新兴光源高次谐波的产生及应用

北京大学物理学院吴成印教授课题组在《激光与光电子学进展》发表题为“基于飞秒激光与物质相互作用的高次谐波产生及应用”的特邀综述，介绍了高次谐波产生原理，总结了谐波研究的重要进展，最后对高次谐波应用进行了讨论和展望。

封面文章|戴晨,汪洋,缪志明,郑伟,张林枫,吴成印. 基于飞秒激光与物质相互作用的高次谐波产生及应用[J].激光与光电子学进展,2021,58(03):030001.

本封面给出了气体高次谐波装置示意图，超快超强激光与气相原子分子相互作用会产生频率为基频光几十倍、几百倍、甚至上千倍的高次谐波光子，经光栅等分光器件分光后，可作为桌面化的超快极紫外和X射线光源应用，极大地丰富人类物质科学的研究手段。

撰稿|吴成印（北京大学）

一、研究背景

超快超强激光与物质相互作用是一个极端的非线性过程，能够产生频率为基频光几十倍、几百倍、甚至上千倍的高能光子，称为高次谐波。

高次谐波产生过程携带了原子、分子、电子的超快动力学信息，可以用来研究强激光与物质相互作用过程。同时高次谐波的波长覆盖了极紫外到X射线波段，是产生阿秒脉冲的主要途径。作为一种新兴光源，高次谐波极大地丰富了人类物质科学的研究手段。因此高次谐波研究不仅具有重要的科学意义，也具有重要的应用潜力，是强场物理的研究热点。

二、高次谐波产生原理

飞秒强激光与气相原子分子相互作用，典型的高次谐波光谱可以分为三个部分：低阶谐波的强度随着光子能量的增加呈指数衰减；然后出现一个平台区（plateau），谐波强度随光子能量的增加不发生明显的变化；最后谐波在特定的能量截止（cut-off）。

1993年，Corkum等人[1]提出了半经典的“Simple-man”模型（即三步模型），对气体高次谐波谱产生过程进行了解释。如图1所示，气体高次谐波产生可以分为三步。第一步，在外加激光电场和库仑场的作用下，原子分子的势能曲线被压弯形成势垒，电子隧穿势垒进入连续态；第二步，隧穿电子在电场中被加速，并随着电场反向，有一部分电子会返回母核附近；第三步，返回的电子与母核发生碰撞复合，电子在运动中积累的能量会以高能光子的形式辐射出去，产生高次谐波。

图1 气体高次谐波产生原理[2]

当固体材料受到光子能量远远小于其最小带隙的飞秒强激光场照射时，也会产生高次谐波。如所图2所示，固体高次谐波可以采用动量空间“三步模型”进行描述。位于价带的电子通过多光子过程或隧穿过程到达导带；然后，激光场驱动电子沿导带运动，由于导带能带结构的非抛物性色散，电子在运动过程中会辐射出高能光子；同时在导带运动的电子会以一定的概率与价带运动的空穴发生复合，释放出高能光子。基于动量空间“三步模型”，固体谐波辐射有两种机制，一种是电子在带内运动的布洛赫振荡导致的带内谐波，另一种是带间极化产生的带间谐波。

图2 固体高次谐波产生原理[3]

三、高次谐波的优化

高次谐波脉冲具有持续时间短、单光子能量高，时空相干性好的特点，作为一种新兴光源，将极大地丰富人类物质科学的研究手段。为了更好地利用高次谐波光源，研究者们在提高谐波转换效率、控制谐波偏振以及拓展谐波截止频率等方面进行了深入的研究。

目前提高谐波转换效率主要有三种方法：

1）通过改变激光波形提高单个原子的发射效率，其中利用双色激光脉冲或者多色激光脉冲相干叠加是改变激光波形的主要手段；

2）优化相位匹配条件来提高谐波转换效率，波导管可以改变激光的空间和时间分布，是实验室优化相位匹配条件的常用装置；

3）利用金属纳米结构的局域场增强效应来提高谐波转换效率。

在控制谐波偏振方面，要获得大椭偏率的气体高次谐波，实验难度非常大，谐波转换效率一般都很低。固体材料由于高密度和周期性，在产生大椭偏率谐波方面更有优势。但是受限于材料的损伤阈值，气体高次谐波的强度更强。对于强度I和波长λ的驱动激光，气体谐波截止区的光子能量正比于Iλ2。随中红外激光技术的发展，采用波长更长的中红外激光作为驱动激光，可以将气体高次谐波的截止区波段从极紫外拓展到X射线波段。然而高次谐波的发射效率随着激光波长的增加快速衰减，导致X射线波段的高次谐波的强度非常低。

