中南大学束传存课题组:共振拉曼散射现象的消失与复活
2020-06-22

中南大学束传存教授课题组在超快光场调控非线性光学领域取得了新进展:理论预测了共振拉曼散射现象出现完全消失的条件,并且展示这种消失现象可通过仅对入射超快光场的位相进行调控来复活共振拉曼散射现象。


图1. 超冷碱金属铷-87原子共振拉曼散射过程示意图。体系包含四个超精细能级,构成两个共振拉曼散射路径。

理解并最终实现调控非线性光学效应在量子光学、量子信息、量子计算和量子生物学等领域具有十分重要的物理意义和基础前沿研究价值。拉曼散射效应自1928年被印度科学家C. V. Raman报导以来,已被发展成为一项重要的光谱学技术,广泛用于研究晶格及分子的振动模式、转动模式和体系内的其他低频模式。当入射光子能量接近于被检查的化合物或材料的电子跃迁频率时可以产生共振拉曼散射现象,极大地增强拉曼散射效应。

束传存教授课题组通过解析模型和数值模拟相互应证的方式,研究了如图1所示双Λ型四能级超低温碱金属铷-87原子体系中共振拉曼散射现象消失和复活问题。


图2.共振拉曼散射现象消失。(a)共振激发下,|52S1/2, F=2>能级布居随激光脉冲带宽的 变化图;(b)非严格共振下,|52S1/2, F=2>能级布居随激光脉冲失谐和带宽变化图。

尽管这样的双Λ型四能级体系存在两个共振拉曼散射跃迁路径,研究发现当入射光的带宽超过最低两个超精细能级的间隔,原本期望的拉曼散射增强效应并没有出现,如图2所示。

为了理解其内在的物理机理,研究者利用Magnus展开推导出这一体系的波函数解析解。发现这样的双Λ型四能级体系由于电偶极矩的反对称关系可退化为一个V型体系,因而两个共振拉曼散射路径在宽带宽区域可以出现完全的消相干,导致共振拉曼散射现象消失,如图2.(a)所示。研究者进一步对比了解析模型与精确的数值模拟,如图3所示。


图3.精确的四能级模拟与三能级V型解析解对比。

为进一步揭示这种多路径量子消相干现象,研究者基于当前超快脉冲整形技术研究了仅位相调制方法调控共振拉曼散射现象问题。在不改变该脉冲的频谱分布函数情况下,通过在频率域某一共振位置处调制一个极窄的高斯型位相,获得整形的超快脉冲作为入射光与该体系相互作用,如图3.(a)所示。基于四能级体系的精确数值模拟展示这种位相调制的脉冲极大地增加了|52S1/2, F=2>能级的布居,导致共振拉曼散射现象复活,如图3.(b)所示。

这一结果表明,存在于超冷碱金属铷-87原子的多路径共振拉曼散射现象可以利用光场调控技术进行有效的控制。研究也分析了此理论结果在超冷碱金属原子中实现的实验可行性,和在量子超导、金刚石色心等固态人造原子中的应用前景。该研究成果不仅加深了理解量子干涉调控非线性光学效应的内在机理,而且理论拓展了超冷原子和受激拉曼光谱学的研究问题。


图4.共振拉曼散射复活。(a)仅位相调制超快脉冲整形示意图;(b)共振激发下,|52S1/2, F=2>能级布居随调制位相函幅度的变图。

相关研究成果以“Vanishing and Revival of Resonance Raman Scattering” 为题,于2019年11月26日发表在Physical Review Letters [123(22), 223202(2019)]上。论文第一作者为郭裕,通讯作者为束传存,中南大学为第一完成单位。澳大利亚新南威尔士大学董道义副教授和日本理化学研究所Franco Nori教授参与了此项研究。

此项工作得到了中国国家自然科学基金NSFC、澳大利亚ARC、美国AFOSR、日本JST和JSPS等多个国家和地区基金项目的支持。

论文链接:https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.123.223202

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