中国激光, 2021, 48 (5): 0501005, 网络出版: 2021-03-12   

高重频全固态掺镱飞秒激光放大器研究进展 下载: 1497次特邀综述

Progress on Yb-Doped All-Solid-State Femtosecond Laser Amplifier with High Repetition Rate
作者单位
1 西安电子科技大学物理与光电工程学院, 陕西 西安 710071
2 中国科学院物理研究所北京凝聚态物理国家实验室, 北京 100190
摘要
高重频全固态掺镱飞秒激光放大器在工业超快非热微加工、极紫外光学频率梳、高通量高次谐波产生、角分辨电子动量谱等领域有着重要的作用。首先总结了高重复频率飞秒激光放大面临的增益介质热管理和增益窄化效应等关键技术瓶颈,并对近年来不同掺镱晶体全固态再生放大和行波放大技术的参数特点、适用范围及研究进展进行了梳理。最后展望了基于新型掺镱激光介质的全固态高功率飞秒激光放大器。
Abstract

Significance In 2018, Gerard Mourou and Donna Strickland were awarded the Nobel Prize in Physics for their work on chirped pulse amplification (CPA) technology, which provides a reliable concept for improvement in femtosecond-laser energy. Ti∶sapphire femtosecond amplifiers have been developed using CPA technology and are widely used in the fields of attosecond science, and strong-field physics. Due to the limitations of pump power and thermal management, the repetition rate of Ti:sapphire amplifiers is typically less than 100 kHz. However, high-repetition-rate amplifiers at several hundred kilohertz and megahertz are essential for some scientific and industrial applications, such as XUV optical-frequency combing, high-flux high-harmonic generation, angle-resolved photo-emission spectroscopy, and micromachining. Under a fixed pulse energy, work at a high repetition rate means work at a high average power, which causes severe thermal issues.

With the rapid development of diode-pumping technology since the 1990, all-solid-state Yb femtosecond lasers have opened up a new path for the generation of high-power ultrashort laser pulses. Yb-doped lasers are very promising for high-power ultrashort-pulse generation due to their ability to be pumped by readily available high-power diode lasers, their intrinsically high efficiency and narrow pulse width made possible by their simple energy-level diagram, and their broad emission bandwidth and low quantum defect. Moreover, Yb-doped laser materials possess higher gain and thermal conductivity at cryogenic temperatures than at room temperature, enabling much higher output powers. Some Yb-doped materials with emission cross sections broad enough for femtosecond-pulse amplification include Yb∶YAG, Yb∶KGW, Yb∶KYW, Yb∶CaF2, and Yb∶CGA; these were evaluated and found to have potential for use in high-repetition-rate amplifiers (Table 1). In combination with cryogenic refrigeration and traveling-wave amplification (Fig.5), the average power can reach several hundred watts.

Progress The key technical bottlenecks arise from thermal management of gain media and the gain-narrowing effects that accompany high-repetition-rate femtosecond amplification. Thus, the technical routes and research progress on amplifiers with different gain media are comprehensively summarized with reference to previous research on regenerative and traveling-wave amplifiers. For regenerative amplifiers (Fig. 1), Caracciolo's research group at the University of Pavia, Italy, has made pioneering contributions using crystals of Yb∶Lu2O3, Yb∶CGA, and Yb∶CaF2. Pouysegur's research group from University of Paris-Sud reported on the first sub-100-fs regenerative amplifier based on an Yb-doped bulk gain medium (Fig. 3). For hundred kilohertz and above, traveling-wave amplification is one of the most effective ways to further enhance the power to mJ level and even higher. Thin-disk and slab technologies have proven to be very efficient and enable high output powers in the ultrashort regime with up to several kW of output power because of their thermal-management advantages. However, their inherently complex amplifier setups undermine their stability and wider industrial applicability. Single-crystal fiber is a promising alternative with a compact size, greater simplicity, and lower cost compared with other such technologies for obtaining several hundred watts of output power. In addition, most lasers are dominated by Yb∶YAG crystals; other Yb materials are also used in traditional rod amplifiers. Thermal effect and amplified efficiency of rod amplifiers are outstanding difficulties that need to be solved urgently. Among currently available technologies, diode-pumped cryogenically cooled solid-state amplifiers have emerged as the most promising alternative for achieving an output power of hundreds of watts with a rod amplifier. Zapata at the Center for Free-Electron Laser Science, Deutsches Elektronen Synchrotron increased the output power of the Yb∶YAG rod amplifier to 250 W (Fig.9). Due to the gain bandwidth of Yb∶YAG at low temperature, a femtosecond pulse is still difficult to achieve. Therefore, research on simple and versatile high-power amplifiers for femtosecond-pulsed operation is still ongoing. The problems faced in this field and our ongoing research are discussed.

Conclusions and Prospects Ultrafast pulse-laser amplifiers based on an Yb-doped laser medium can reach new heights of amplification efficiency and output power due to the development of efficient diode-pumping technology and the emergence of various new laser media. In the near future, we expect that the amplification system will serve in both scientific and industrial applications. Combining the current development trend of an all-solid-state ultrashort laser with the research basis of our group, we recognize the prospect of achieving a femtosecond laser with an output power of >100 W using new Yb-doped laser crystals and cryogenic technology.