图3 不同波长的驱动激光产生的气体高次谐波谱[4]

四、高次谐波的应用

阿秒脉冲极大地丰富了电子动力学的研究手段，使得人类对电子的实时探测和操控成为可能，涌现出很多新兴研究领域。

高次谐波的一个重要应用就是产生孤立阿秒脉冲，但是由于驱动激光每半个光学周期会产生一个阿秒脉冲，因此通常高次谐波产生的是一系列阿秒脉冲组成的阿秒脉冲串。为了实现高效孤立阿秒脉冲的产生，研究人员发展了不同的选通方法。

常见的选通方法分为两类：一类是振幅选通，将截止区附近的谐波筛选出来产生孤立阿秒脉冲；另一类是时间选通，将产生谐波的过程控制在半个光学周期内产生孤立阿秒脉冲。目前孤立阿秒脉冲宽度的最短记录为43 as，由苏黎世联邦理工学院研究人员创造[5]。

图4 孤立阿秒脉冲宽度发展简图

基于气体高次谐波的X射线光源具有脉冲持续时间短、光谱范围宽的特点，因此可用于内壳层电子甚至芯级电子的激发和电离，在原子分子物理以及凝聚态物理等领域具有非常重要的应用。

2013年，Schultze等人[6]利用软X射线瞬态吸收谱超高的时间分辨能力，研究了固体介电材料二氧化硅的超短激光电场调制效果，发现利用超短激光的强电场可以可逆地操纵电介质的电子结构和导电率，为研制频率达1015赫兹的电子开关器件奠定了基础。

2017年，Pertot等人[7]利用水窗波段的宽带超快软X射线光源，观察到波长800 nm的飞秒激光驱动下CF4和SF6分子电离解离过程。另外高次谐波产生过程携带了原子、分子、电子的超快动力学信息，可以用来研究强激光与物质相互作用过程，时间分辨率达到100as，空间分辨率达到100pm量级。 

五、展望

先进光源技术的发展极大地促进了当代光子学的前沿研究，飞秒激光驱动的高次谐波能够产生持续时间短于100as的极紫外和X射线激光，使得物质结构和电子运动的时空超高分辨测量和操控成为可能。

世界很多国家，包括中国在内，都将基于飞秒强激光和物质相互作用的高次谐波研究和极端阿秒脉冲产生列为激光科学领域优先发展的重要方向，已经或者正在建立这类极端光学装置，为用户提供涵盖极紫外到X射线的阿秒脉冲。这些极端光学装置的建立，将极大地丰富人类测量和操控电子行为的手段，拓宽物理、化学、材料、信息、生命等学科的研究领域，有望在能源科学、材料科学、信息科学和生命科学等领域取得重大突破。

参考文献：
[1]    Corkum P B. Plasma perspective on strong field multiphoton ionization[J]. Physical Review Letters, 1993, 71(13): 1994–1997.
[2]    Corkum P B, Krausz F. Attosecond science. Nature Physics, 2007, 3(6): 381–387.
[3]    Ghimire S, Reis D A. High-harmonic generation from solids[J]. Nature Physics, 2019, 15(1): 10–16.
[4]    Popmintchev T, Chen M C, Popmintchev D, et al. Bright coherent ultrahigh harmonics in the kev x-ray regime from mid-infrared femtosecond lasers[J]. Science, 2012, 336(6086): 1287–1291.
[5]    Gaumnitz T, Jain A, Pertot Y, et al. Streaking of 43-attosecond soft-x-ray pulses generated by a passively cep-stable mid-infrared driver[J]. Optics Express, 2017, 25(22): 27506.
[6]    Schultze M, Bothschafter E M, Sommer A, et al. Controlling dielectrics with the electric field of light[J]. Nature, 2013, 493(7430): 75–78.
[7]    Pertot Y, Schmidt C, Matthews M, et al. Time-resolved x-ray absorption spectroscopy with a water window high-harmonic source[J]. Science, 2017, 355(6322): 264–267.