掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体激光器研究进展 
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1 引言
掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体的化学式为Yb:ReCa4O(BO3)3 (Yb∶ReCOB),这里Re代表Y (钇)和镧系稀土元素Gd、La。除了这三种单一晶体之外,这类稀土钙氧硼酸盐还包括不同组分的固溶晶体,也称为混晶,如Ybt∶YxG
在目前已知的众多Yb离子激光材料中,Yb∶ReCOB晶体显得异常独特:1) 在这类晶体中,Yb离子的基态(2F7/2)有着很大的Stark能级分裂(>1000 cm-1)[1-2]。大的Stark能级分裂可有效降低激光下能级的热激发粒子数,有利于实现室温下的低阈值准三能级激光运转。2) 在这类晶体中,Yb离子的激发态也即激光跃迁的上能态(2F5/2)荧光寿命很长(>2 ms)[1, 3],使晶体具有很大的储能本领,可通过调Q产生高能量激光脉冲。3) 这类晶体本身为非线性光学晶体[1],所产生的近红外激光可通过自倍频转换为可见激光输出。此外,这类稀土钙氧硼酸盐晶体还具有很高的光损伤阈值(>1 GW/cm2)[4]。Yb∶ReCOB晶体兼上述诸多特(优)点于一身,这在Yb离子激光材料中是十分罕见的。
作为这类掺Yb稀土钙氧硼酸盐的代表性晶体,Yb∶YCOB和Yb∶GdCOB出现于20世纪90年代末期[1,4],属于Yb离子激光器发展早期为数不多的激光材料之列[5]。尽管这两种晶体最初即已在激光效率、可调谐、超短脉冲产生等方面表现出很大的优势和潜力[6-10],但在随后相当长的一段时期内,这类晶体很少受到关注,相关的研究进展也不大。近几年来,这一情形得到很大改观,这类晶体的连续波(CW)、调Q、锁模、自倍频等激光性质的研究获得了长足的发展。本文先对掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体的研究历史做一简短回顾,然后介绍近年来这一领域取得的重要研究进展。
2 掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体研究的简单历史回顾
稀土钙氧硼酸盐最初是作为非线性光学晶体而发展的。1991年,Khamaganova等[11]在以PbO为助熔剂的高温溶液中尝试生长Ca3Sm2(BO3)4晶体时,第一次得到了SmCa4O(BO3)3 (SmCOB)晶体[报道所用的化学式为Sm2Ca8O2(BO3)6]。随后,Norrestam等[12]由固相反应合成了一系列的稀土钙氧硼酸盐化合物,确定出它们的晶体结构属于单斜晶系的空间群Cm。在Norrestam等[12]工作的基础上,Dirksen等[13]发现,GdCOB基质中的三价稀土离子Tb和Eu有着很高的发光效率。法国研究者Aka等[14]成功地由提拉法(Czochralski)生长了GdCOB晶体。YCOB晶体也由日本研究者Iwai等[15]利用提拉法生长得到。他们的研究还表明,YCOB和GdCOB都是很有潜力的非线性光学晶体。这些开创性的工作,为激光晶体和非线性光学晶体的探索开辟了一个极具价值的新领域。
提拉法生长工艺的建立,标志着稀土钙氧硼酸盐晶体研究的重要突破。在随后的几年里,各种不同组分的稀土钙氧硼酸盐晶体不断涌现。1998年,Hammons等[4]实现了Yb∶YCOB晶体的室温连续波激光运转,并获得mW量级的自倍频激光输出。在接下来的几年内,先后有不同研究组开展了该晶体的光谱学性质、连续波、可调谐以及锁模超短脉冲激光等方面的研究[2,6,7,9,16]。这些研究结果指出,室温下Yb∶YCOB晶体的激光阈值可低至0.05 W,而斜率效率可超过70%[2,6],初步显示出该晶体优越的激光性能。对Yb∶GdCOB晶体的研究也在同一时期开展起来。1999年,Mougel等[1]对Yb∶GdCOB晶体的光谱学性质做了深入细致的研究,发现Yb离子可取代Gd离子和Ca离子而占据三种不同的晶格位置,这将导致晶体中Yb离子吸收谱和发射谱的加宽。此后,Yb∶GdCOB晶体的连续波、可调谐、锁模等激光特性研究以及激光理论模型研究等都取得了迅速发展[8,10,17-19]。至2001年,由Yb∶GdCOB晶体产生的连续波激光输出功率已达4.7 W (同期Yb∶YCOB晶体低于1.0 W)[18],而锁模激光脉冲的宽度已短至90 fs[10]。
在随后的五年间,人们对掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体的关注减少,相关的研究进展不大。2007~2008年,我们对Yb∶YCOB和Yb∶GdCOB两种晶体的室温连续波激光特性做了较为全面的实验研究,将输出功率提高至7~8 W水平,同时揭示出这类晶体激光性质存在的强烈各向异性、两个偏振态振荡的共存、偏振态随抽运功率水平的演化以及双波段激光振荡等复杂的激光运转行为[20-22]。Kr
