2010中国光学:复合增益金属纳米颗粒与单分子的拉曼散射增强
2011-05-31

      金属纳米颗粒的一个重要光学特性是具有很强的局域电磁场增强效应,其物理根源是纳米颗粒和入射光发生表面等离子体共振(SPR)作用时,在颗粒特定部位的近场区域产生强烈的电磁场,该部位称为“热点”(hot spots)。此类电磁场增强效应能够有效地提高分子的拉曼散射信号,是实现单分子检测的有效途径之一,因而成为国际上物理、化学、材料科学及纳米科技等领域长期普遍关注的研究课题。

      中国科学院物理研究所李志远教授等(Nano Lett., 2010, 10, 243-249)通过理论研究发现,限制单个纳米颗粒的电磁场增强因子的根本性因素为金属材料对光的吸收损耗效应。金属吸收越大,等离子体共振寿命越短,共振峰线宽越宽。由于电磁场强度与积累的光场能量成正比,短的寿命表明积累的时间短、能量少、强度低。所有的金属在可见光波段都存在不可忽视的吸收损耗,因此纳米颗粒的共振峰线宽都不会太窄,对应的共振峰品质因子在10以下。为克服这一缺陷,他们设计了一种复合增益金属纳米颗粒,用增益介质来补偿金属纳米颗粒的吸收损耗。

      复合纳米颗粒是单个空心的金立方盒状颗粒,中央区域填充有增益介质,在唯像模型中其光学性质由复数折射率n-ikcore来表征。计算表明,在SPR共振波长处,当复合增益系统处于共振,即在kcore=0.143处,SPR共振峰的品质因子和相应的电磁场能量得到巨大的提高,纳米颗粒外表面的局域场最大增强因子达到2.4×108,相应的SERS增强因子也达到6×1016,远远超过了单分子检测的水平。同时,场增强不仅仅局限于有限的几个hot spots,而是弥散在整个纳米颗粒的立体空间和内外表面,表面的平均场增强因子达到1×108,相应的SERS增强因子大于1×1015。

      进一步的研究发现,复合增益金属纳米颗粒不仅有益于实现单分子检测,还能有助于实现一种全新的纳米激光器―等离激元激光器(Spaser,由M.I.Stockman于2003年首次提出)。通过在金纳米棒周围包覆一层增益介质,发现基于金纳米棒的Spaser比基于纳米球的Spaser在阈值方面要低一个数量级,并且前者还具有偏振相关及波长可调谐等优势。这一数值模拟结果验证了Stockman的一个理论预测,即纳米棒比纳米球更适合作为Spaser的载体。

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