双光梳光谱技术研究进展

      安徽光机所毛庆和研究员课题组在2018年第4期发表了“双光梳光谱技术研究进展”一文,该文章从OFC出发,以异步光学取样原理与噪声特性为主线,对DCS的测量原理、实现方案、性能指标、应用技术与仪器化以及未来可能的发展趋势进行综合述评与预测。

双光梳光谱技术(DCS)是基于光学频率梳发展出的新型主动光谱探测技术,具有集高分辨率、高灵敏度、宽光谱覆盖与快速采集于一身的优点,备受人们青睐。近年来,DCS技术发展迅速,新原理、新方法、新技术和新应用相继涌现,展现出了广阔的应用前景。

DCS原理

光学频率梳(OFC)在时域为等间距的超短激光脉冲序列,频域为等间隔腔模构成的梳齿线,相邻梳齿之间的间隔(一般处于射频波段)精确等于脉冲序列重复频率。OFC的发明如同在频域内找到了一把标尺,使光学频率与微波频率标准相关联,从根本上解决了光频直接计量问题,J. L. Hall和T. W. Hansch也因发明光梳而获得了2005年诺贝尔物理学奖。

DCS以OFC作为光源,OFC为理想的锁模激光器,时域上是周期性脉冲序列,频域上是稳定等间隔梳状结构。但是,受环境等噪声影响,锁模激光器会偏离理想运行状态,导致输出脉冲到达时间产生抖动,载波相位出现涨落,表现为在重复频率和载波包络偏移频率上叠加了噪声,使得梳齿频率发生随机变化。根据锁模激光器理论,可分别通过反馈调节激光器腔长和泵浦电流,实现对两个自由度的正交控制。这样,通过反馈控制,将同时锁定至频率标准,则可稳定任意梳齿的频率,即构成了光梳。

实现方案

在DCS中,对两台OFC相干性和稳定性要求极高,任何微小脉冲定时抖动(重复频率噪声)和载波相位波动(偏移频率噪声),均会导致干涉图失真,这将不允许通过对干涉图相干平均来提高SNR。经十多年的努力,特别是美国科罗拉多大学和美国国家标准计量局(NIST)、德国马普研究所以及加拿大的Laval大学等研究团队许多重要贡献,分别发展出了不同的DCS实现方案,其中代表性方案有:

相干DCS

采用光频锁定的光梳,提高每台光梳的绝对相干性,来确保两台光梳之间的互相干性。

NIST的Newbury等人采用该方案,有效消除了干涉图失真,允许对干涉图进行数十分钟的相干平均,分辨率可达理论值100 MHz,实现了单根梳齿线的分辨,测得光谱SNR也高达35 dB。他们已将这种相干DCS装置用于km级开放光程多组分路径平均温室气体(CO2、CH4、H2O等)浓度的在线测量,测得的H2O、CO2和CH4浓度精度分别优于22 ppm、1 ppm和3 ppb。该技术现正朝着更宽带宽、更高功率以及运动平台装置方向发展。

 

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(a) 相干DCS的结构示意图;(b) 测量的HCN相位和透过光谱;(c) 对图(b)中195 THz附近的局部放大图,其中相位和透过谱的实测值(绿色和黑色实线)与由吸收谱数据经Kramers–Kronig关系计算结果(蓝色点线,偏置0.1 rad)相吻合

自适应DCS

2008年,加拿大Laval大学Giaccari等人提出了一种利用光纤光栅实时跟踪记录光梳定时抖动与相位波动,再在后续数据采集与处理中消除的方案,该方案也能有效地消除干涉图失真,允许通过相干平均来提高检测SNR。

2012年,Giaccari团队改进了以上方案,利用连续波激光器作为中间振荡器来提取定时抖动与相位波动信号,并利用FPGA平台实现了对C2H2长达24小时的干涉图实时校正和相干平均,获得了高达55 dB的SNR。

2014年,诺贝尔奖获得者Hänsch团队使用常规电子器件大幅降低了该类DCS系统对数据处理和存储软硬件的要求,实现了梳齿分辨的光谱分辨率。近期,David Burghoff等人提出采用卡尔曼数字滤波器直接对采集的干涉图进行校正,无需额外的参考信号提取装置。该技术只需采用自由运转的激光器和常规电子器件,更加有利于仪器化和实用化。

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图 (a) 基于FBG跟踪记录误差信号的自适应DCS方案;(b) 自适应DCS的测量结果.

