复旦大学吴施伟课题组:双层三碘化铬中由层间反铁磁诱导的非互易二次谐波
2019-11-11

复旦大学物理学系吴施伟课题组同华盛顿大学许晓栋课题组合作,在二维磁性材料双层三碘化铬(CrI3)中观测到源于层间反铁磁结构的非互易二次谐波非线性光学响应,并揭示了三碘化铬中层间反铁磁耦合与范德瓦尔斯堆叠结构的关联。

近年来,二维磁性材料在国际上成为备受关注的研究热点。它们能将自发磁化保持到单原胞层厚度,为人们理解和调控低维磁性提供了新的研究平台,也为二维磁性与自旋电子学器件的研发开辟了新的方向,在新型光电器件、自旋电子学器件等方面有着重要应用价值。二维磁性材料的铁磁性质已有研究,但反铁磁态由于不具有宏观磁化,材料体系整体对外不表现出磁性,加之样品既薄又小,其实验研究是领域内的一大难题。

针对这一问题,吴施伟研究团队将光学二次谐波的方法引入双层CrI3反铁磁状态的表征,成功观测到了双层体系对二次谐波的巨大响应。实验中,当样品温度高于磁转变温度时,没有二次谐波信号;当温度降至磁转变温度以下时,二次谐波信号开始出现,并随温度降低逐渐增强;当对样品施加面外磁场将其变为铁磁态时,信号随即消失。


图 双层三碘化铬(CrI3)的二次谐波光学显微图

通过对称性分析,研究团队发现这一奇特的非线性光学响应源于体系的磁结构。双层三碘化铬在反铁磁态下,其磁结构不但打破了时间反演对称性,也同时打破了空间反演对称性,由此产生强烈的非互易二次谐波响应。当体系升至转变温度以上、或被施加的面外磁场拉为铁磁态后,磁结构消失、或者失去对称性破缺,二次谐波信号也随之消失。在非线性光学领域,被广泛研究的二次谐波是由晶格结构的空间反演对称性破缺引起的,团队观测到的由磁结构的非互易性产生的二次谐波和前者有着截然不同的原理。

反铁磁材料由于没有宏观的磁矩,对外部的物理激励一般难以产生宏观的可测量的响应;同时,以往研究反铁磁性的手段如中子散射,需要材料具有毫米量级的厚度,对仅有几个原子层厚的二维反铁磁材料往往无能为力。光学二次谐波的方法则打破了这些限制,使得二维尺度下反铁磁性的研究成为可能。它的产生不依赖于材料的宏观磁性,而取决于微观磁结构造成的对称破缺,这一独特的优势为二维磁性材料的研究开辟了广阔的空间。

研究团队同时发现,双层反铁磁CrI3的二次谐波信号相比于过去已知的反铁磁材料(如氧化铬),其由反铁磁诱导的二次谐波信号在二阶非线性系数上有三个数量级的提升,比常规铁磁界面产生的二阶非线性系数高出十个数量级。利用这一巨大的二次谐波信号,团队得以通过偏振分析揭示了双层CrI3中范德瓦尔斯堆叠结构。研究发现双层CrI3在低温下的堆叠结构是单斜(monoclinic)晶格,而不是体材料的菱面(rhombohedral)晶格,为研究二维材料中堆叠结构与层间铁磁、反铁磁耦合的关联提供了关键性的实验证据。

相关研究成果以Giant nonreciprocal second harmonic generation from antiferromagnetic bilayer CrI3为题发表在Nature [572, 497-501 (2019)]上。吴施伟和许晓栋为文章的合作通讯作者,复旦大学物理学系博士生孙泽元和易扬帆为共同第一作者。研究工作得到自然科学基金委、科技部重大研究计划和重点研发专项计划等项目经费的支持。该研究工作的合作团队还包括香港大学教授姚望、卡耐基梅隆大学教授肖笛、华盛顿大学教授曹霆、美国橡树岭国家实验室研究员Michael McGuire,以及复旦大学教授刘韡韬、陈张海、高春雷等。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-019-1445-3

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