虽然自掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体出现之初,人们就已知道,这类晶体有着很长的荧光寿命和很大的储能本领,可通过调Q产生高能量激光脉冲,但在一个相当长的时期内,这类晶体的调Q脉冲激光研究几乎处于空白状态。2013年,我们开展了以Cr4+∶YAG为可饱和吸收体的Yb∶YCOB和Yb∶GdCOB两种晶体的被动调Q脉冲激光特性研究[26-27]。实验结果表明,在连续波纵向抽运条件下,由Yb∶YCOB和Yb∶GdCOB晶体的被动调Q所产生的激光脉冲能量可超过0.4 mJ,显著高于其他Yb离子激光晶体在相同(似)实验条件下所产生的脉冲能量[26-27]。通过对晶体中Yb离子浓度的优化,我们于2015~2016年间,将Yb∶YCOB晶体的Cr4+∶YAG被动调Q脉冲能量提高至1.28 mJ (重复频率3.23 kHz, 脉宽5.0 ns)[28],而由Yb∶GdCOB晶体的Cr4+∶YAG被动调Q产生的平均输出功率达到15.6 W (重复频率91 kHz)[29]。除Cr4+∶YAG晶体外,我们也开展了以GaAs半导体晶体为可饱和吸收体的被动调Q研究。结果表明,Yb∶ReCOB类晶体存在着两种不同的被动调Q模式:高重复频率高功率(HRHP)模式和低重复频率高能量(LRHE)模式[30-33]。在HRHP模式下,由Yb∶YCOB晶体产生的脉冲平均功率达到5.7 W[30];而在LRHE模式下,这类晶体产生的脉冲能量可达0.8~1.0 mJ,比由其他Yb或Nd离子激光晶体产生的脉冲能量高一个数量级[31-33]。最近两年以来,我们又对这类掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体以二维材料(Bi2Te3, MoTe2, WS2等)为可饱和吸收体的被动调Q做了研究,再次证实了其优越的脉冲激光性能[34-37]。研究表明,在1 μm近红外波段,很少有Yb或Nd离子激光晶体的二维材料被动调Q能够在平均功率、脉冲能量、脉冲宽度等方面与掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体相比拟[34-37]。与被动调Q情形类似,掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体同样有着优异的主动调Q脉冲激光特性。在已开展的Yb∶YCOB和Yb∶GdCOB晶体的声光调Q激光实验研究中,高重复频率(30 kHz)下脉冲输出功率可超过10 W,而低重复频率(100~200 Hz)下激光脉冲能量可达5 mJ水平[38-39]。
随着人们对掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体研究和认识的不断深入,这类晶体的自倍频研究也于近年取得了令人惊叹的进展[40-42]。2016年,由Yb∶YCOB晶体的振动-电子跃迁产生的1140 nm基频激光经自倍频产生的570 nm黄光输出功率达到1.08 W[41]。2019年,Yb∶YCOB晶体的连续波自倍频实现了6.2 W的绿光输出[42]。这些实验研究,揭示出了这类掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体在发展可见光波段的实用化激光器件中所具有的应用潜力。
3 连续波Yb∶ReCOB晶体激光器
对掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体连续波激光特性的较为系统的研究始于2007年[20-22, 43]。这些研究揭示了激光振荡行为的各向异性,将这类晶体的连续波输出功率提高至7~8 W。由这些研究获得的另外一个重要结果是,在Y-切向晶体产生的激光振荡中,发现两个正交偏振态的共存以及偏振态随抽运功率水平的演化[20-22]。现在已经知道,这是一种在光学各向异性的Yb离子晶体激光振荡中常会发生的现象[44-46],它源自某些特定激发水平下,晶体沿两个偏振方向具有相同(近)的增益(对于稳态激光振荡,激发水平也即晶体中Yb离子的激发分数由谐振腔总的损耗决定)。这一现象对于某些应用(如双偏振态双波长激光器)有着重要意义,但对于自倍频等非线性作用过程是有害的,需要加以避免。事实上,只有在谐振腔输出耦合透过率很低(T<3%)的情况下,这一现象才会出现[20-22, 28]。
晶体生长工艺的完善和晶体光学质量的提高,晶体中Yb离子浓度的优化和晶体长度的合理选择,作为抽运源的半导体激光器输出特性的不断改善,这些因素的结合使掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体激光器的室温连续波输出功率得以大幅提高。实验研究表明,利用长度4~6 mm、Yb离子原子数分数为10%~15%的晶体样品,在976 nm窄带(<0.5 nm)半导体激光器纵向抽运条件下,Yb∶YCOB和Yb∶GdCOB产生的连续波输出功率可达20 W水平[28-29, 33]。在相同(近)的条件下,目前已知的其他Yb离子激光材料很难产生这样高的激光功率。
表 2. 不同Yb∶ReCOB晶体长波发射边带内连续波激光运转参数的比较