1 引言

1985年,Gerard Mourou和Donna Strickland发明的啁啾脉冲放大(CPA)技术[1]为飞秒激光能量的提升提供了可靠的思路,两人也因此获得2018年诺贝尔物理学奖。结合CPA技术,钛宝石飞秒放大器得到了十足的发展,输出脉冲能量达到焦耳量级,峰值功率可到拍瓦量级,在阿秒科学及强场物理等领域获得广泛应用。例如,具有周期量级脉宽的飞秒钛宝石激光与惰性气体相互作用,已产生小于100 as的脉冲[2-3]。同时,kHz量级重复频率、mJ量级能量的飞秒钛宝石激光系统驱动高温高密等离子体,获得了强度高达千特斯拉(kT)量级、自组织放大的强磁场阵列[4]。然而,由于钛宝石激光系统泵浦功率、热管理及上能级寿命的限制,平均功率的提升十分困难,重复频率也被限制在1~20 kHz,使得钛宝石激光系统在XUV光学频率梳[5]、角分辨电子动量谱仪(ARPES)[6]、光发射电子显微镜(PEEM)[7]、高通量高次谐波产生[8]等领域的应用受到一定的限制。

近年来,出现的二极管泵浦掺镱离子(Yb3+)的全固态飞秒激光器为高功率高重复频率超短脉冲激光的产生开辟了新的路径。Yb3+作为能级较简单的激活离子,理论上不存在激发态吸收和上转换过程;因其940~980 nm的吸收波长与砷化铟镓(InGaAs)激光二极管(LD)发射波长相匹配,不仅可以极大地降低成本,而且可保证足够的泵浦功率;高达95%的量子效率和优良的热导率使得Yb激光器在高功率输出方面也表现出明显的优势,基于板条[9]、薄片[10]和光纤[11]等增益介质的激光放大器的平均功率已达到kW量级;除此之外,在短脉冲方面,由于Yb离子能级分裂产生的发射谱宽可达几十个纳米,足以支持小于100 fs的超短脉冲激光输出[12-13]。从20世纪90年代开始,随着二极管泵浦技术的迅速发展,掺Yb材料的激光放大器逐渐成为高功率固体激光领域的研究热点。

本文将从高重复频率飞秒激光放大器的方法原理出发,分析实现高重复频率超短脉冲激光的技术挑战;针对不同的增益介质、放大方式,对近年来国际上高重频飞秒激光放大器的技术路线和研究进展进行综述;最后对输出平均功率大于100 W、脉冲宽度为fs量级的全固态放大器进行展望。

2 高重频再生放大研究

2.1 再生放大技术简介

再生放大器的工作原理如图1所示,由具有一个调Q电光开关元件的谐振腔构成,用于在种子脉冲序列中选出单个脉冲。将单个脉冲注入到该谐振腔内,通过对脉冲进行时域控制和空域模式匹配,放大脉冲在腔内几十次甚至上百次通过激光介质以提取储能,待能量达到最大时从腔内导出,最后得到能量达μJ甚至mJ量级的放大脉冲。

图 1. 再生放大器原理图

Fig. 1. Schematic of regenerative amplifier

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再生放大器的出现,使得超短脉冲激光的能量得到进一步提升,很低的入射激光能量也能在多次往返放大中实现足够大的增益。但对于高重复频率的再生放大器而言,一方面放大器的重复频率受限于电光开关的开关速度,一般不会超过2 MHz;另一方面,随着重复频率的提升,脉冲时间间隔缩短,同时受限于普克尔盒高压电源的高压占空比(一般<30%),为保证种子光脉冲在再生腔中有足够往返次数,高重频再生放大器需要采取短腔设计,因此腔长也是制约重复频率的主要因素。除此之外,过高的重复频率对脉冲的能量萃取提出新的挑战,如Yb增益介质的上能级寿命大多大于200 μs[14],在高重复频率下采用连续光泵浦,可能会使抽运阶段没有足够的时间来恢复稳定的反转粒子数,破坏了放大过程所消耗的反转粒子数和抽运阶段增加的反转粒子数之间的平衡,致使相邻再生放大脉冲之间相互影响,出现倍周期分叉现象[15]。而随着腔内激光能量和连续光泵浦功率的提升,热效应成为限制高功率飞秒放大输出的主要原因,由于材料的折射率随着温度变化而发生变化,在增益介质中按温度梯度分布导致热透镜[16]和热致双折射[17]等热积累问题会使再生腔模式发生改变,甚至使再生腔进入不稳定区域,严重影响其输出功率和光束质量。抑制热效应主要有三种途径,一是主动降温来减少热积累[18],二是增加再生腔的热不敏感性[19],三是采用相应的手段去补偿热透镜带来的影响[20]。不仅如此,随着功率的进一步提升,过高的功率密度可能引起介质电离,甚至破坏放大器中的增益介质和光学元件[21]

虽然再生放大器可以大幅提升脉冲能量,但是由于在增益带宽内对输入脉冲不同频谱分量的增益不同,输入脉冲光谱在多次增益后有损失,即存在增益窄化效应[22]。腔内多个色散元件引入的高阶色散也会影响输出脉冲的时域特性,因此为了使最终得到的放大脉冲能够保持与种子脉冲一致的时间质量特性,需要在放大过程中对种子脉冲的频谱、光谱相位及各阶啁啾进行精确的控制。其中光谱整形、腔内插入双折射滤波片及非线性放大技术等是补偿增益窄化效应的有效手段。

增益介质特性、腔型结构、热效应、器件性能等诸多方面都会影响放大器的输出特性,其中增益介质特性是主要因素,基于不同增益介质的再生放大器在结构和功能上都会有较大的差异。Yb飞秒放大器中常用的增益晶体有Yb∶YAG[23]、Yb∶KGW/Yb∶KYW[24-25]、Yb∶Ca F2[26]以及Yb∶CALGO(Yb∶CGA)[27]等,基本参数如表1所示,其中τ为上能级寿命、σa,p为泵浦光吸收截面、σe,l为激光发射截面、Δλ为增益带宽、Κ为热导率。

