中山大学王雪华课题组:量子极限下光与物质强耦合作用
2017-12-07

中山大学物理学院、光电材料与技术国家重点实验室王雪华课题组,在常温常压下实现了1.38个激子(统计平均意义上的激子数)与单个纳米颗粒表面等离激元的强耦合相互作用,创造了目前为止该研究领域国际上最好的记录。

单辐射子(如原子、分子、激子)与光子的强相互作用不仅是量子光学中的一个基本问题,而且在量子器件、量子计算与量子通讯等方面有着巨大的应用价值。因此,它一直是国际学术前沿与热点研究领域之一。

在极低温和高真空的极端条件下,科学家们已在各种固态光学微腔中实现了单激子与单光子的强耦合作用以及量子态调控。但在常温常压下实现单激子与光子的强耦合作用却一直是个巨大挑战,是该研究领域尝未攻克的世界级难题。

为攻克这一难题,世界多个研究组为此竟相开展研究:法国里昂第一大学的Bellessa研究组于2004年、美国Rice大学的Halas研究组于2008年、德国Oldenburg大学的Lienau研究组于2013年先后在室温下观测到大量的激子与不同表面等离激元的强相互作用;直到2015年,瑞典Chalmers 理工大学Shegai研究组才把与表面等离激元强相互作用的激子数降到了80个左右;2016年,英国剑桥大学 Baumberg研究组实现了表面等离激元与2.5个激子(统计平均意义上的激子数)的强相互作用。

王雪华教授课题组在该问题上开展了近5年的攻关研究。最近,他们在常温常压下实现了1.38个激子(统计平均意义上的激子数)与单个纳米颗粒表面等离激元的强耦合相互作用 (如图 1所示),是目前为止该研究领域国际上的最好研究记录。

图 1 (a) 单个Au@Ag NR以及Au@Ag NR/J-aggregates 杂化系统的暗场散射测量结果;(b) 不同失谐情况下的单个Au@Ag NR/J-aggregates 杂化系统的暗场散射光谱;(c-d) 在不同染料分子浓度的样品中暗场测量得到的反交叉色散关系(上)以及根据所建立的全量子理论计算得到的反交叉色散关系(下)

研究团队首先构建了多激子与单个表面等离激元模式耦合相互作用的全量子理论,给出了简洁的实现强耦合作用的“量子光学极限条件”。依据该理论,研究团队精心设计和制备出方形银包金纳米棒结构,实现了将光子局域在~71 nm3 的超小模体积内;同时,巧妙地实现了单激子偶联以及小于0.9 nm的超短作用距离的精确控制,最终实现了单个J-aggregate激子与单根纳米方棒之间高达~41.6 meV的耦合作用强度,在室温下成功观测到1-7个激子与单个等离激元纳米方棒的强耦合相互作用(如图 2所示)。

图 2 (a) 在不同的Au@Ag NR/J-aggregates 杂化系统中所观察到的散射光谱Rabi劈裂(黑色实线)以及根据全量子理论计算得到的散射光谱(红色虚线);(b) 在不同染料分子浓度的样品中,单个杂化系统上测量得到的Rabi劈裂统计结果以及理论计算得到的参与强耦合作用的激子数统计平均值;(c) 包裹了不同厚度染料分子的Au@Ag NR/J-aggregates 杂化系统的TEM形貌表征

相关研究成果发表在Physical Review Letters [118, 237401(2017)]上。该工作得到Physical Review Letters期刊审稿人的高度评价(These results are very great.),并认为该工作首次在单量子辐射子水平上实现了激子与等离激元的强相互作用,为最终实现确定性单激子与单个等离激元模式的强耦合作用迈出了关键性的一步。该研究成果离最终实现确定性单激子(而非统计意义的单激子)与表面等离激元强耦合相互作用尚有一步之遥,这“一步之遥”已成为目前国际上各相关研究组竞相攻克的下一目标,王雪华教授课题组也正在为此作进一步的努力。

论文链接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.118.237401

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