Table 2. Comparison of CW laser parameters in the long-wavelength side band for different Yb∶ReCOB crystals
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表 1. 2 Yb∶YCOB、Yb∶GdCOB、Yb∶LaCOB和Yb∶LuPO4晶体的Bi2Te3被动调Q脉冲激光参数
Table 1. 2 Pulsed laser parameters for Yb∶YCOB, Yb∶GdCOB, Yb∶LaCOB, and Yb∶LuPO4 crystals, obtained in passive Q-switching with Bi2Te3
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表 3. 抑制主发射带激光振荡条件下,不同Yb∶ReCOB晶体长波发射边带内连续波激光运转参数
Table 3. CW laser parameters in the long-wavelength side band for different Yb∶ReCOB crystals, under the conditions of suppressing the main emission band laser oscillation
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作为激光晶体,掺Yb稀土钙氧硼酸盐中的单一晶体除了Yb∶YCOB和Yb∶GdCOB之外,还包括Yb:LaCa4O(BO3)3 (Yb∶LaCOB)。尽管早期研究中已涉及Yb∶LaCOB的生长和光谱学性质[2],但直到2013年,该晶体的偏振吸收谱和发射谱才得到充分的研究,而连续波激光运转也才得以实现[47-49]。除了上述三种单一晶体之外,目前已报道的掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体还包括(Y, Gd)系列混晶Yb:Y0.5Gd0.5Ca4O(BO3)3,Yb0.14∶Y0.77Gd0.09Ca4O(BO3)3,以及Yb0.14∶Y0.15Gd0.71Ca4O(BO3
掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体的发射谱中除主发射带(1000~1050 nm)外,在1084 nm还存在一个弱的长波边带,是由Yb离子2F5/2能态的最低Stark能级向2F7/2能态的最高Stark能级的辐射跃迁引起的[1,3,51]。在自由运转条件下,当谐振腔的输出耦合透过率很低时,连续波激光振荡就发生在这一长波边带内,输出功率可达10~15 W[28, 33, 51];而当输出透过率在 3% ~ 60%范围内改变时,原则上可实现主发射带1021~1055 nm波段内任意中心波长的连续波激光运转[28],获得超过10 W的输出功率(最高可达20 W水平[33,51])。此外,通过抑制主发射带内的短波振荡,也可使激光器工作于长波边带内[53-54];利用不同切向的晶体样品,可实现1084 nm附近的激光运转,也可获得1061~1066 nm的线偏振激光输出(这与Nd离子的激光发射波长相近),还可实现双偏振态双波段激光振荡[53]。这些不同运转模式下所产生的激光输出功率都可以很容易地超过10 W水平[53-54]。
根据实验研究,对于主发射带内的连续波激光运转,谐振腔的最佳输出耦合透过率在5%~15%范围内[28,33,51,55]。对于Yb∶YCOB和Yb∶LaCOB晶体以及混晶Yb∶YGdCOB (Yb0.14∶Y0.77Gd0.09Ca4O(BO3)3),Y-切向晶体产生的输出功率最高;而在Yb∶GdCOB情况下,Z-切向晶体产生的输出功率高于X-和Y-切向晶体。这一差别可能起因于晶体在热导率、热膨胀系数、热光系数、吸收和受激发射性质等方面各向异性的不同,也可能与Yb∶GdCOB晶体不同切向样品的光学质量差异有关。
可以看到,Yb∶YCOB和Yb0.14∶Y0.77Gd0.09Ca4O(BO3)3两种晶体的高功率连续波激光特性相差不大,其高功率应用潜力都大于Yb∶GdCOB。应当指出的是,混晶结构上无序程度的增加,似乎并没有导致晶体激光性能的下降。鉴于这类掺Yb稀土钙氧硼酸盐中存在着数量众多的不同组分混晶,有望从中探索和发现更多优异的Yb离子激光晶体。由
由
利用特殊镀膜的腔镜,可以抑制主发射带内的激光振荡,从而在T≤20%的输出透过率范围内,实现Yb∶ReCOB晶体长波边带内的连续波激光运转[53-54]。
上述结果都是利用最常用的平凹谐振腔获得的。除了一般的平凹谐振腔,Yb∶ReCOB类晶体同样适合于其他结构的谐振腔。利用Yb离子原子数分数为15 %、截面6.3 mm×7.0 mm、厚度0.4 mm的Z-切向晶体样品,由Yb∶YCOB薄盘激光器产生的连续波输出功率超过100 W,光-光转换效率达到40%[23]。相关研究指出,Yb∶YCOB薄盘激光器性能优于许多其他Yb晶体薄盘激光器,仅有Yb:Lu2O3晶体明显地超过Yb∶YCOB;就激光效率而言,Yb∶YCOB和Yb∶YAG晶体相当,后者被认为是最合适的薄盘激光材料[3]。另外,在近微片激光谐振腔中,Yb∶YCOB晶体也同样显示出优异的激光特性,室温连续波输出功率达到8.35 W,斜率效率为70%[57]。
掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体的发射谱中,除主发射带和长波发射边带外,还有一个位于 976 nm的很强的零声子发射峰,它与零声子吸收峰完全重迭[1, 3, 51]。因此,要实现976 nm的三能级激光振荡,需要克服晶体自身极强的共振吸收损耗,这通常是十分困难的。最近的一项研究指出,利用902 nm Nd∶SrLaAlO4 晶体激光器作为抽运源,通过抑制其他长波振荡,可由低浓度(原子数分数3.2%) Yb∶GdCOB晶体(长度2.5 mm)实现976 nm的连续波激光运转,阈值抽运功率为6.6 W,在抽运功率9.6 W下的输出功率为0.78 W[58]。
在λ>1100 nm的长波区,这类掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体还拥有一个由振动-电子跃迁引起的弱发射带[41]。通过抑制λ<1100 nm波长范围内的主发射带和发射边带(1084 nm附近)的激光振荡,可获得1120~1140 nm的连续波激光运转[41]。
利用掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体,能够在976 nm、1020~1085 nm以及1120~1140 nm的范围内,实现不同波长的连续波激光输出;而在1020~1085 nm波长范围内,纵向抽运条件下所产生的输出功率一般可超过10 W水平。为了进一步提高输出功率,可采用双端抽运、侧面抽运,以及薄盘激光器中多路抽运等方式。
4 调Q脉冲Yb∶ReCOB晶体激光器
掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体的荧光寿命超过2 ms,比大多数Yb激光材料的荧光寿命都要长,特别适合于通过调Q产生高能量脉冲激光。另外,这类晶体容易实现高功率高效率连续波激光运转,也适合于产生高重复频率、高平均功率脉冲激光输出。我们的最近研究表明,这类晶体有着优异的被动调Q脉冲激光特性,无论是以传统的Cr4+∶YAG或GaAs晶体作为可饱和吸收体,还是以新型二维材料作为可饱和吸收体,Yb∶ReCOB类晶体的被动调Q都显著优于其他Yb或Nd离子激光晶体。另外,这类晶体的声光调Q脉冲激光性能也明显超过其他Yb离子激光材料。
4.1 声光调Q
根据实验研究,利用射频功率50 W、作用长度50 mm的声光Q开关,可在0.2~30 kHz的重复频率范围内,实现Yb∶YCOB和Yb∶GdCOB晶体的主动调Q脉冲激光运转,高重复频率下产生的最大平均功率超过10 W,而低重复频率下产生的单脉冲能量可达5 mJ[33, 38]。
实验中所使用的Yb∶YCOB和Yb∶GdCOB晶体的Yb离子原子数分数为10%,长度为6 mm。比较发现,对于声光调Q脉冲激光运转,X-切向的Yb∶YCOB晶体最为合适;而Yb∶GdCOB晶体的最佳切向则为Y-切向。实验在平凹腔中进行,作为输出镜的凹面镜曲率半径R2=200 mm,几何腔长为216 mm。谐振腔的输出耦合透过率T=50%。
表 4. 不同PRF条件下,Yb∶YCOB晶体的声光调Q脉冲激光参数
Table 4. Acousto-optic Q-switching laser parameters of Yb∶YCOB crystal at different PRF values
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表 5. 不同PRF条件下,Yb∶GdCOB晶体的声光调Q脉冲激光参数
Table 5. Acousto-optic Q-switching laser parameters of Yb∶GdCOB crystal at different PRF values
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可以看到,在相同PRF条件下,两种晶体产生的平均输出功率或单脉冲能量很接近。它们的最大平均功率都是10.2 W (PRF为30 kHz),但Yb∶GdCOB晶体的声光调Q有着更高的激光效率,光-光转换效率和斜率效率分别为29.8%和36%,而Yb∶YCOB的相应值分别为24.7%和32%[33]。另外,在最低重复频率(PRF为0.2 kHz)条件下,Yb∶GdCOB晶体的脉冲宽度比Yb∶YCOB窄得多,产生的峰值功率也高得多。
在足够高的重复频率下,声光调Q脉冲平均功率一般可达到或接近连续波输出功率水平。随着重复频率降低,声光调Q激光运转效率也将随之减小,引起输出功率下降。此外,多脉冲或连续波激光振荡的出现,也是限制声光调Q脉冲平均功率进一步提高的原因。声光Q开关属于“慢”开关,它的开关时间由超声波通过声光介质中激光光束的渡越时间决定[59]。随着抽运功率增加,脉冲建立时间将缩短,当脉冲建立时间短于Q开关完全打开所需的时间时,第二个激光脉冲将会出现。另一方面,若在两个相继脉冲间隔内积累的增益超过声光Q开关的关断损耗与谐振腔损耗之和,则连续波激光振荡将会建立。显然,提高谐振腔输出耦合透过率有利于抑制多脉冲的出现以及连续波激光振荡的形成。
