复旦大学物理学系吴施伟教授课题组及其合作团队针对石墨烯的三阶非线性光学响应，通过离子凝胶技术制备了石墨烯场效应晶体管器件，在石墨烯中首次成功实现了三阶非线性响应的电学调控。

材料的非线性光学性质一经发现就极大地推动了激光技术、光信息处理和基础物质科学等领域的发展，然而基于非线性光学响应的可控微纳器件却一直缺乏理论方面的支持。与此同时，石墨烯由于其独特的晶格与能带结构，具有众多特殊性质，并呈现了许多新奇有趣的现象。此前，科学界已注意到石墨烯强烈的三阶非线性效应，然而相关的实验报道却无法形成统一的观点，不同实验结果得出的三阶非线性系数甚至有着高达6个数量级的差距。同时，如此强的非线性光学效应存在于单原子层厚度的石墨烯中，而低维度意味着该效应可以较为方便地通过电学器件来操控。因此，无论是从基础研究角度还是非线性光电器件研发的角度，深入探索石墨烯非线性效应的机制都是一个极为迫切的重要课题。

复旦大学物理系吴施伟教授等研究人员意识到石墨烯中的三阶非线性响应是由多个具有不同相位和强度的量子共振跃迁通道之间协同竞争导致的整体效应，提出了采用离子凝胶技术制备石墨烯场效应晶体管器件，通过大范围调控石墨烯中的载流子密度和化学势来逐一控制相关量子共振跃迁通道开关的方法。研究结果发现，石墨烯中的载流子密度会强烈地影响其三阶非线性光学响应，而且不同的三阶非线性效应对化学势的依赖关系完全不同。对于加法类型的三阶非线性效应，如三次谐波（Third Harmonic Generation, THG）和加法型四波混频（Sum-Frequency Mixing，SFM），当调高化学势逐步关断单光子、双光子共振跃迁通道后，三阶非线性效应反而会得到极大的增强（>30倍）；与此相反，对于减法类型的三阶非线性效应，如减法型四波混频（Difference-Frequency Mixing，DFM）或光学科尔效应（Optical Kerr effect），单光子、双光子共振跃迁通道的关断反而会使得三阶非线性效应的强度出现剧烈下降。对石墨烯非线性光学系数的理论计算结果进一步支持了上述结论。概括地说，石墨烯三阶非线性效应的量子共振跃迁通道之间存在竞争/合作的机制，随着化学势的变化，主导竞争与合作的力量会此消彼长，从而最终导致了结果中观察到的有趣现象。另一方面，采用不同激发波长的石墨烯三阶非线性显示出了类似的电学调控行为，这对于实现宽频三阶非线性电光器件具有很现实的应用价值。

图1 （a）单层石墨烯的场效应晶体管电光器件示意图，其中离子凝胶作为栅极材料；（b）石墨烯器件的电学输运曲线（黑色）和化学势随栅极电压之间的关系（红色）；石墨烯中（c）加法型四波混频信号SFM与（d）减法型四波混频信号DFM随化学势的变化，其中蓝色方块为实验值，黑色与红色曲线为理论值。

这一成果揭示了跃迁通道间的干涉效应在石墨烯非线性光学效应中的主导作用，澄清了之前国际上不同课题组在三阶非线性光学系数上悬而未决的分歧来源，并且指出了通过化学势来大范围调控石墨烯宽谱非线性光学响应的途径，因此也被审稿人评价为“教科书式的优雅工作”。与此同时，这一工作制备出了国际上首个宽频三阶非线性光学效应的电光器件，电学的调控比可达几个数量级。鉴于近年来石墨烯在大面积低成本生长制备方面的重大突破，这一电光调控机制有望为石墨烯产业提供一种杀手锏级别的高端应用。

研究成果以Gate-tunable third-order nonlinear optical response of massless Dirac fermions in graphene为题以长文(Article)形式在线发表在Nature Photonics [12, 430–436 (2018)]上，并且同期的News and Views专栏做了重点推荐。吴施伟教授和刘韡韬教授为合作通讯作者，博士生江涛和黄迪为本文共同第一作者。该项研究工作得到了自然科学基金委、科技部重大研究计划和重点研发专项计划、上海市科委和复旦大学等经费的支持。高质量石墨烯样品来自中国科学技术大学的曾长淦教授课题组和北京大学的刘开辉研究员课题组。合作者还包括复旦大学的沈元壤院士、资剑教授、石磊研究员，加拿大多伦多大学的John Sipe教授，长春光机所郭春雷中美联合光子实验室的程晋罗副研究员等。

文章链接：https://www.nature.com/articles/s41566-018-0175-7