表 1. Yb掺杂激光材料的基本性质

Table 1. Basic properties of Yb-doped laser materials

Laser materialτ /μsσa,p /(10-20·cm2)σe,l /(10-20·cm2)Δλ /nmΚ /(W·m-1·K-1)
Yb∶YAG[23]9510.752.110--115.7
Yb∶KGW[24]~600122.8203.3
Yb∶KYW(nm)[25]60013.33.0163.3
Yb∶CaF2[26]24000.540.25709.7
Yb∶CALGO[27]4201.0(a)0.75(a)806.3

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2.2 基于Yb∶YAG的再生放大研究

Yb∶YAG,分子式为Yb3x∶Y3-3xAl5O12,属立方晶系。在940 nm和969 nm处具有较强的吸收谱线,其中940 nm处吸收截面最大,且该波长处的吸收带宽高达18 nm,因此激光二极管不需要复杂的控温系统。此外,Yb∶YAG拥有5.7 W·m-1·K-1的热导率和951 μs的上能级粒子数寿命,非常容易产生高功率激光脉冲。在重复频率为100 kHz的情况下,基于块状Yb∶YAG晶体的再生放大器于2008年和2013年分别实现了平均功率达10 W和20 W的高重频激光再生放大输出[18]

然而传统块状结构的晶体热管理困难,限制了其平均功率进一步的提升。为了获得更高的平均功率,人们发展了散热性能更加优越的薄片激光技术[28],其热管理如图2所示。薄片激光器的增益介质厚度通常只有100~400 μm,大的体表比可以有效促进介质的散热,且在激光提取过程中,激光传播方向与温度梯度方向重合,则在一阶近似的条件下,光束波前不会受到温度梯度的影响,从而保证了在高重复频率下的高单脉冲能量[29]

图 2. 薄片散热示意图

Fig. 2. Heat dissipation schematic of thin disk

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2009年,Metzger等[30]使用Yb∶YAG薄片作为增益介质,采用20程泵浦结构,实现了平均功率为75 W、重复频率为3 kHz、单脉冲能量为25 mJ、脉冲宽度为1.6 ps的激光脉冲输出。由于脉冲的重复周期(333 μs)小于材料荧光寿命(951 μs),每次放大后上能级粒子数未能恢复,放大过程中出现了倍周期分叉效应[15],严重影响放大脉冲的稳定性。但2007年,Grishin等[31]已通过理论模拟和实验验证了种子光脉冲能量、小信号增益是影响倍周期分叉现象的主要因素,故Metzger等[30]在实验中加入光纤放大器作为预放大级,提高种子能量,并对泵浦功率进行调节,从而改变小信号增益,最终脉冲能量的波动低于0.7%。2015年,Smrž等[32]引入基于啁啾体布拉格光栅(CVBG)的展宽压缩装置,种子光经CVBG展宽至150 ps后注入到基于Yb∶YAG晶体的薄片再生放大器中,随后经CVBG压缩得到平均功率为95 W、重复频率为100 kHz、单脉冲能量为0.95 mJ、脉冲宽度为1.9 ps的高重频激光脉冲输出。2019年,Krötz等[33]利用双薄片的Yb∶YAG晶体环形再生放大器,获得了重复频率为20 kHz、平均功率为1.9 kW的高功率激光放大输出。虽然基于Yb∶YAG薄片的再生放大器在高功率输出方面表现优秀,但其发射带宽仅仅~10 nm,由于增益窄化效应的影响,很难直接获得亚皮秒的超短脉冲输出。缓解增益窄化效应的一种有效手段是采用非线性放大方式,即控制脉冲啁啾、自相位调制和色散的相互作用,随着放大过程中能量的提升,自相位调制渐渐抵消增益窄化效应,并最终占主导地位,经放大光谱将得到一定程度的展宽[34-35]。2015年,Pouysegur等[35]报道了基于Yb∶YAG薄片的非线性再生放大器,实现了脉冲宽度为300 fs、重复频率为100 kHz、平均功率为36 W的高功率飞秒激光输出。2016年,Ueffing等[36]将单脉冲能量为0.8 nJ、脉冲宽度为106 fs的种子脉冲展宽至2 ps,并注入到基于Yb∶YAG薄片的再生放大器中,利用非线性放大技术,通过30片啁啾镜补偿自相位调制引入的额外啁啾量,最终获得平均功率为200 W、重复频率为100 kHz、单脉冲能量为2 mJ、脉冲宽度为210 fs的高重频飞秒激光输出。