4.2 以Cr4+∶YAG为可饱和吸收体的被动调Q
对掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体被动调Q的研究始于2007年。Liang等[60]实现了以InGaAs半导体量子阱为可饱和吸收体的Yb∶YCOB晶体激光器被动调Q,在7 kHz的重复频率下获得了1.15 W的脉冲输出功率和宽度为100 ns的激光脉冲。2013年,我们研究了Yb∶YCOB和Yb∶GdCOB晶体以Cr4+∶YAG为可饱和吸收体的被动调Q脉冲激光特性[26-27]。实验结果表明,在连续波抽运条件下,由这两种晶体的室温被动调Q激光运转所产生的脉冲能量可达0.4~0.5 mJ水平,高于其他Yb激光晶体在相近实验条件下得到的脉冲能量[26-27]。随后,通过对激光晶体参数、谐振腔结构和被动调Q条件的优化,使这类Yb∶ReCOB晶体产生的激光脉冲能量超过1 mJ,而脉冲激光输出功率达到10~15 W水平,显著超过其他Yb离子激光晶体[28-29]。
实验研究指出,对于Cr4+∶YAG为可饱和吸收体的被动调Q激光运转,Yb∶YCOB和Yb∶GdCOB两种晶体都以X-切向为最佳。
可以看到,在几个kHz的(低)重复频率下,Yb∶YCOB和Yb∶GdCOB晶体的被动调Q能够产生高能量的激光脉冲(>0.7 mJ);而在几十个kHz的(高)重复频率下,可实现高功率脉冲激光运转,平均功率超过10 W。目前所知的其他Yb离子激光材料,在连续波抽运条件下很难达到这样的水平。
表 6. 连续波抽运条件下,不同Yb∶ReCOB晶体的Cr4+∶YAG被动调Q脉冲激光参数
Table 6. Pulsed laser parameters obtained in passive Q-switching with Cr4+∶YAG under CW pump for different Yb∶ReCOB crystals
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4.3 以GaAs为可饱和吸收体的被动调Q
除了Cr4+∶YAG晶体外,纯的GaAs半导体晶体也可作为1 μm波段的可饱和吸收体,用于Yb或Nd离子激光器的被动调Q。GaAs晶体的禁带宽度为1.42 eV,它在1 μm波段的可饱和吸收是由禁带中的EL2深能级引起的。
根据研究,通过对谐振腔构型和参数、GaAs晶体的厚度和腔内位置等实验条件的选择和调整,Yb∶YCOB和Yb∶GdCOB两种晶体以GaAs为可饱和吸收体的被动调Q,可实现两种不同模式的脉冲激光运转,一种是HRHP模式,另一种是LRHE模式[30-33]。就脉冲激光输出功率而言,目前仅Yb∶LuPO4晶体的GaAs被动调Q可与之相比,它同样能够实现HRHP和LRHE两种不同的被动调Q模式[61-63]。
HRHP模式Yb∶ReCOB/GaAs被动调Q激光器所使用的谐振腔为平凹腔,输出镜的曲率半径R2=100 mm,腔长为98 mm。在谐振腔内,激光晶体靠近平面镜放置,而GaAs晶体的位置紧靠激光晶体。GaAs晶体(片)沿[100]方向切割,截面为10 mm×10 mm,厚度为0.2 mm,两个表面镀1030 nm增透膜。实验中所用Yb∶ReCOB晶体的Yb离子原子数分数为10%,长度分别为4 mm (Yb∶YCOB)和6 mm (Yb∶GdCOB),Yb∶YCOB为X-切向,而Yb∶GdCOB为Y-切向。
表 7. 高重复频率高功率模式下,不同晶体的GaAs被动调Q脉冲激光参数
Table 7. Pulsed laser parameters for different crystals, obtained in passive Q-switching with GaAs in the high-repetition-rate high-power mode
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由
为了获得LRHE模式的被动调Q脉冲激光运转,平凹腔输出镜曲率半径改为R2=200 mm,腔长为199 mm。同时,GaAs晶片厚度增加到0.5 mm,并紧靠凹面输出镜放置。LRHE模式下得到的被动调Q脉冲激光参数列于
表 8. 低重复频率高能量模式下,不同晶体的GaAs被动调Q脉冲激光参数
Table 8. Pulsed laser parameters for different crystals, obtained in passive Q-switching with GaAs in the low-repetition-rate high-energy mode
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可以看到,在LRHE模式下,Yb∶ReCOB晶体产生的激光脉冲能量是Yb∶LuPO4晶体的4~5倍,但后者能够产生更窄的激光脉冲。另外,比较
