回归(SVR)预测模型。为验证模型的有效性,选用普通SVR预测作为对比模型,以检验其适用性和有效性。

2 实验系统

本实验在大气环境下进行,用于实验的LIBS系统结构如图1所示。实验采用德国INNOLAS的Nd∶YAG激光器,脉冲能量为10~400 mJ,可依靠衰减片调整激光能量,脉冲宽度为5 ns,波长为1064 nm,重复频率为10 Hz。光谱仪为海洋光学公司的HR2000+型光谱仪,其光学分辨率为0.1 nm,测量波长范围为200~1100 nm。会聚激光能量的凸透镜焦距为150 mm。

表 1. 钢样组成元素含量

Table 1. Element composition of steel samples%

Sample	Fe	Mn	Ni	Cr	Si	Cu	Co	P	S
ERM281-1	70.329	9.370	0.258	0.176	1.929	0.048	0.023	0.012	0.016
ERM282-1	67.150	10.860	0.475	1.109	0.734	0.086	0	0.019	0.004
ERM279-2	75.786	10.603	0.786	2.107	1.516	0.088	0	0	0
ERM284-2D	67.496	10.720	1.744	0.183	2.537	0.020	0.053	0.026	0.024
ERM287-1D	67.439	10.350	1.480	3.203	1.569	0.016	0.148	0.027	0.001
ERM289-1D	55.238	24.680	1.106	0.000	4.531	0.049	0.065	0.012	0.003
ERM292-1D	68.927	10.090	0.976	2.139	2.402	0.037	0.026	0.018	0.006
ERM295-1D	48.360	24.400	0.397	1.481	4.418	0.017	0.045	0.017	0.001
ERM296-1D	82.020	5.790	0.545	0.149	1.242	0.117	0.021	0.018	0.003
ERM298-1D	63.380	7.056	0.316	3.201	4.262	0.016	0.055	0.020	0.001

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图 1. LIBS实验平台

Fig. 1. LIBS experimental platform

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实验样品为国家标准合金样品,表1列出了编号及其组成元素含量。实验中为了检测熔融的钢液样品,需用中频炉对合金钢进行加热熔化,待合金熔化后再将漂浮在钢液上的熔渣排出。将实验关键参数即激光脉冲能量设置为110 mJ,CCD延时和门宽分别设置为0.8 μs和1 ms,由激光器发出的激光脉冲垂直入射到钢液表面,产生等离子体。为避免激光到达样品前将空气击穿,将透镜固定在距样品表面上方135 mm处,通过二维位移台选取样品表面不同的位置,用能量为75 mJ的激光脉冲激发直到将表面杂质剔除为止,然后再用能量为110 mJ的激光脉冲激发100次,通过光纤采集光谱测量数据并将其传送至光谱仪进行分光,取平均值作为一次测量结果。图2为坩埚内熔融钢液照片。图3为ERM284-2D钢样的LIBS光谱图。

图 2. 熔融钢液样品

Fig. 2. Liquid steel sample

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图 3. ERM284-2D的LIBS光谱

Fig. 3. LIBS spectrum of ERM284-2D

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3 理论背景

3.1 数据预处理

1) 数据归一化

由于钢液中Fe元素含量最高,在同一钢样中Fe元素含量的变化很小,可以忽略不计,待测元素含量少而多种影响因素会引起特征光谱的波动,增大了待测元素含量检测误差,因此,需要对特征谱线强度波动进行归一化处理。在400~430 nm光谱区间内10种钢样Fe元素在404.873 nm和406.536 nm附近的两条特征线最明显,将两条特征线强度均值作为内标强度进行归一化,可以在一定程度上减小光谱信号波动带来的影响。在同一样本的第i组测量中,设归一化处理后的光谱强度、原始光谱强度和Fe元素平均光谱强度的特征线数据分别为X_i、x_i和 $\begin{matrix} {\bar{x}}_{i} \end{matrix}$ ,则有

\begin{matrix} X_{i} = \frac{x_{i}}{{\bar{x}}_{i}} 。 (1) \end{matrix}

2) 主成分提取

影响光谱数据的因素太多,若将全部光谱数据作为输入,会给模型的建立带来诸多干扰,不能达到理想的训练效果。针对影响光谱数据的因素,本文应用主成分分析法(PCA)对全部数据信息进行降维,该方法适合这种因素关联度比较高的情况,在不失真的前提下,筛选出代表整个因素集性质的少数因素。