2.3 基于Yb∶KGW/Yb∶KYW的再生放大研究

Yb∶KGW/Yb∶KYW,即Yb∶KGd(WO4)2与Yb∶KY(WO4)2晶体具有高达2.8×10-20 cm2与3.0×10-20 cm2的增益截面、50 GW/cm2的损伤阈值及~18 nm的增益光谱带宽[23-24],适合实现大能量(>1 mJ)、短脉冲宽度(<200 fs)的飞秒激光放大,但如果不对增益窄化效应进行抑制,脉冲宽度往往限制在300 fs以上[37-39]。除非线性放大技术外,对种子光进行光谱整形是抑制增益窄化效应的另一种方法[40]。比如,利用Yb∶KGW与Yb∶KYW晶体不同光轴发射光谱范围不同的特性,通过两块轴向正交放置的Yb∶KGW或Yb∶KYW晶体,增益谱峰值交叉,可以有效抑制放大过程中的增益窄化效应[41]。2007年,Stu c̬inskas等[42]采用基于双Yb∶KGW晶体的再生腔,每块晶体由2个平均功率为50 W的LD泵浦,在100 kHz重复频率下获得平均功率为30 W的激光放大输出,同时光谱宽度为5.4 nm,对应小于300 fs的脉冲宽度。2013年,Kim等[43]将平均功率为1.6 W、脉冲宽度为100 fs、重复频率为76 MHz的种子脉冲展宽后注入到基于2块不同切割方向的5%掺杂的Yb∶KGW晶体的再生放大腔中,压缩后获得重复频率为500 kHz、单脉冲能量为15 μJ、脉冲宽度为267 fs的高重频放大激光输出。同年,他们[44]将脉冲宽度为110 fs、单脉冲能量为10 nJ、光谱宽度为9 nm的种子源展宽,并使用干涉滤波器进行光谱整形后,注入到基于双Yb∶KYW晶体的再生放大器中,获得了重复频率为500 kHz、单脉冲能量为17.4 μJ、脉冲宽度为182 fs的高重频超短脉冲输出。2014年,Calendron等[45]使用2块Yb∶KYW作为增益介质,获得了中心波长为1021~1033 nm、重复频率为1 kHz、单脉冲能量为4.7 mJ的大能量激光脉冲,因为更高的脉冲能量对应更大的小信号增益和更多的往返放大次数,势必导致更强的增益窄化效应,使得输出脉冲宽度为650 fs。2020年,He等[46]使用基于2块切向正交放置的Yb∶KGW双晶体构型再生腔,获得了重复频率为1 kHz、单脉冲能量为1.2 mJ的激光脉冲,在获得mJ量级能量的同时将脉冲宽度缩短至227 fs。

2014年,Pouysegur等[34]利用非线性放大方式将光谱宽度为10 nm的种子光注入到基于Yb∶KYW晶体的薄片再生放大器中,获得了重复频率为50 kHz、单脉冲能量为32 μJ、脉冲宽度为145 fs、光谱宽度为14 nm的高重频超短脉冲输出。2019年,Yan等[47]对振荡器输出的种子脉冲进行预啁啾处理后,经再生放大获得重复频率为60 kHz、单脉冲能量为21 μJ、脉冲宽度为270 fs的高重频激光脉冲输出。

2.4 基于Yb∶CaF2的再生放大研究

Yb∶CaF2晶体上能级寿命为2.4 ms,增益谱宽为70 nm,优于绝大部分Yb激光增益介质,在高峰值功率飞秒激光放大领域具有很大潜力。而且在低温条件下,Yb3+、Na3+共掺的CaF2晶体的吸收截面和发射截面可增加约3倍[48]。2009年,Pugžlys等[49]将光纤激光器输出的能量为0.6 nJ的种子源注入到低温制冷的Yb,Nd∶CaF2晶体再生放大器中,获得了重复频率为1 kHz、单脉冲能量为3 mJ、脉冲宽度为195 fs、峰值功率为15 GW的超短脉冲激光输出。2011年,Ricaud等[50]将振荡器输出的光谱宽度为15 mm、中心波长为1043 nm的种子光展宽后注入到再生放大腔内,使用2.6%掺杂、5 mm长的Yb∶CaF2晶体作为增益介质,在重复频率为10 kHz下获得中心波长为1045 nm、平均功率为0.6 W、单脉冲能量为60 μJ、脉冲宽度为400 fs的激光放大输出;在重复频率为500 Hz下获得中心波长为1040 nm、单脉冲能量为1.4 mJ、脉冲宽度为178 fs、峰值功率为7.8 GW的超短脉冲激光输出。

2014年,Caracciolo等[51]将平均功率为650 mW、重复频率为63 MHz、脉冲宽度为95 fs的种子激光展宽至400 ps,再注入到基于Yb∶CaF2晶体的再生放大器中,压缩后获得重复频率为5 kHz、单脉冲能量为1 mJ、脉冲宽度为324 fs、峰值功率为3 GW的激光放大输出。2017年,Sevillano等[52]采用22 mm长、1.7%掺杂的Yb∶CaF2作为增益介质,同时利用平均功率为27 W、光束质量M2=1.1的光纤激光器作为泵浦源,以保证长晶体下的模式匹配。将脉冲宽度为70 fs、平均功率为1.1 W的种子激光经选单注入到再生腔中,最终获得脉冲宽度为130 fs、重复频率为5~50 kHz的超短脉冲输出,重复频率为5 kHz时单脉冲能量可达1 mJ,重复频率为50 kHz时,对应的单脉冲能量为86 μJ。

2.5 基于Yb∶CGA的再生放大研究

Yb∶CALGO(Yb∶CGA)能够同时兼顾优秀热导性质(6.9 W·m-1·K-1)和宽的增益谱(~80 nm),被广泛应用于高功率短脉宽飞秒激光放大器。2013年,Caracciolo等[53]将振荡器输出的单脉冲能量为10 nJ、脉冲宽度为92 fs的种子脉冲展宽后,注入到基于Yb∶CGA晶体的再生放大器中,获得了平均功率为36 W的激光放大,最后经透射光栅压缩后实现平均功率为28W、重复频率为500 kHz、单脉冲能量为56 μJ、脉冲宽度为217 fs、峰值功率为258 MW的高重频超短脉冲激光输出。2017年,Caracciolo等[54]又将振荡器输出的平均功率为750 mW、单脉冲能量为4.4 nJ、脉冲宽度为80 fs的种子激光展宽后注入到基于Yb∶CGA的再生放大腔中,通过增益谱峰值与种子光谱的匹配,令脉冲宽度进一步降低,最终获得平均功率为34 W、重复频率为500 kHz、脉冲宽度为140 fs的超短脉冲激光输出。

2013年,Pouysegur等[55]使用非线性放大方式,将振荡器输出的脉冲宽度为165 fs、谱宽为15 nm的脉冲展宽至20 ps,再注入到基于Yb∶CGA晶体的再生放大器中,实现了重复频率为50 kHz、单脉冲能量为24 μJ、脉冲宽度为97 fs的超短脉冲激光输出,对应光谱宽度和峰值功率分别为19 nm和218 MW,首次将Yb再生放大的脉冲宽度缩短至亚100 fs,实验装置及放大过程中脉冲演变规律如图3所示。

