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陆培祥、兰鹏飞课题组:基于轨道分辨高次谐波光谱的阿秒尺度分子核动力学探测

2017-09-21

当超快强激光(时间:飞秒量级,强度:1014 W/cm2量级)与原子分子相互作用时,由于非微扰高阶非线性效应,会发生高次谐波辐射现象。高次谐波辐射可以用来产生阿秒(10-18 s)激光,这为超快探测技术带来了前所未有的时间分辨率。

高次谐波辐射的动力学过程可以用“三步”模型解释,即电离、加速、回复。具体来说,当驱动激光电场入射时,会压低原子或分子的库仑势垒,电子能够通过隧道电离方式逃离原子核的束缚,进入连续态;进入连续态的电子在激光电场的作用下加速运动,并获得一定的能量;当激光电场反向时,有一定概率将连续态电子拉回母离子附近并发生复合,电子在激光场中获得的动能则以光子的形式辐射出去,即产生高次谐波辐射。整个过程每半个激光周期(1.33×10-15 s)重复一次。电子的运动也可以用费曼路径描述,根据费曼路径的特性,高次谐波的光子频率和辐射时间一一对应,这一特征可以用于阿秒时间分辨的测量。然而对于每个光子频率的高次谐波,半个激光周期内有两条费曼量子路径产生贡献(如下图)。因此,之前的超快探测研究需要选择出一条费曼路径。但这不仅限制了测量的时间范围,也丢失了大量信息。


高次谐波产生的经典模型。(a)不同费曼路径的电离时刻(红色线)和回复时刻(蓝色线)与高次谐波阶次的对应关系;(b)不同电离时刻电离电子的轨迹;(c)轨道分辨的高次谐波光谱

华中科技大学陆培祥教授领导的超快光学实验室兰鹏飞等人在实验上发现了分裂的高次谐波辐射光谱,并从理论上揭示分裂的高次谐波光谱是由时间依赖的瞬时相位匹配引起的。基于瞬时相位匹配原理,成功地在空间和频域上分辨出了不同的费曼路径(如下图),并建立了不同费曼路径高次谐波的光子频率和时间的一对一映射,从而获得了更完整的信息和时间测量范围。


轨道分辨的高次谐波光谱。(a)D2和(b)H2分子产生的高次谐波光谱;(c)高次谐波光谱的强度积分信号

目前,兰鹏飞等人与合作者(德国M. Lein教授团队)利用该技术成功重构了同位素分子(H2和D2,CH4和CD4,NH3和ND3)的核间距随时间变化的动力学过程,时间分辨率达到100阿秒,空间分辨率达到亚埃量级。该工作发表在Physics Review Letters [119, 033201(2017)]上。

论文链接: https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.119.033201