设有n个样本z₁,z₂,…,z_n,每个样本有m个属性,现将m个属性映射减少到k个。

初始矩阵标准化:

\begin{matrix} a_{ij} = \frac{z_{ij} - {\bar{z}}_{j}}{s_{j}}, (2) \end{matrix}

式中:i=1,2,…,n;j=1,2,…,m;z_ij为数据集中第i个样本的第j个属性; $\begin{matrix} {\bar{z}}_{j} \end{matrix}$ = $\begin{matrix} \frac{\overset{n}{\sum_{i = 1}} z_{ij}}{n} \end{matrix}$ ;s_j= $\begin{matrix} \sqrt[]{\frac{\overset{n}{\sum_{i = 1}} (z_{ij} - {\bar{z}}_{j})^{2}}{n - 1}} \end{matrix}$ 为标准差。

标准化矩阵的相关矩阵R为

\begin{matrix} R = [r_{ij}]_{m \times m}, (3) \end{matrix}

式中:r_ij= $\begin{matrix} \overset{n}{\sum_{k = 1}} \end{matrix}$ A_kj· $\begin{matrix} \frac{A_{kj}}{n - 1} \end{matrix}$ ;A_kj为映射后第j个属性的标准化矩阵元素。

累计贡献率M为

\begin{matrix} M = \frac{\overset{k}{\sum_{j = 1}} λ_{j}}{\overset{m}{\sum_{i = 1}} λ_{i}}, (4) \end{matrix}

式中:λ_i、λ_j为特征值。

3.2 支持向量回归

支持向量回归是以统计学理论为基础,依照有限样本信息,确保在学习和泛化能力良好的条件下,将输入信息非线性转换到高维空间的决策函数,从而实现线性回归,以达到最理想的学习效果^[10]。SVR预测在解决小样本的“维数灾难”问题中相较于其他机器学习算法有明显的优势^[11]。本文所使用的SVR目标函数为^[12]

\begin{matrix} C_{SVR} = \sum_{i' \in M_{SV}} α_{i'} \cdot k_{libs} (I ″_{i'}, I) + b, (5) \end{matrix}

式中:M_SV为支持向量集;α_i'为拉格朗日乘子;i'为第i组实验数据;I″_i'为支持向量;I为输入向量;b为常数;k_libs为径向基函数,可表示为^[12]

\begin{matrix} k_{libs} (I ″_{i'}, I) = \exp (- γ | I ″_{i'} - I |^{2}), (6) \end{matrix}

式中:γ为Gamma核函数。(6)式的约束条件为: $\begin{matrix} \overset{n - m}{\sum_{i = 1}} \end{matrix}$ (α_i- $\begin{matrix} α_{i}^{*} \end{matrix}$ )=0,其中 $\begin{matrix} α_{i}^{*} \end{matrix}$ 为拉格朗日乘子,0≤ $\begin{matrix} α_{i}^{*} \end{matrix}$ ≤C,C为惩罚参数。

从(5)和(6)式可以看出:C值过大,则容易出现过拟合;C值过小,则容易出现欠拟合;C值的选择直接影响预测模型的精度和泛化能力。合理选择γ的核参数g是建立支持向量机模型的关键,因此需要优化筛选SVR预测模型参数。

3.3 PSO算法

为提高分析预测精度,可以利用PSO算法对SVR预测模型的参数进行筛选。当参数的最优解为值域空间的一个粒子时,其速度和位置的更新公式分别为^[13]

\begin{matrix} \begin{matrix} V_{id} (k + 1) = ω \cdot V_{id} (k) + c_{1} \cdot rand (\cdot) [P_{id} (k) - X_{id} (k)] + c_{2} \cdot rand (\cdot) [P_{g d} (k) - X_{id} (k)], (7) \\ X_{id} (k + 1) = X_{id} (k) + V_{id} (k + 1), (8) \end{matrix} \end{matrix}

式中:i表示第i个搜索粒子;g为核参数;P_i_d(k)和P_g_d(k)分别为个体和种群全局极值的位置;ω为惯性因子;rand(·)为[0,1]内的随机数;c₁和c₂为非负值学习因子。