图 3. 非线性放大器[55]。(a)实验装置图;(b)放大过程中脉冲演变规律

Fig. 3. Diagram of nonlinear amplifier[55]. (a) Experimental equipment; (b) evolution rule of pulse during amplification process

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Yb∶CGA晶体在高峰值功率方面也表现出明显的优势。2013年,Calendron[56]将振荡器输出的重复频率为42.5 MHz、脉冲宽度为210 fs、单脉冲能量为16 nJ的种子光展宽后,并搭配2根增益光纤保证展宽后的脉冲能量保持在1 nJ,随后注入到将2块Yb∶CGA作为增益介质的再生放大器中,双晶体设置的再生腔不仅可以分配泵浦光带来的热负荷,同时大大增强了再生腔的热不敏感性,经放大后获得中心波长为1040 nm、重复频率为1 kHz、单脉冲能量为4 mJ、脉冲宽度为500 fs、峰值功率为8 GW的高峰值功率激光输出,图4为双晶体再生腔实验装置。

图 4. 双晶体再生腔实验装置图[56]

Fig. 4. Experimental diagram of double crystal regeneration cavity[56]

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2.6 基于其他Yb掺杂晶体的再生放大研究

除了上述几种常用晶体,还有许多Yb激光增益介质具有优秀的热光性质,在飞秒振荡器中具有不错的表现。如Yb∶YVO4晶体拥有10×10-20 cm2的增益截面;Yb∶CYA晶体、Yb∶SSO(Yb∶Sc2SiO5)晶体拥有大于50 nm的带宽;Yb∶LuAlO3晶体具有~10 W·m-1·K-1的热导率;Yb∶Lu2O3晶体拥有比Yb∶YAG更宽的增益带宽,且热导率随掺杂浓度的变化基本不变(未掺杂时为12.6 W·m-1·K-1,9%掺杂时为12 W·m-1·K-1)等,因此科研人员对这些晶体的飞秒激光放大性能也进行了研究。2015年,Rudenkov等使用Yb∶YVO4再生放大器,实现了重复频率为200 kHz、单脉冲能量为21 μJ、脉冲宽度为200 fs的飞秒激光放大[57];2016年又报道了基于Yb∶CYA晶体的再生放大装置,获得重复频率为200 kHz、平均功率为4.2 W、脉冲宽度为310 fs的σ偏振光及重复频率为200 kHz、平均功率为2.3 W、脉冲宽度为190 fs的π偏振光输出[58];并在2018年实现了重复频率为200 kHz、平均功率为3 W、脉冲宽度仅为120 fs的超短激光脉冲输出[59];2017年他们使用基于倍半氧化物Yb∶LuAlO3的再生放大器,在晶体为c切时,获得平均功率为4.5 W、重复频率为200 kHz、单脉冲能量为45 μJ、脉冲宽度为165 fs的超短脉冲激光输出[60];2019年,报道了基于Yb∶YAB的再生放大器,实现平均功率为4.6 W、重复频率为100 kHz、单脉冲能量为46 μJ、脉冲宽度为695 fs的飞秒激光放大[61]。2015年,Pirzio等[62]使用基于Yb∶SSO晶体的再生放大系统,获得重复频率为500 kHz、单脉冲能量为3.4 μJ、脉冲宽度为296 fs的超短脉冲激光输出。2016年,Caracciolo等[63]使用基于Yb∶Lu2O3晶体的再生放大器获得了重复频率为500 kHz、平均功率为42 W的高平均功率输出,压缩后脉冲宽度为780 fs。2018年,Huynh等[64]使用基于Yb∶YGAG(Y3Ga2Al3O12)的新型陶瓷获得了重复频率为100 kHz、单脉冲能量为8 μJ、脉冲宽度为405 fs的高重频飞秒激光输出。

综合以上再生放大器的研究进展可以看出,虽然Yb掺杂激光材料的整体增益截面较低,但是凭借较多的放大次数也可以实现可观的放大结果,将单脉冲能量为nJ量级的飞秒脉冲放大至μJ甚至mJ量级,脉冲能量呈指数型增长,以此可作为飞秒激光功率放大的预放大级。为了提高能量提取效率,获得更高的脉冲能量,通常采用行波放大的方式,此时脉冲能量呈线性增长,可在有限的放大次数中使输出能量得到进一步的提升。另一方面,对于更高重复频率(>2 MHz)的飞秒激光放大,一般也采用行波放大方式。

3 高重频行波放大研究

3.1 行波放大技术简介

与再生放大器不同的是,行波放大器没有谐振腔,根据种子激光经增益介质的次数,可以分为单通、两通、四通甚至八通放大器,其中典型的四通放大光路如图5所示,通过改变激光的偏振状态以控制往返次数,从而实现种子激光的有效放大。

图 5. 四通行波放大器原理图

Fig. 5. Schematic of four-pass travelling-wave amplifier

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相比钛宝石晶体而言,基于掺Yb的新型激光晶体拥有更长的上能级粒子寿命和更大的饱和能流密度,使得Yb晶体的储能效率及可达到的能量上限都进一步提升。在高重复频率行波放大器中,增益介质的自激振荡[65]、自发辐射跃迁[66]等效应,量子亏损、无辐射跃迁等导致的热积累问题[16],过高温度导致的光学元件损伤限制了放大器的效率和输出脉冲质量[67]。其中,高平均功率固体激光器实质上是把低亮度泵浦光束转换成高亮度的激光输出,并由于热力学第二定律的约束伴随着总功率降低及废热的产生,激光增益材料上的热负载决定了材料的热应力极限,从而限制了增益介质的储能,是阻碍激光器输出功率提升的主要因素。因此对于主放大的技术路线,主要以减小输出激光的热光畸变和提高输出激光亮度为目标。

