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1 引言
气溶胶是指悬浮于大气中的固体和液体微粒共同组成的多相体系。由于气溶胶中的硫酸盐、硝酸盐、铵盐和海盐等无机成分及部分有机物粒子具有吸湿性,在不同水汽条件下,其粒径、质量、密度、折射指数等微物理参数会发生变化,致使气溶胶粒子群宏观上的物理、化学及光学性质不断改变[1-2]。大气气溶胶的吸湿性是联系气溶胶微物理和化学参数的纽带,也是气溶胶基本光学性质的决定性参数,相关研究具有重要的理论意义和应用价值[3-5]。
气溶胶消光系数包括散射系数和吸收系数,前者不仅是气溶胶消光的主体,还对湿度变化具有极高的敏感性[6-8]。研究表明[9],在90%的高相对湿度(RH,RH)条件下,硫酸铵的光散射性比低相对湿度条件下高5倍。因此,一般以湿环境下烘干气溶胶的散射消光系数为基准,利用散射消光吸湿增长因子作为气溶胶吸湿性光学效应的表征,常用并联浊度计的方法进行测量[10-11]。Xu等[12]利用长江三角洲地区临安区域大气本底监测站观测资料,得到的散射消光吸湿增长因子为1.7~2.0。刘新罡等[13]针对北京地区相关研究表明,散射消光吸湿增长因子在RH<80%时较为平缓,而在大于80%时,散射消光吸湿增长因子则出现突发性增长。刘新罡等[14]针对珠三角地区的进一步研究指出,在RH=80%时,海洋型气溶胶的散射消光吸湿增长因子为2.68,明显高于同等湿度条件下城市气溶胶的2.04,即气溶胶类型的变化对气溶胶的吸湿性存在重要影响。另外,崔蕾等[15]通过对成都地区单位质量大气消光系数随相对湿度变化特征的研究发现,40%的相对湿度是气溶胶干湿状态的临界点,并在此基础上利用“统计一致性原则”提出了近地面颗粒物浓度的湿度订正新算法。杨寅山等[16]基于成都地区颗粒物潮解点为40%这一结论, 进一步探究了水汽对大气消光系数及其组分的影响。陶金花等[17]以干燥环境下(RH≤40%)的平均单位质量气溶胶消光系数为基准,构建了另一种气溶胶消光吸湿增长因子,并系统地探讨了该因子在北京地区的演化特征及其模型的适用性问题。
由上述分析可见,基于湿环境下烘干气溶胶的散射消光系数和干燥环境下的平均单位质量气溶胶消光系数的不同考量,存在与其对应的两种气溶胶消光吸湿增长因子。本文利用成都市2017年10—12月浊度仪和黑碳仪的逐时观测资料以及同时次的环境气象监测数据(大气能见度、相对湿度和NO2质量浓度),针对上述两种气溶胶消光吸湿增长因子进行了系统的比对分析,为气溶胶吸湿性光学效应的科学表征奠定坚实的基础。
2 资料和方法
2.1 资料介绍
本文使用资料包括成都市2017年10—12月浊度仪和黑碳仪的逐时观测资料,以及同时次的环境气象监测数据(大气能见度、相对湿度以及NO2和PM10质量浓度)。其中,AURORA3000型浊度仪观测波长为520 nm,采样频率为每次5 min,总悬浮颗粒物(TSP)切割头,检测范围> 0.25 Mm-1,每24 h进行零点检查,24 h零点漂移< ±1 %,每周用1,1,1,2-四氟乙烷(R134 a)气体进行跨度标定,通过内部温湿度传感器来控制浊度仪内部加热系统,使得仪器内部腔室中气溶胶相对湿度控制在40%以下,将其作为气溶胶的“干”状态,并观测烘干气溶胶的散射系数;AE-31型黑碳检测仪观测黑碳质量浓度,数据采集频率为每次5 min。黑碳仪采用TSP切割头,采样头与仪器连接中间增设硅胶管减少水分对黑碳测量的影响。浊度仪和黑碳仪的监测资料经过质量控制后统一处理为小时均值数据。另外,气象要素(大气能见度和相对湿度由德国LUFFTWS600一体式气象站进行监测;气态污染物NO2质量浓度由化学发光NO、NO2 - NOx分析仪(Thermo42i,ThermoFisher Scientific,美国)进行监测;PM10质量浓度采用微量振荡天平(ThermoTEOMSeries1405,Thermo Fisher Scientific ,美国)进行测量。
观测点位于成都市环境保护科学研究院综合大楼楼顶(30° 39' N,104° 02' E),距离地面21 m,四周2 km内无高大建筑物,视野开阔,周围是集中居住区,5 km范围内无明显工业大气污染源。
2.2 气溶胶消光吸湿增长因子的计算方法
大气消光系数代表光线在大气中传播单位距离时的相对衰减率,当对比感阈值ε=0.05时,在550 nm波长处环境大气消光系数bext,550 nm(RH)(km-1)与大气能见度V(km)的关系如下[18]
气溶胶的消光是大气消光的主体,在成都地区秋冬季其占比可达96%以上[16],故可将大气消光系数近似作为气溶胶消光系数。为消除质量浓度差别对大气消光的影响,按下式计算单位质量气溶胶消光系数(m2/μg)。
式中:CPM10为PM10的质量浓度(μg / m3)。
研究表明[17,19],当RH≤40%时,大气中的气溶胶均以固态颗粒物状态存在,粒径吸湿增长很小,因而可忽略水汽对气溶胶光学效应的影响。干燥环境下(RH≤40%)的单位质量气溶胶消光系数Eext,550 nm(Rdry)(m2/μg)的计算同(2)式,并以干燥环境下的平均单位质量气溶胶消光系数
