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苏州大学李述汤院士课题组:在自然材料中发现声子极化激元各向异性的传播行为

2018-11-27

苏州大学功能纳米与软物质研究院(FUNSOM)李述汤院士课题组首次成功地在实验上揭示了天然材料平面内各项异性传播的极化激元,并且建立了两种各向异性极化激元的理论模型。这种各向异性极化激元为不断增长的范德瓦尔斯层状材料极化激元大家庭增加了独特的一员。与外部物理因素如应力、电场栅压调控和光注入载流子等结合,有望实现各向异性声子极化激元的动态调控,从而为在纳米尺度定向控制光传输和光-物质相互作用提供了一个崭新的途径。

未来的信息和通讯技术不仅仅依赖于对电子的操控,还得借助纳米尺度下对光的调制。多年来,将光压缩到很小的尺度并进行操控和调制一直是纳米光子学的核心课题。目前,一种比较成功而有效的途径是通过将光与物质耦合形成极化激元。近年来,科学家们发现能够将红外光压缩耦合到二维材料如石墨烯和六方氮化硼中,从而形成表面等离子极化激元或声子极化激元。尽管这些极化激元展现出许多优异的性质,例如石墨烯中的等离子极化激元可以通过外加电场来实现调控,这些已知的极化激元总是在二维材料表面向四周辐射,因此导致能量不集中而被浪费或损耗掉,从而限制了其潜在的应用。如果能够使得这些能量密度极高的极化激元沿着一定的方向以极低的损耗进行传输,就极有希望研发出具有高效光传输功能的微纳光子学器件。

最近,物理学家们预言了极化激元各向异性的传播行为,支持这种光学行为的材料包括人工超结构材料以及晶体结构和电子性质呈现各向异性的二维材料。在这种各向异性的传播中,极化激元的群速率和波长与传播方向密切相关。充分利用这个性质,可以期望实现高度定向传播的极化激元,以类似于在纳米尺度束缚射线的形式传递信息和能量,从而在未来的传感、通讯甚至是量子计算等方面大展拳脚。

寻找损耗更低、可以多元化调制的极化激元材料,多年来一直是微纳米光子学领域的重点研究方向之一。人工超构材料被认为是实现功能性光调制的最佳媒介之一,然而因为微纳加工的复杂性、高系统损耗和难以微型化等因素的限制,制约了其进一步应用。早在2015年初,FUNSOM的鲍桥梁教授和李绍娟博士所领导的二维材料光电团队就已经开始了搜寻新型极化激元材料的研究,并在α相三氧化钼纳米薄片中得到第一张声子极化激元传播的近场光学图象,惊奇地发现该材料中极化激元只沿着特定的晶体方向传播,而且极化激元的波长随样品的厚度变化,最短的波长比激发光波长小60倍。通过与西班牙奥维耶多大学Pablo Alonso-González教授以及CIC nanoGUNE Rainer Hillenbrand教授团队的合作,展开了进一步一系列的实验和理论研究,发现,这种各项异性的极化激元还会随着入射光波长的变化而呈现出不同的传播行为。具体表现为,沿着晶体的不同方向,极化激元的传输是非匀速(椭圆型)甚至可以实现单向(双曲型)传输。这种存在于天然二维材料中的方向及波形可调的极化激元虽在理论中被预言过,但此前在实验上从未被证实或被观测到。


图(a):使用散射型近场光学显微镜进行极化激元测试的示意图。图(b):α相三氧化钼圆盘中椭圆型(左上)和双曲型(右上)两种声子极化激元的近场光学幅度图像和绝对值的傅里叶变换结果(左下,右下)。

在此次发表的论文中,该国际合作团队首次通过高分辨的近场光学测试,在实空间中系统研究了天然层状材料α相三氧化钼中椭圆型和双曲型两种新型声子极化激元的各向异性传输特性。α相三氧化钼的晶格结构具有独特的面内各向异性,其[001]晶向和[100]晶向的原子层间距的差异高达7.2%。红外光谱学测试发现,α相三氧化钼在800~1000波数范围内存在两个剩余射线带,声子极化激元的传播行为在两个剩余射线带内表现出迥然不同的性质。在低剩余射线带内,α相三氧化钼可以在中红外光激发下产生双曲型声子极化激元,也就是说声子极化激元仅沿着一个方向传播(即[001]方向),而在另一个晶向([100]方向)的传播完全被抑制。在高剩余射线带内,α相三氧化钼可以在中红外光激发下产生椭圆型声子极化激元,即声子极化激元在[001]晶向和[100]晶向具有不同的波长。特别引人注意的是,这种新型的各向异性声子极化激元具有非常低的传输损耗,室温测量其传播寿命高达(8±1) ps (在某些样品中测试得到的最长寿命甚至超过20 ps),是低温测试的石墨烯各向同性等离子极化激元最长寿命的10倍,是室温测试的六方氮化硼各向同性声子极化激元最长寿命的4倍以上。

该工作由苏州大学功能纳米与软物质研究院(FUNSOM)李述汤院士、澳大利亚蒙纳士大学鲍桥梁教授(原苏州大学教授)、苏州大学李绍娟博士、西班牙奥维耶多大学Pablo Alonso-González教授以及CIC nanoGUNE Rainer Hillenbrand教授合作完成,在 2018年10月25日以“In-plane anisotropic and ultra-low-loss polaritons in a natural van der Waals crystal”为题发表在Nature [562,557-562 (2018)]上,苏州大学(Soochow University)为第一单位。

文章链接:https://www.nature.com/articles/s41586-018-0618-9

物理概念: 声子极化激元是声子与光子耦合的准粒子。当一束光(激发光)照到晶体上,如果光的频率满足一定的条件,它就会跟晶格的振荡发生谐振,并衍生出另外一种波,这种波具有自己的能量。根据量子力学,能量必须是量子化的,而这种由光子和声子耦合形成的新的准粒子就是声子极化激元。作为一种光声耦合的准粒子,极化激元的振动波长往往可以远小于激发光的波长(低于二分之一个波长),从而可以实现在亚波长的尺寸对电磁波进行调制。依赖传统光学镜片可以对光进行反射、折射、散射等,但由于受限于瑞利判据,无法实现对极化激元进行类似的调制和操控。这种将光局域化实现微观调控的能力在纳米光学研究中具有重要的意义,可以产生很多新的非常规光学现象,例如负折射、超透镜、波导和增强量子辐射等。