3.2 基于板条、薄片的行波放大研究

基于薄片、板条等晶体特殊的热管理方式,并结合CPA及行波放大的技术是获得高重频高功率激光脉冲的重要手段。板条的激光放大原理如图6所示,板条激光器沿激光传播的垂直方向将晶体压缩至毫米数量级,晶体上下表面散热,泵浦光从板条左右两端对增益介质进行抽运,晶体仅在上下表面存在热梯度,通过一定角度将种子光入射至板条内部并沿“之”字形光路传输,使光束在垂直方向上的热效应经不同区域时进行叠加而相互补偿,传输路径中热透镜和热光畸变的影响将大大减小,可大幅度提高激光输出功率和光束质量[68]。2013年,Negel等[69]使用Yb∶YAG薄片放大器,获得了重复频率为800 kHz、平均功率为1.105 kW、单脉冲能量为1.38 mJ、脉冲宽度为7.3 ps的超短脉冲输出。2010年Russbueldt等[70]在室温下使用级联Yb∶YAG板条放大技术,获得重复频率为20 MHz、平均功率为1.1 kW、脉冲宽度为615 fs的飞秒激光输出,为得到高功率放大,采用了7+1程的放大结构,放大器结构相对比较复杂。2011年Schulz等[71]使用Yb∶YAG板条放大器,获得重复频率为100 kHz、平均功率为200 W、脉冲宽度为830 fs的飞秒激光输出。然而,受限于薄片较低的单通增益和复杂的多通结构,技术复杂性也大大提高,相较于薄片激光器,板条激光器在整体结构上颇具优势,但是板条激光器多为侧面泵浦或角泵浦,使得板条在宽度和厚度两方向都存在热梯度,高功率下光束质量会迅速恶化,导致其输出光束质量较难控制[71]

图 6. 双端泵浦板条激光技术原理图

Fig. 6. Schematic of double-ended pumped slab laser technology

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而基于单晶光纤(SCF)和传统块状(棒状)材料的行波放大器因结构简单、模块成熟、不需要额外复杂的整形系统等优势有着良好的发展前景[72]。目前,基于Yb掺杂的行波放大器主要以Yb∶YAG晶体为主,科研工作者们已经实现了百kHz重复频率、mJ量级能量的高重频超短脉冲激光输出。

3.3 基于单晶光纤的行波放大研究

光纤放大是实现高平均功率高重复频率脉冲激光的另一种方式,随着半导体激光泵浦技术和光纤制造工艺的发展,光纤激光器因良好的热管理能力在高功率方面表现出十足的潜力[73-75]。但以玻璃光纤作为增益介质的高功率光纤激光器模式不稳定性[76-77],受激拉曼散射(SRS)和受激布里渊散射(SBS)等非线性效应在一定程度上对其功率的提升提出挑战[78-79]。SCF原理如图7所示,结合了体块晶体和玻璃光纤的优点,大长径比的外形结构能有效抑制放大中热效应的产生,还同时兼具了块状晶体优秀的理化性质,成为近年来获得高功率高重频超快激光输出的全新选择。Délen等[80]使用了直径为1 mm、1%掺杂的Yb∶YAG SCF作为增益介质,在515 W的泵浦功率下,实现了251 W的最大连续激光功率输出,对应的斜效率为53%,这是目前为止采用SCF获得的最高连续光功率,较高的能量提取率也充分证明其在高重频放大器中的潜力。

图 7. 单晶光纤原理图

Fig. 7. Schematic of single crystal fiber

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2011年,Zaouter等[81]首次将Yb∶YAG单晶光纤用于超短脉冲放大,实验采用直径为1 mm、长度为40 mm的Yb∶YAG单晶光纤作为增益介质,对重频为30 MHz、脉冲宽度为270 fs的种子光直接进行放大,后经平均功率为175 W、中心波长为940 nm的泵浦光泵浦,经GTI镜压缩后得到平均功率为12 W、重复频率为30 MHz、脉冲宽度为330 fs的高重频激光脉冲输出。然而因入射激光能量、二极管的亮度、泵浦光引导阶段的模式匹配欠缺等问题,实验中光光转换效率仅为7%,光束质量也较差。2013年Délen等[82]引入数值孔径为0.15、芯径为105 μm的光纤耦合激光二极管作为泵浦源,优化了泵浦引导阶段的模式匹配,同时采用CPA技术,对重频为10 kHz~10 MHz、最大脉冲能量为150 μJ、最大平均功率为10 W的种子光进行放大。高亮度的二极管大大提升了泵浦光的吸收效率,最终在重复频率为10 kHz时获得的单脉冲能量可达1 mJ,同时脉冲宽度仅为380 fs,实验中光光转换效率提高至28.5%,斜效率可接近50%。且随着泵浦功率的增加,输出功率并没有达到饱和,但是过高的泵浦功率容易对单晶光纤端面造成损伤,伴随的晶体内的热梯度也会进一步影响放大效率。

