北京工业大学蒋毅坚课题组:超薄壁ZnO微米管光学微腔
2017-12-29

北京工业大学蒋毅坚教授团队与东南大学徐春祥教授课题组、中科院半导体所谭平恒研究员课题组及英国曼彻斯特大学李琳院士课题组合作,在半导体光学微腔领域取得重要进展。首次采用光学气化过饱和析出法,制备出了超薄壁ZnO单晶微米管光学微腔,实现了宽禁带半导体高效多彩荧光调控、低阈值紫外激光输出、片上集成光催化等功能,为半导体光学微腔的结构设计与应用提供了新的思路和技术方案。

光学微腔是一类尺寸在微米量级的光学谐振腔。将光限制在很小的空间内从而有效增强腔内光与物质的相互作用,是近年来介观物理领域的研究热点。常见的光学微腔包括珐珀腔、回音壁腔以及光子晶体腔。其中,回音壁微腔是通过光密介质/光疏介质界面连续全反射,将光子长时间地局限在微腔内形成回音壁模式的谐振腔,可比相同尺寸下其他微腔的品质因子高出几个数量级,具有容易制作和集成的优势,已成为光学微腔领域研究重点之一。近年来,具有天然六角形貌的ZnO宽禁带半导体光学回音壁微腔在紫外激光输出方面取得了重要进展,然而受限于ZnO微腔的制备工艺,很难在保持微腔高品质因子的同时又减小模式体积,从而导致ZnO光学微腔的优势无法充分发挥。

针对这一难题,蒋毅坚研究团队提出并采用光学气化过饱和析出法,生长超薄壁ZnO单晶微米管的新型微腔。该方法巧妙地结合了ZnO高温下分解和光学浮区炉中温度场均匀的特点,在富氧环境下使Zn原子达到过饱和状态,实现气相析出自组装反应,通过“增材-减材”方式,在保证高品质因子的前提下减小微腔的模式体积。采用该方法生长的ZnO微米管长度可达1 cm,直径50~100 μm,壁厚750 nm,支持多种光学谐振模式,如图1所示。

图1 超薄壁ZnO单晶微米管光学微腔的形貌图及光学特性

研究团队通过超薄壁ZnO光学微腔中基于Purcell效应的荧光增强以及稳定受主态,实现了温度调控多彩高效荧光。在室温至500 oC范围内,ZnO微米管微腔荧光颜色从近白色到紫色再到蓝紫色,利用高品质因子微腔特性克服了传统ZnO材料激子以及施主-受主对(DAP)发光峰高温下易淬灭的不足,在低功率密度激发光辐照下(10 mW/cm2),实现了ZnO微米管的高效荧光调控 (如图2(a)~(b) ),为ZnO作为温度调控高效无机荧光材料的潜在应用奠定了基础。

在紫外激光输出方面,超薄壁ZnO微米管微腔基于波导光学回音壁模式(Wave-Guided Whispering Gallery Modes, WG-WGMs),通过光波在微米管内外壁间以全反射传播,同时满足相位匹配条件实现光学谐振;相较传统六边形微米棒光学回音壁模式,波导光学回音壁模式在保持较高的品质因子(103~104)前提下显著减小模式体积(低于微米棒两个数量级),有效增强光子与激子间相互作用,实现低阈值激子激光输出,泵浦阈值5.5 µW(如图2(c)~(e)),为片上集成低功耗宽禁带微米级激光器件提供了全新的技术实现方案。

图2 超薄壁ZnO微米管微腔多彩高效荧光调控和波导光学回音壁模式紫外激子激光输出

另一方面,研究团队设计并实现了超薄壁ZnO微米管片上微流道光催化降解结构,利用超薄壁ZnO微米管微腔限光特性、高比表面以及Zn空位提供的额外催化位,实现了片上集成单根微米管动态高效光催化降解有机染料分子,如图3。同时,利用ZnO微米管大尺寸以及可循环利用性,克服了传统纳米光催化剂在回收和抗光腐蚀方面的缺陷,在片上集成半导体微结构、实现微流道芯片动态催化降解以及提高片上催化性能等方面具有可期的应用前景。

图3 超薄壁ZnO微米管微腔在片上集成微流道光催化降解中的应用

该成果对于宽禁带半导体光学微腔应用领域的研究具有重要意义,为高品质半导体光学微腔的设计及制备提供了新方法;基于半导体微腔实现了温度调控多彩高效荧光,克服了ZnO单晶高温荧光淬灭的不足,为高温高效无机半导体荧光材料开辟了新方向;利用超薄壁ZnO微米管中波导光学回音壁模式,实现了低阈值的紫外激子激光激射,为ZnO基高品质因子低模式体积的激光微腔的结构提供了新选择;在高效的、可重复利用的光催化微流道结构设计中,ZnO微米管微腔克服了传统纳米光催化剂在回收和抗光腐蚀方面的不足,为大尺寸高效光催化剂的应用提供了新思路。研究团队未来将利用超薄壁ZnO微米管微腔独特的结构特征与光学特性,与新型发光材料相结合,拓展其应用领域并探索微米管结构半导体高效发光器件的研发。

相关研究成果以A Novel Ultra-Thin-Walled ZnO Microtube Cavity Supporting Multiple Optical Modes for Bluish-Violet Photoluminescence, Low-Threshold Ultraviolet Lasing and Microfluidic Photodegradation为题,发表在NPG Asia Materials [9, e442 (2017)]上。该工作受到国家自然科学基金(11674018)以及北京市科技新星计划(Z171100001117101)项目的资助支持。

论文链接:https://www.nature.com/articles/am2017187

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