但PSO算法在实际应用中有早收敛现象,其粒子适应度不能达到最优值的要求,

因此需要跳出局部来寻找全局最优解。为了提高PSO算法的适用范围,通过Cat-fish效应^[14],即利用一个粒子去改变粒子群在局部最优位置的停滞状态,改进(7)式,得到Cat-fish PSO算法的速度更新公式为

\begin{matrix} \begin{matrix} V_{id} (k + 1) = ω \cdot V_{id} (k) + c_{1} \cdot rand (\cdot) \cdot [f_{1} \cdot rand (\cdot) \cdot P_{id} (k) - X_{id} (k)] + \\ c_{2} \cdot rand (\cdot) \cdot [f_{2} \cdot rand (\cdot) \cdot P_{gd} (k) - X_{id} (k)], (9) \end{matrix} \end{matrix}

式中:f₁·rand(·)和f₂·rand(·)为算子,定义为

\begin{matrix} \{\begin{matrix} f_{1} \cdot rand (\cdot) = \{\begin{matrix} 1 & e_{p} > e_{bp} \\ f_{1} \cdot rand (\cdot) & e_{p} \leq e_{bp} \end{matrix} \\ f_{2} \cdot rand (\cdot) = \{\begin{matrix} 1 & e_{g} > e_{bg} \\ f_{2} \cdot rand (\cdot) & e_{g} \leq e_{bg} \end{matrix} \end{matrix}, (10) \end{matrix}

式中:e_p和e_g分别为个体最优值偏差和全局最优值偏差;e_bp和e_bg分别为局部最优值偏差的阈值和全局最优值偏差的阈值。Cat-fish PSO算法以均方差作为粒子适应度值,若当前值的偏差小于偏差阈值时,算子最优值搜索范围跳出局部,在全局继续进行搜索。

综上所述,对影响光谱数据的因素进行分析并进行归一化处理,应用主成分分析法筛选具有代表性的主要因素,并以钢液中Mn、Ni、Cr和Si四种元素含量作为训练集进行训练并建立模型,再利用Cat-fish PSO算法优化SVR预测模型的参数,最终建立钢液元素含量预测模型,流程图如图4所示。

4 结果与分析

4.1 影响因素选取

首先针对光谱数据采集的9种影响因素(峰值强度、积分强度、信背比、内标元素校正、脉冲触发延时、聚焦透镜到钢液的距离、光谱寻峰、有效谱图筛选和高温热辐射)进行预处理,再对采集样本进行理化分析,并应用SPSS软件对样本的9种腐蚀因素进行主成分分析,结果见表2。其中,特征值表征主成分影响力的大小。由表2可知,前4个主成分累积方差贡献率为89.35%,综合了影响因素的大部分信息,提取这4个主成分最合适。表3为4个主成分的特征向量,特征向量的绝对值越大,则该因素越具有代表性。从表3可知,峰值强度、积分强度、信背比和内标元素校正分别在第1、4、2、3主成分上有最高值。因此,将这4个因素作为光谱数据采样的代表影响因素。

图 4. SVR和Cat-fish PSO-SVR算法流程图

Fig. 4. Flow chart of SVR and Cat-fish PSO-SVR algorithms

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4.2 SVR参数优化

对SVR参数进行优化,算法的基本参数设置为:参数搜索区间C∈[0,500],核参数g的搜索范围为[0,100],粒子群规模N=30,最大迭代次数K=200,惯性因子ω=0.9-0.5k/K,k为当前迭代次数,c₁=c₂=2,f₁=1,f₂=4,偏差阈值 e_bp=0.01,e_bg=0。在上述条件下,PSO算法需要通过10⁴次寻优获得最优C值为25.639,核参数g为0.225。图5为Cat-fish PSO算法寻优过程的适应度变化曲线,由图5可以看出,当第95次寻优时,随迭代次数的增加其适应度值附近向下小范围的波动变化趋于稳定,获得的最优C值为5.243,核参数g为1.616。