2015年,Markovic等[83]引入双端泵浦,采用多级放大方式降低热积累,采用全重频放大的方式直接对平均功率为2.8 W、重复频率为83.4 MHz的种子光脉冲进行放大,在两级共300 W泵浦功率下,获得平均功率为160 W、脉冲宽度为800 fs、重复频率为83.4 MHz的高重频激光脉冲输出。此外,2020年,Li等[84]采用光纤-单晶光纤混合放大的方式也获得了高重频、高功率激光输出,将前端光纤放大器输出的重复频率为1 MHz、平均功率为92 W的种子光注入到掺杂浓度为1%、直径为1 mm、长度为30 mm的Yb∶YAG单晶光纤放大器中,实现112 W的平均功率输出,因为在高功率泵浦下单晶光纤热退偏的影响,压缩效率仅为73.8%,压缩后获得脉冲宽度为660 fs、平均功率为90 W的高功率激光输出。除此之外,科研工作者对相干合成和分割脉冲放大等新型单晶光纤激光放大器的探索也从未停止,均获得了可观的研究成果[85-87]

基于单晶光纤的行波放大器是高重频大能量飞秒激光放大的一种突破,以YAG单晶为光纤的增益介质,综合受激布里渊散热和热效应的影响,YAG单晶光纤的输出极限为玻璃光纤的~50倍,理论可达近10 kW的功率输出[88]。但高质量单晶光纤的制备仍然是目前发展的难题,晶体生长等方面与国际最高水平仍有不小的差距,随着研究的不断深入及单晶光纤生长工艺愈发的成熟,相信在不久的将来,基于单晶光纤的放大系统会服务于各个工业及科研领域。

3.4 基于棒、块状晶体的行波放大研究

受限于单晶光纤的制备工艺,研究人员将目光聚焦至结构简单、模块成熟的传统棒状(块状)放大器。2017年,Rodin等[89]使用尺寸为2 mm×2 mm×20 mm的Yb∶YAG晶体获得重复频率为10 kHz、单脉冲能量达3.5 mJ的行波放大输出。并对尺寸为1 mm×40 mm、掺杂浓度为1%的Yb∶YAG单晶光纤与尺寸为5 mm×5 mm×5 mm、5%掺杂,5 mm×5 mm×20 mm、2%掺杂,2 mm×2 mm×20 mm、2%掺杂的Yb∶YAG块状晶体进行对比实验,在相同的装置下获得的结果如表2所示。

表 2. Yb∶YAG SCF和Yb∶YAG块状晶体在940 nm和969 nm泵浦下的CPA性能[89]

Table 2. CPA of Yb∶YAG SCF and Yb∶YAG rods pumped at 940 nm and 969 nm[89]

Pump power /WSeed repetition /kHzOutput power /WSmall signal gain /dBMx2My2
Yb∶YAG SCF with size of 1 mm×40 mm and doping concentration of 1% under 940 nm pump
701008.5171.061.07
105(70+35)10021261.091.09
120(70+50)50026281.131.10
Yb∶YAG rod with size of 5 mm×5 mm×5 mm and doping concentration of 5% under 940 nm pump
70100/5007.2/7.8171.101.17
Yb∶YAG rod with size of 5 mm×5 mm×20 mm and doping concentration of 2% under 940 nm pump
7050011.2241.171.08
Yb∶YAG rod with size of 2 mm×2 mm×20 mm and doping concentration of 2% under 940 nm pump
7050013.5251.061.08
120(70+35)50039.5401.071.09
140(70+50)50047.542.31.131.17
Yb∶YAG rod with size of 2 mm×2 mm×20 mm and doping concentration of 2% under 969 nm pump
8750017.924.41.061.06

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表2可以看出,尽管单晶光纤特殊的结构可以引导泵浦光在更长的距离内激发反转粒子数,但相比于传统块状材料,似乎在低功率水平的输出参数上并没有表现出明显的优势。2018年,Kuznetsov等[90]将光纤激光器输出的重复频率为3 MHz、脉冲宽度为300 fs、平均功率为3 W的种子光经选单至11.5 kHz,利用CVBG作为展宽器,将脉冲宽度展宽至2 ns,在泵浦功率50 W的情况下,经两通将种子光功率放大至2.8 W。后续将其注入到基于一块30 mm长、2%掺杂的Yb∶YAG晶体的二级两通放大器中,经CVBG压缩后最终获得平均功率为28 W、重复频率为11.5 kHz、单脉冲能量为2.5 mJ的脉冲激光输出。由于Yb∶YAG本身带宽的限制及使用的CVBG质量较差,脉冲宽度为2.8 ps。

2018年,Veselis等[91]以重复频率为200 kHz、单脉冲能量为2.3 μJ的光纤前端放大器作为种子光源,使用啁啾光纤光栅(CFBG)将脉冲展宽至220 ps,随后注入到晶体长度为12 mm、掺杂浓度为3.6%的Yb∶YAG晶体棒两通放大器中,放大后的光束质量因热透镜像差而恶化,于是在聚焦透镜的近焦平面放置一陶瓷孔进行空间滤波,大约有3%的功率损失。同时为了得到更好的色散补偿并减小放大器的体积,使用了与CFBG提供的色散量相匹配的CVBG作为压缩器,并在CFBG施加热梯度来补偿光纤放大及后续放大过程中的残余色散,最终实现了平均功率为20.8 W、重复频率为200 kHz、单脉冲能量为104 μJ的激光输出,并将脉冲宽度降至762 fs。然而,利用CFBG中热梯度的变化补偿CVBG、光纤预放大及主放大过程中的残余色散及高阶色散显得有些不足。2020年,他们[92]采用四通透射光栅作为压缩器,进一步补偿CFBG、光纤预放大及主放大过程中引入的色散量,采用相同的实验设计,获得了重复频率为1 MHz、单脉冲能量为35 μJ、脉冲宽度为330 fs、光束质量M2约为1.0的超短脉冲输出,图8为双通行波放大实验装置。除Yb∶YAG晶体外,2019年,Kim等[93]利用尺寸为1 mm×27 mm、0.5%掺杂的Yb∶Y2O3陶瓷棒,在最大123.7 W的泵浦功率下,对振荡器输出的种子光进行四通放大,得到重复频率为80 MHz、平均功率为8.1 W、脉冲宽度为239 fs的超短脉冲输出。