 

单光梳DCS

除了上述两种方案外,若两串脉冲序列由同一台OFC(或飞秒激光器)产生,则它们将具有天然互相干性,由此构建的DCS不仅可避免干涉图失真、实现相干平均,而且因只需一台激光器还具有结构简单、低成本等优点,该方案是当前的研究热点之一,并已成功进行了实验演示。

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图8基于腔调谐与延时复用技术的单光梳DCS方案的结构示意图(a)和测量原理(b).

发展趋势

迄今所有DCS方案的演示应用实验均表明,DCS技术是一种集高分辨率、高灵敏度、宽光谱覆盖及实时测量等指标于一身的新型光谱分析技术。尽管DCS技术的光谱测量性能指标已达到了很高水平,但未来依然具有很大发展空间。就光谱分辨率而言,通过解决切趾、光梳互相干性等问题,DCS光谱分辨率从早期的数十GHz提高至光梳重复率(~100 MHz)。

近期,加拿大和日本研究人员利用脉冲相位调制和光谱交织技术已将光谱分辨率提升至数MHz;DCS灵敏度受到与样品相互作用强弱和测量过程叠加的噪声影响,通过使用强相互作用波段的OFC,如气体分子中红外基带强吸收波段,采用长程吸收池、多次反射吸收池、开放式长程测量和腔增强技术均可有效提高DCS的探测灵敏度,尤其是腔增强技术可将DCS的等效噪声吸收度(NEA)由10-7 cm-1Hz-1/2提高至优于10-10 cm-1Hz-1/2。

DCS光谱测量范围主要受限于所用OFC光谱覆盖范围,现有OFC光谱大多处在近红外波段,为了满足不同波段DCS光谱测量的需要,人们早就开始利用非线性变频技术拓宽OFC波段,目前紫外以及中远红外甚至THz波段的DCS都已实验演示成功。

DCS的光谱测量时间为干涉图更新时间、相干平均次数以及为满足Nyquist采样定理所需光谱分段数之积,研究已表明,提高重复率差可缩短干涉图更新时间,运用高重率OFC可缩短DCS的光谱测量时间,而通过结合腔增强等技术提高光谱SNR可降低所需相干平均的次数,这些均为缩短DCS光谱测量时间的有效途径,利用这些方法的DCS测量时间可达数十微秒。

在应用技术方面,在DCS发明之初就被用于大气成分检测与分析,经过十多年的发展,DCS技术不仅已能在实验室内很好地开展高分辨率高灵敏度多组分气体光谱分析,而且在公里级开放光程温室气体成分与浓度在线探测上也取得了良好的实际应用效果。

当前,人们正在将DCS技术应用于材料科学、生物化学、食品安全以及药物研发等众多领域,待测样品也由气相发展至固相和液相。

例如,2016年,Ideguchi等人利用DCS技术成功测量出Nd:YVO4晶体的透射谱。同年,Asahara等人利用非对称式DCS测量出了硅晶圆等材料的复透射谱与复折射率。此外,基于光与物质间的非线性相互作用,还发展出了双光子吸收、拉曼双光梳光谱技术,实现了更加多元化的材料与物质探测。随着DCS性能提升与应用领域的扩展,人们还开始考虑同时兼具高时空分辨率(或灵敏度)的DCS技术,通过与扫描显微技术相结合,发展具有空间分辨能力的光谱成像技术。

总之,DCS应用技术正处在快速发展中,可以预见,随着未来中远红外和太赫兹波段OFC技术的发展,DCS的应用领域必将大幅扩展,应用技术本身也会得到不断完善。

DCS仪器设备是其技术与应用发展的直接体现,特别是便携式、可搭载于运动平台的现场探测仪器设备,是未来DCS技术的发展重点。实现这一目标的首要问题是研发稳定紧凑的OFC光源,包括全保偏光纤型和微腔型OFC及新型锁模激光器。

其次是稳定可靠的DCS方案,除了上述三种方案外,近期提出的主从结构OFC锁定方案、射频光频复合锁定方案可能也是未来DCS仪器设备中的备选技术。

最后,开发先进的集成与封装工艺,提升环境隔离水平,运用FPGA等技术提高集成度,同样也是研发DCS仪器设备的关键因素。

鉴于DCS技术的独特优势和广阔应用前景,世界主要国家正在纷纷投入巨资加速研发,美国、德国等发达国家早已开始申请注册了核心技术专利,主要涉及DCS的光源、构建方案和应用技术,因此,相信在不久的将来就会出现DCS商售设备。