经过实验研究可知,在现有的Yb和Nd离子激光材料中,Yb∶YCOB和Yb∶GdCOB等掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体以及Yb∶LuPO4晶体最适合于以GaAs为可饱和吸收体的被动调Q激光运转,它们表现出的脉冲激光特性显著优于其他的Yb或Nd离子激光晶体。
表 9. 掺Yb石榴石晶体的GaAs被动调Q脉冲激光参数
Table 9. Pulsed laser parameters for Yb-doped garnet crystals, obtained in passive Q-switching with GaAs
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4.4 以二维材料为可饱和吸收体的被动调Q
近年来涌现出了许多种类繁多的二维可饱和吸收体。这些二维材料主要有石墨烯、黑磷、过渡金属硫/硒/碲化物(TMD)以及Bi2Se3和Bi2Te3等拓扑绝缘体,它们的光吸收只显示很弱的波长选择性,因而可作为宽带可饱和吸收体,用于中红外至可见光波段激光器的被动调Q或锁模。
自2014年以来,这些二维材料已被广泛地用于Nd、Yb、Er、Pr、Tm和Ho等三价稀土离子激光器的被动调Q激光研究。然而,直到2017年,由二维材料被动调Q产生的脉冲激光输出功率一般限于1 W水平,而脉冲宽度多为几百ns。限制输出功率提高和脉冲宽度压缩的主要障碍,是二维材料表面的光损伤以及光吸收引起的热效应;而克服这一障碍的最有效途径,是降低谐振腔内的激光功率密度。2018年,研究发现,利用耦合腔效应可以在很高的谐振腔输出耦合透过率(最高可容许T=90~95%)下,实现Yb离子激光器的稳定的二维材料被动调Q,这就极大地降低了腔内功率密度,从而使脉冲输出功率提高到4~5 W水平,而脉冲宽度则缩短至100 ns以下(最短28.6 ns)[34,37,61,65-66]。研究表明,只有Yb∶LuPO4晶体的二维材料被动调Q所产生的脉冲输出功率能够达到Yb∶ReCOB类晶体的水平,这与GaAs被动调Q情况相同。
0 Yb∶YCOB、Yb∶LuPO4和Yb∶KLuW以二维WS2为可饱和吸收体的被动调Q脉冲激光参数
0 Pulsed laser parameters for Yb∶YCOB, Yb∶LuPO4, and Yb∶KLuW crystals, obtained in passive Q-switching with 2D WS2 as saturable absorber
| Crystal | T /% | Pavr /W | PRF /MHz | Ep /μJ | tp /ns | Pp /W | ηs /% | λc /nm |
|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
| Yb∶YCOB | 80 | 4.05 | 0.606 | 6.67 | 66 | 101.0 | 47 | 1036.4 |
| Yb∶LuPO4 | 80 | 4.35 | 1.33 | 3.41 | 28.6 | 110.0 | 47 | 1010.9 |
| Yb∶KLuW | 80 | 1.87 | 2.18 | 1.19 | 39 | 30.5 | 71 | 1024.2 |
由
1 Yb∶YCOB、Yb∶LaCOB和Yb∶KLuW以二维MoTe2为可饱和吸收体的被动调Q脉冲激光参数
1 Pulsed laser parameters for Yb∶YCOB, Yb∶LaCOB, and Yb∶KLuW crystals, obtained in passive Q-switching with 2D MoTe2 as saturable absorber
| Crystal | T /% | Pavr /W | PRF /MHz | Ep /μJ | tp /ns | Pp /W | ηs /% | λc /nm |
|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
| Yb∶YCOB | 40 | 1.58 | 0.704 | 2.25 | 52 | 40.8 | 36 | 1035.5 |
| Yb∶LaCOB | 70 | 2.11 | 0.357 | 6.6 | 103 | 52.4 | 32 | 1037.8 |
| Yb∶KLuW | 80 | 2.06 | 2.18 | 1.30 | 36 | 36.1 | 56 | 1030.6 |
除了WS2和MoTe2两种二维TMD半导体,我们也实现了Yb∶ReCOB晶体以二维Bi2Te3拓扑绝缘体为可饱和吸收体的被动调Q脉冲激光运转[34,36,70]。
2 Yb∶YCOB、Yb∶GdCOB、Yb∶LaCOB和Yb∶LuPO4晶体的Bi2Te3被动调Q脉冲激光参数
2 Pulsed laser parameters for Yb∶YCOB, Yb∶GdCOB, Yb∶LaCOB, and Yb∶LuPO4 crystals, obtained in passive Q-switching with Bi2Te3