气溶胶吸湿性的光学效应主要体现在对其散射消光的影响上,以湿环境下烘干气溶胶的散射消光系数(Mm-1)为基准,据此可以提出另一种气溶胶消光吸湿增长因子f2(RH)的计算方法[20],
式中:bsp,550 nm(Rdry)为550 nm处烘干气溶胶的散射消光系数,计算方案参见文献[ 19];bsp,550 nm(RH)为环境条件下550 nm处气溶胶散射消光系数,采用间接法进行计算[20]。
针对上述监测资料,剔除出现降水、沙尘、大风以及数据缺失时段的全部数据,经严格质量控制得到1388组研究样本。
3 结果和讨论
3.1 两种气溶胶消光吸湿增长因子的变化特征分析
基于本文的1388组研究样本,绘制了f1(RH)和f2(RH)随相对湿度变化的散点图,如
图 1. 3种气溶胶消光吸湿增长模型的拟合曲线。(a) f1(RH) ;(b) f2(RH)
Fig. 1. Fitting curves of three kinds of models for aerosol extinction hygroscopic growth. (a) f1(RH); (b) f2(RH)
由于吸湿增长因子f1(RH)和f2(RH)随相对湿度的增加均呈现出连续平滑增长之特征(
第一种是幂函数形式的吸湿性增长模型。实验结果表明[22-23],该模型对于拟合含碳气溶胶f(RH)的效果较好,
式中:a和b为经验参数。
第二种是多项式形式的吸湿性增长模型。Kasten[24]基于气溶胶与水汽的平衡增长理论得到了吸湿性增长的半经验模型,Song等[25]对这一模型进行了改进,提出了二次多项式形式的吸湿增长模型,
式中:c为经验参数。
第三种是幂指数形式的吸湿增长模型。
该模型已在武清等地秋冬季的相关研究中取得了很好的应用效果[26]。
利用上述三种吸湿增长模型分别对f1(RH)和f2(RH)随相对湿度变化的散点进行拟合,如
表 1. 3种气溶胶消光吸湿增长模型拟合结果的对比
Table 1. Fitting results comparison of three kinds of models for aerosol extinction hygroscopic growth
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气溶胶吸湿性增长因子是表征气溶胶吸湿性特征的关键参数,并在利用卫星的气溶胶光学厚度(AOD)反演地面颗粒物质量浓度中有着重要的应用价值。为减小研究样本随机性对分析结果的影响,计算了两种气溶胶消光吸湿增长因子的均值
图 3. (RH)和
上述分析表明,两种气溶胶消光吸湿增长因子f1(RH)和f2(RH)的变化特征基本一致,对应气溶胶吸湿性增长临界点的计算结果也基本相同,二者均能用于表征气溶胶吸湿性增长的光学效应。
3.2 两种气溶胶消光吸湿增长因子的偏差及其成因分析
考虑到水汽消光以及气溶胶吸湿性增长对大气消光的显著影响,550 nm波长处大气消光系数bext,550 nm(RH)分解如下[16]。
式中:bsp,550 nm(Rdry)、bap,550 nm、bsg,550 nm、bag,550 nm和bsw,550 nm分别为550 nm波长处的干气溶胶散射系数、干气溶胶吸收系数、气体散射系数、气体吸收系数和气溶胶水汽消光系数。
另外,环境条件下550 nm处气溶胶散射消光系数bsp,550 nm(RH)表示为
图 4. f - 1 (RH)/Fig. 4. Scatter plots of f - 1 (RH)/ 下载图片 查看所有图片
Fig. 4. Scatter plots of f - 1 (RH)/ 下载图片 查看所有图片
杨寅山等[16]的研究表明,气溶胶吸湿性增长在对大气消光的演化造成显著的影响的同时,也会对大气消光不同组分的贡献率产生重要的作用,由此可能导致不同气溶胶消光吸湿增长因子分析结果之间的差异。为此,计算了f1(RH)和f2(RH)的均值之比
为明晰气溶胶消光吸湿增长因子f1(RH)和f2(RH)随相对湿度存在系统偏差的成因,由 (2)~(4) 式可以得到:
由(10)式可知,f1(RH)和f2(RH)比值的变化与
4 结论
基于相关性分析,气溶胶吸湿性增长临界点识别以及吸湿增长模型优选的研究结果表明,两种气溶胶消光吸湿增长因子f1(RH)和f2(RH)的变化特征总体是一致的,均可以用于表征气溶胶吸湿性消光系数随相对湿度的变化规律。
当RH≥38%时,f1(RH)和f2(RH)的均值之比
相对于气溶胶消光吸湿增长因子f1(RH)而言,气溶胶消光吸湿增长因子f2(RH)综合考虑了相对湿度变化对同一气溶胶在环境状态和烘干状态下光学效应的差异。因此,前者侧重于反映气溶胶吸湿的累积光学效应,后者则强调气溶胶吸湿性对其光学效应的渐变影响。
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