表 2. 各影响因素累计方差贡献率

Table 2. Cumulative variance contribution of each influencing factor

Component number	1	2	3	4	5	6	7	8	9
Eigen value	9.674	7.861	5.349	3.245	0.934	0.761	0.670	0.511	0.239
Cumulative variance contribution /%	33.08	26.88	18.29	11.10	3.19	2.60	2.30	1.75	0.82

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表 3. 主成分的特征向量

Table 3. Eigen vectors of principal components

Corrosion factor	PC 1	PC 2	PC 3	PC 4
Peak intensity	0.967	0.377	0.654	0.385
Integrated intensity	0.019	0.392	-0.159	0.959
Signal-to-back ratio	0.069	0.818	0.041	-0.172
Internal standard corrected element concentration	0.507	0.068	0.882	-0.567
Pulse trigger delay /μs	0.297	0.014	0.148	0.069
Distance /mm	0.503	0.552	0.347	0.462
Spectral peak value	-0.435	0.462	0.297	0.293
Spectral efficiency /%	0.514	-0.408	-0.502	0.377
Intensity of temperature thermal radiation /(J·cm^-2·min^-1)	0.205	-0.538	0.527	-0.151

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图 5. Cat-fish PSO适应度变化曲线

Fig. 5. Fitness changing curve of Cat-fish PSO

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4.3 结果分析

实验对10个样本4种元素重复测量30次,共获得300组数据,将主成分分析得到的峰值强度、积分强度、信背比和内标元素校正4个因素作为SVR的输入,结合最优参数值,在经过归一化预处理后的300组数据中,随机抽取200组作为训练集,利用Libsvm3.1软件进行训练及数据分析得到定标模型,最后用剩余100组数据作为测试集来验证模型的预测效果。同时为验证模型的有效性,选用PSO优化的SVR预测作为对比模型,为了评估预测模型的整体表现,需要通过决定系数R²、均方根误差R_MSE和相对标准偏差R_SD三个指标作为参考来评价回归预测模型的准确性,衡量回归预测模型的重复性,各个指标的计算公式如下^[14-18]:

\begin{matrix} \begin{matrix} R^{2} = 1 - \frac{\sum (Y_{i} - {\hat{Y}}_{i})^{2}}{\sum ({\hat{Y}}_{i} {- \bar{Y})}^{2}}, (11) \\ R_{MSE} = \sqrt[]{\frac{\sum ({\underset{^}{y}}_{i} - y_{i})^{2}}{n}} \times 100 %, (12) \\ R_{SD} = \frac{\sqrt[]{\frac{\overset{m}{\sum_{i = 1}} (y_{i} {- \bar{y})}^{2}}{m - 1}}}{\bar{y}} \times 100 %, (13) \end{matrix} \end{matrix}

式中:Y_i为第i个样本的预测均值; $\begin{matrix} {\hat{Y}}_{i} \end{matrix}$ 为Y_i对应的真实值; $\begin{matrix} \bar{Y} \end{matrix}$ 为样本的均值;y_i为第i次预测值; $\begin{matrix} {\underset{^}{y}}_{i} \end{matrix}$ 为y_i对应的真实值;n为样本量;m为预测次数; $\begin{matrix} \bar{y} \end{matrix}$ 为预测均值。

从表1钢样组成元素含量表可以看出,各元素含量在一定浓度范围的扎堆分布不均匀,梯度范围大,在这种情况下对10个钢样采用留一法验证模型的有效性。利用SVR和Cat-fish PSO-SVR分别预测分析钢液中Mn、Ni、Cr和Si 4种元素含量,结果如图6所示。

图 6. 钢液中元素预测分析结果

Fig. 6. Results of elemental prediction analysis in molten steel

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表4为在相同测试集中SVR和Cat-fish PSO-SVR预测结果,从结果中可以看出:Cat-fish PSO-SVR预测模型的R_SD均值为3.53%,R_MSE在1.5%以内;而SVR预测模型的R_SD均值为7.68%,R_MSE在3%左右。该结果表明Cat-fish PSO-SVR预测模型的预测精度更高。同时Cat-fish PSO-SVR预测模型对于测试集的R²均在0.95以上,R值接近于1,而SVR预测模型的R²均在0.92以下,误差较大,这表明Cat-fish PSO-SVR的预测结果更接近实际值而SVR模型容易陷入局部极值的缺陷而偏离实际值。Cat-fish PSO-SVR模型寻优次数远小于SVR模型,其收敛速度更快,能高效发挥全局寻优能力,寻优迭代次数少,因此可以看出Cat-fish PSO-SVR预测效果更优。