| Crystal | T /% | Pavr /W | PRF /MHz | Ep /μJ | tp /ns | Pp /W | ηs /% | λc /nm |
|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
| Yb∶YCOB | 70 | 3.85 | 0.400 | 9.63 | 96 | 100.3 | 28 | 1033.3 |
| Yb∶GdCOB | 50 | 2.38 | 0.325 | 7.32 | 104 | 70.4 | 36 | 1034.1 |
| Yb∶LaCOB | 30 | 1.76 | 0.140 | 12.6 | 288 | 43.8 | 38 | 1079.2 |
| Yb∶LuPO4 | 50 | 5.02 | 1.67 | 3.0 | 55 | 54.5 | 54 | 1014.5 |
由二维材料引起的被动调Q激光运转,重复频率通常在几百kHz以上,相应的脉冲间隔远小于晶体的荧光寿命。尽管如此,研究仍表明,荧光寿命长而发射截面小的晶体,如Yb∶ReCOB,所产生的脉冲能量更高(重复频率低),但脉冲宽度较大;相反地,荧光寿命短而发射截面大的晶体,如Yb∶KLuW,则易于产生脉冲宽度小、但重复频率高(脉冲能量低)的激光脉冲。
对于被动调Q的Yb∶ReCOB类激光器,腔内激光晶体和(或)可饱和吸收体表面的光损伤,成为限制脉冲能量或脉冲功率提高的最大障碍。通过谐振腔构型的选择、腔内模参数的优化、抽运光条件的调整等,可以在一定程度上降低光损伤的影响。而为了克服Yb∶ReCOB类晶体声光调Q激光器在高抽运功率下通常出现的多脉冲运转或连续波振荡,可以用开关时间短、关断损耗高的电光Q开关来代替声光Q开关。
5 锁模超短脉冲Yb∶ReCOB晶体激光器
掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体有着很宽的发射带(1000~1100 nm)以及随波长平滑变化的增益,特别适合于锁模超短脉冲的产生。早在2000年,由离子注入改性的可饱和Bragg反射镜(SBR)锁模的Yb∶YCOB晶体激光器已能够产生210 fs的脉冲;而利用SESAM锁模,由Yb∶GdCOB晶体产生的激光脉冲宽度更是缩短至90 fs[9-10]。自2010年以来,Yb∶YCOB晶体的锁模超短脉冲激光研究也取得重要进展,由SESAM锁模和克尔透镜锁模产生的脉冲宽度都已小于50 fs[24, 25, 71-72]。
研究表明,对于Yb∶YCOB晶体的SESAM锁模,Y-切向晶体的E//Z偏振态激光运转,最有利于锁模超短脉冲的产生[24-25]。利用Yb离子原子数分数为20%、长度为3 mm的Y-切向晶体样品,由SESAM (调制深度2%,驰豫时间<0.5 ps)锁模可实现重复频率95 MHz、脉冲宽度47 fs的激光运转(输出镜透过率T=1%),中心发射波长位于1055 nm,发射谱宽度为43 nm,在1.4 W的入射抽运功率下产生的平均输出功率为44 mW[25]。通过腔外脉冲压缩,可使锁模脉冲宽度缩短至35 fs (输出功率也降至36 mW)。若输出镜透过率增加至T=3%,可使输出功率提高到210 mW,但不经压缩的锁模脉冲宽度为75 fs[25]。此外,研究还发现,当锁模脉冲宽度小于50 fs时,腔内存在单程自拉曼转换,中心波长位于1170 nm,是由Yb∶YCOB晶体中(BO3)3-离子团的内振动模( 930 cm-1)的受激拉曼散射所引起[25]。
除了SESAM被动锁模,利用Yb∶YCOB晶体自身的克尔透镜效应,也已实现稳定的锁模激光运转[71-72]。实现克尔透镜锁模的重要前提是,腔内激光介质中存在着足够高的激光功率密度。研究指出,利用高亮度光纤耦合半导体激光器(光纤芯径50 μm、数值孔径0.22)纵向抽运,若激光晶体内振荡光束半径约为20 μm,谐振腔输出镜透过率T=0.8%,就可以获得克尔透镜锁模运转[71]。实验中使用2 mm长的X-切向Yb∶YCOB晶体(Yb离子原子数分数为20%),激光偏振方向为E∥Y。由克尔透镜锁模产生的最短脉冲宽度为73 fs,相应的输出功率为70 mW,激光发射中心波长位于1043 nm,发射谱宽度为19 nm[71]。随后的进一步研究表明,通过谐振腔结构的优化(包括输出耦合透过率减小至T=0.4%),可使克尔透镜锁模产生的激光脉冲宽度缩短到39 fs[72]。
激光介质具有宽的发射带和平滑的增益变化曲线,是获得锁模超短脉冲的必要条件。在不同组分的掺Yb稀土钙氧硼酸盐混晶中,因存在电子跃迁谱线的非均匀加宽效应,可能具有比Yb∶YCOB和Yb∶GdCOB更大的发射带宽和更平滑的增益变化,因而有着更大的超短脉冲产生潜力。迄今为止,有关这类掺Yb稀土钙氧硼酸盐混晶锁模激光的研究仍非常少[73]。因此,在不同组分的混晶系列中探索更适合于锁模超短脉冲产生的新型Yb∶ReCOB类激光晶体,仍是有待于开展的很有意义的工作。
6 自倍频Yb∶ReCOB晶体激光器