图 8. 双通行波放大实验装置图[92]

Fig. 8. Experimental setup of double-pass travelling-wave amplification[92]

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但是在高功率水平下,棒状、块状晶体热效应将变得尤为突出,过高的温度不仅会损坏增益晶体和光学元件,而且热透镜和热致双折射等热积累问题也会导致光束波前畸变,从而进一步影响压缩效率和输出结果。因此,要想利用块状晶体获得高功率激光输出,需要结合低温冷却技术来降低晶体的热积累[94-96]。2011年,Rand等[97]将Yb∶KYW振荡器输出的重复频率为30.5 MHz、脉冲宽度为450 fs的种子光再生放大选单至5 kHz,并通过基于2块2.5 cm长、1%掺杂、低温冷却的Yb∶YAG晶体的四通放大器,为补偿热致双折射,加强泵浦光与种子光的匹配,在放大过程中引入4f望远系统,最终获得重复频率为5 kHz、平均功率为115 W的激光放大输出。其中再生预放大的输出光谱中心波长为1029.8 nm,比低温冷却的Yb∶YAG晶体增益谱中心略长,但两者有足够的重叠,使种子光可提取晶体增益,放大后的光谱经计算仅支持2~3 ps的脉冲宽度。为了获得更短的脉冲宽度,他们将1块1.5 cm长、2%掺杂的Yb∶GSAG晶体代替其中1块Yb∶YAG晶体,因为其性质与Yb∶YAG类似,都是氧化石榴石,低温下的增益谱重叠,但有所偏移,能有效地降低增益窄化效应[98],当入射脉冲宽度为1.6 ps时,最终获得重复频率为5 kHz、平均功率为60 W、脉冲宽度为1.4 ps的激光放大输出。2016年,Zapata等[99]利用低温制冷技术,将2块尺寸为5 mm×15 mm×23 mm、1%掺杂的Yb∶YAG晶体经液氮冷却至77 K,将再生放大器输出的重复频率为100 kHz、单脉冲能量为40 μJ的种子光经四通放大至2.5 mJ,对应平均功率为250 W,脉冲宽度为20 ps,光光转换效率高达50%,图9为四通偏振控制放大器装置图。因为在低温冷却下,Yb∶YAG晶体增益谱进一步变窄,仅为1.6 nm,导致基于低温冷却Yb∶YAG晶体的功率放大器脉冲宽度难以突破ps量级。另外一种晶体Yb∶YLF在低温冷却下增益光谱达10 nm(a切),支持400 fs以下的激光脉冲输出[100],其在重复频率10 Hz下已获得单脉冲能量为190 mJ、脉冲宽度为1.35 ps的激光输出[101]。因种子光光谱无法匹配Yb∶YLF增益谱,输出脉冲宽度仍为皮秒量级,但Yb∶YLF的出现,科研人员有望从低温制冷的全固态行波放大器中得到飞秒量级的脉冲宽度。

图 9. 四通偏振控制放大器设置[99]

Fig. 9. Layout of the four-pass polarization switched amplifier[99]

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4 总结与展望

LD泵浦全固态飞秒激光放大器是全固态领域的研究热点,得益于高效的半导体泵浦技术的发展[102]及各类新型Yb掺杂激光介质的出现,科研工作者们在高功率飞秒激光工作中取得了优秀的研究结果。在百瓦甚至千瓦级飞秒激光放大系统中,目前薄片、板条、单晶光纤结构为主流方案,增益介质主要为Yb∶YAG晶体,已获得平均功率为250 W的激光放大输出,受限于增益带宽,输出脉冲宽度为20 ps,很难压缩至飞秒量级,更短的脉冲宽度和更高的光束质量需要复杂的非线性压缩装置和整形系统实现。而除热导性质优良、生长技术成熟的Yb∶YAG晶体外,关于基于其他材料的高功率高重频Yb飞秒激光多通行波放大的研究鲜有报道[103]。究其原因,一方面受限于掺镱激光材料目前的生长技术,新型激光晶体的研究还处于探索阶段;另一方面受限于泵浦阈值较高、单程增益较小,高功率飞秒激光的获取需通过增加放大次数和提高泵浦功率密度等方式来实现,然而晶体的散热和放大效率仍然是亟需解决的难点。目前,基于Yb∶CaF2的离轴多通主功率放大结合低温冷却技术在50 Hz重频下已经实现单脉冲能量为110 mJ、脉冲宽度为225 fs的成果[104],突破了Yb∶YAG晶体在低温下增益带宽较窄的限制。此外,在90 K低温下,Yb∶Lu2O3(32.3 W·m-1·K-1)、Yb∶Sc2O3(19.8 W·m-1·K-1)、Yb∶YLF(33.7 W·m-1·K-1)等晶体都拥有优秀的热导性质[97]。随着这些新型激光晶体生长水平的发展,基于掺镱激光介质的超短脉冲激光放大器在放大效率和输出功率方面定能达到新的高度。结合目前全固态超快激光的发展趋势和本课题组的研究基础,计划使用亚40 fs全固态飞秒激光振荡器作为种子光源,获得重复频率为1 MHz、单脉冲能量>20 μJ、脉冲宽度<100 fs、峰值功率>100 MW、平均功率>20 W的全固态超快激光再生放大系统。并以此作为预放大级,通过结合低温制冷方式,研究基于Yb∶Lu2O3、Yb∶Sc2O3、Yb∶CGA、Yb∶KGW等新型激光晶体的行波主放大技术,进而实现平均功率>100 W的输出,获得脉冲宽度<500 fs的研究结果。

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