表 4. 测试集回归预测结果

Table 4. Regression prediction results for test set

Element	SVR model	Cat-fish PSO-SVR model
Element	R²		R_SD /%	R_MSE /%	R²	R_SD /%	R_MSE /%
Mn	0.9102	6.10	3.34	0.9511	2.46	1.07
Ni	0. 9177	6.83	3.18	0.9627	3.17	0.97
Cr	0. 9174	9.52	4.07	0.9845	3.99	1.26
Si	0.9099	8.27	3.02	0.9522	4.50	1.43

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5 结论

利用激光诱导击穿光谱在二维位移台上的移动实现对钢液表面不同位置的激发检测,对得到的光谱数据进行归一化预处理,通过主成分分析筛选出代表性因素,将得到的峰值强度、积分强度、信背比和内标元素校正4个因素作为输入信息。针对钢液中Mn、Ni、Cr和Si 4种元素,训练并建立定标模型,利用Cat-fish PSO算法并通过95次寻优找到了最优值参数。该方法能够避免陷入局部极值的问题,并且寻优次数远低于PSO算法,简化了编程计算过程。最后用测试集来验证模型的预测效果,实验结果表明,Cat-fish PSO-SVR的R²大于0.95,R_SD均值为3.53%,R_MSE在1.5%以内。采用Cat-fish PSO-SVR模型得到的结果均优于普通SVR预测模型。Cat-fish PSO-SVR能够快速精确检测出元素含量,为LIBS在线准确定量分析钢液元素提供了借鉴性较高的优化算法。

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1 引言

2 实验系统

表 1. 钢样组成元素含量

Table 1. Element composition of steel samples%

图 1. LIBS实验平台

Fig. 1. LIBS experimental platform

图 2. 熔融钢液样品

Fig. 2. Liquid steel sample

图 3. ERM284-2D的LIBS光谱

Fig. 3. LIBS spectrum of ERM284-2D

3 理论背景

3.1 数据预处理

3.2 支持向量回归

3.3 PSO算法

4 结果与分析

4.1 影响因素选取

图 4. SVR和Cat-fish PSO-SVR算法流程图

Fig. 4. Flow chart of SVR and Cat-fish PSO-SVR algorithms

4.2 SVR参数优化

表 2. 各影响因素累计方差贡献率

Table 2. Cumulative variance contribution of each influencing factor

表 3. 主成分的特征向量

Table 3. Eigen vectors of principal components

图 5. Cat-fish PSO适应度变化曲线

Fig. 5. Fitness changing curve of Cat-fish PSO

4.3 结果分析

图 6. 钢液中元素预测分析结果

Fig. 6. Results of elemental prediction analysis in molten steel

表 4. 测试集回归预测结果

Table 4. Regression prediction results for test set

5 结论

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1 引言

2 实验系统

表 1. 钢样组成元素含量

Table 1. Element composition of steel samples%

图 1. LIBS实验平台

Fig. 1. LIBS experimental platform

图 2. 熔融钢液样品

Fig. 2. Liquid steel sample

图 3. ERM284-2D的LIBS光谱

Fig. 3. LIBS spectrum of ERM284-2D

3 理论背景

3.1 数据预处理

3.2 支持向量回归

3.3 PSO算法

4 结果与分析

4.1 影响因素选取

图 4. SVR和Cat-fish PSO-SVR算法流程图

Fig. 4. Flow chart of SVR and Cat-fish PSO-SVR algorithms

4.2 SVR参数优化

表 2. 各影响因素累计方差贡献率

Table 2. Cumulative variance contribution of each influencing factor

表 3. 主成分的特征向量

Table 3. Eigen vectors of principal components

图 5. Cat-fish PSO适应度变化曲线

Fig. 5. Fitness changing curve of Cat-fish PSO

4.3 结果分析

图 6. 钢液中元素预测分析结果

Fig. 6. Results of elemental prediction analysis in molten steel

表 4. 测试集回归预测结果

Table 4. Regression prediction results for test set

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