稀土钙氧硼酸盐本身为非线性光学晶体。在这类Yb∶ReCOB晶体出现之初,人们就已经认识到,它们是很有潜力的自倍频激光晶体[1,4]。同一时期的研究还指出,YCOB和GdCOB晶体能够在Nd:YVO4晶体激光器中产生高效率的腔内倍频,有效倍频效率可超过40%,达到磷酸钛氧钾(KTP)晶体倍频效率的2/3[74-75]。然而,在随后的十多年里,Yb∶ReCOB晶体自倍频激光研究一直没有进展,自倍频绿光输出功率限于mW水平[40]。
2016年,Khaled等[40]测量了400~1100 nm范围内Yb∶YCOB晶体(Yb离子原子数分数为15%)的主轴折射率(nx, ny, nz),计算了XY、YZ和ZX三个主平面内晶体的I类二次谐波(SHG)位相匹配曲线。结果表明,原子数分数为15%的Yb∶YCOB的位相匹配曲线几乎与YCOB的相应曲线完全重合。他们选取有效非线性系数最大的位相匹配方向,即ZX主平面内θ=32.7° (1089 nm),利用5 mm长的Yb∶YCOB晶体,在14.7 W的入射抽运功率下,由平凹腔产生的自倍频绿光输出功率达到330 mW(输出波长544.5 nm),但存在着严重的绿光噪声[40]。他们指出,无法实现稳定的自倍频绿光输出的主要原因之一,在于沿着这一位相匹配方向,Yb∶YCOB晶体在1089 nm处两个正交偏振方向的发射截面差别太小。在自倍频过程中,基频光难以保持在位相匹配所要求的单一偏振态(E∥Y)。Khaled等还指出,为了实现稳定的自倍频绿光输出,应当在主平面之外寻找新的位相匹配方向。
在最近开展的一项研究中,Lu等[42]指出,对于Yb∶YCOB晶体1020~1026 nm的自倍频,有效非线性系数最大的位相匹配方向为(θ=113°, φ=38.9°)的一般空间方向。他们利用长度为6 mm、截面为2 mm×2 mm、沿这一位相匹配方向切割的Yb∶YCOB晶体(Yb离子原子数分数为10%),并将谐振腔全反镜和输出镜直接镀在晶体的两个端面上。在976 nm光纤耦合半导体激光器纵向抽运下,当入射抽运功率为28.5 W时,510 nm的自倍频输出功率达到5.2 W,斜率效率为23%;而当自倍频激光器工作于513 nm时,所产生的最大绿光输出功率可达6.2 W,光-光转换效率和斜率效率分别为22%和30%[42]。
与上面510~513 nm和544.5 nm自倍频绿光相对应的1020~1026 nm和1089 nm的基频激光,分别来自Yb∶YCOB晶体主发射带和1084 nm附近的发射边带。研究表明,除了主发射带和发射边带之外,Yb∶YCOB晶体在λ>1100 nm还存在一个很弱的长波发射带,发射峰位于1130 nm,是由振动-电子跃迁所引起的[41]。利用这一弱长波发射带,通过晶体的自倍频作用,可实现黄光输出。对于Yb∶YCOB晶体1140 nm的自倍频,有效非线性系数最大的I类位相匹配方向为θ=120.6°, φ=-38.73°[41]。利用沿这一位相匹配方向切割的6 mm长的Yb∶YCOB晶体(Yb离子原子数分数为20%),通过晶体端面镀膜抑制λ<1100 nm的基频激光振荡,由自倍频产生的最大黄光输出功率达到1.08 W,光-光转换效率为7.2%[41]。
近年来在自倍频领域所取得的研究成果,反映出这类稀土钙氧硼酸盐晶体在自倍频激光应用方面所拥有的显著优势和极大潜力。可以预期,随着晶体中的Yb离子浓度、晶体长度、谐振腔参数、抽运光束功率密度与分布等条件的优化和晶体光学质量的改善,以及新的Yb∶ReCOB晶体的出现,自倍频效率和激光功率还会获得进一步的提高。
7 结束语
掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体在固体激光的几乎所有主要方面都有着突出的表现。它们可在1.02~1.09 μm范围内,实现不同波长的室温连续波高功率线偏振激光输出,也可实现双偏振态、双波长(段)激光振荡;可由主动调Q或被动调Q获得高功率或高能量的脉冲激光输出;可通过SESAM被动锁模或克尔透镜锁模直接产生<50 fs的超短激光脉冲;还可由自倍频在可见光波段产生不同波长的高功率连续波(或脉冲)激光输出。另外,稀土钙氧硼酸盐也是电光晶体和压电晶体,而且存在着众多不同组分的混晶(固溶晶体)。在这类掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体中,不仅可望发展更多性能独特的优异激光晶体,也有可能探索和发现具有不同复合功能的新型激光材料。另一方面,虽然掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体已有二十年的研究历史,但对这类对称性极低的单斜结构激光晶体的认识和理解仍不够全面和深入,甚至有些看起来简单的基本问题,目前也无法给出令人信服的解释。例如,这类晶体的热导率很低(2 W/mK),而且热膨胀系数的各向异性很强[76],但在纵向抽运条件下却可承受高达40~50 W的抽运光功率(稀土钙氧硼酸盐晶体的热光效应较弱,其热光系数小于许多现有的激光晶体,可能有助于这一问题的理解)。因此,在这类颇具潜力的掺Yb稀土钙氧硼酸盐晶体的应用开发过程中,仍然有大量基础性研究工作有待开展。
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