2011中国光学:金纳米棒和J聚集强耦合体系的杂化态动力学
2012-04-05
      基于表面等离子体(SP)的光电器件具有超小型化、超宽的带宽(10THz)和好的抗外界干扰能力,有望成为下一代光电器件,在纳米尺度上的超灵敏荧光探测、光能转换以及信息存储计算等方面有着重要的应用前景。但是SP由于其损耗大通常需要染料增益进行补偿,因此SP和染料分子的相互作用的物理机制尤为重要。SP与染料分子之间的相互作用可以分为弱和强耦合两种,能够调制体系的能量传递、电荷转移、自旋弛豫以及辐射跃迁等过程。在强耦合下强相互作用同时改变了染料分子的波函数和表面等离子体模式,形成了两个新的杂化态(拉比劈裂),这与光学微腔中强耦合现象很类似,如果其物理机制一致,那么光学微腔的功能就完全可以在这一体系实现,从而实现纳米尺度的微腔。但是目前的稳态和非共振激发下的瞬态研究并没有反应其物理本质。

       吉林大学孙洪波教授等(   Angew. Chem. Int. Ed. 50, 7824)利用静电自组装的方法制备了均一性非常好的金纳米棒/染料分子的杂化结构,实现了SP和J聚集染料的强耦合,其杂化态能级的拉比劈裂为190 meV接近与类似体系劈裂的最大值。利用泵浦-探测技术,分别在非共振激发和共振激发两种条件下测试了杂化态的瞬态吸收光谱。结果表明和以往报道的类似,非共振激发下仅仅反映了热效应主导的弛豫过程,并没有体现杂化态本质的光物理;而在共振激发条件下,实验观测到了一个全新的瞬态光谱结构,这个新的光谱结构具有200fs的寿命。分析表明新的光谱结构是由于表面等离子体与染料分子相干耦合的结果,即光激发在SP和染料之间相干振荡。进一步比较了激发杂化结构的上和下能的结果,得到了相似的光谱结构,但弛豫时间有着明显的区别,取决于杂化波函数中SP模式的权重,这与光学微腔中的激化子的性质非常相似。总之在本工作中,利用泵浦-探测技术国际上首次观测表面等离子体/J聚集染料分子杂化结构中的相干耦合过程,揭示了杂化量子态的光物理本质,即金纳米棒/J聚集染料分子的杂化结构和光学微腔具有非常相似的光物理过程,表面等离子体模替代光学微腔模和分子耦合,因此有望在这一体系实现在纳米尺度下的光学微腔的功能和相关的光物理研究。
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