厚积“薄”发——超薄激光器的进击之路

国家纳米科学中心 刘新风

2020年第7期《中国激光》出版“半导体激光器”专题。国家纳米科学中心刘新风研究员受邀撰写的《基于二维层状材料的激光器》综述论文,该文对基于过渡金属硫族化合物(TMDC)的微腔激光器进行了介绍,主要论述了TMDC激光器的研究进展,并对光学微腔进行分类及总结,最后对未来应用研究所面临的问题进行了展望。

背景介绍

第一台半导体激光器自1962年发明以来,得到了飞速的发展,在生物医学成像、激光物理学、光存储和光通信等领域得到广泛应用。随着科学技术的发展,半导体激光器的发展趋向于小尺寸、低功耗、高质量。在近几十年中,各种形式的光学微腔已被大量研究,极大地促进了半导体激光器的发展,但小体积且高增益材料的缺乏限制了应用的性能及整个设备的尺寸。因此,寻找小体积高增益并且易于制备和转移到其他衬底上的新型材料非常重要。

二维过渡金属硫族化合物因其独特的性质,如原子级厚度、大的激子结合能、高量子效率、覆盖波段广等,已经成为半导体激光器中研究的热点,是一种合适的光学增益材料。TMDC能够与现有的平面技术兼容,可以实现在SiO2/Si衬底、蓝宝石等衬底上的大面积制备,成本低,可大规模应用于光电设备。

关键技术进展

1、激子激光器

自2015年美国华盛顿大学徐晓东教授课题组报道了第一个基于二维TMDC材料的微纳激光器,在低温下实现了激光发射,从此拉开了二维材料激光器研究的序幕。他们将单层WSe2转移到在磷化镓材料上制备的光子晶体微腔上(图1(a)),通过移除光子晶体上3个相邻的小孔形成线性缺陷腔,也被称为L3光子晶体缺陷微腔。激光的发射主要通过“L-L”曲线中的明显扭结和线宽变窄来识别(图1(b))。

之后,人们对于二维层状材料激光器进行了大量的研究。美国加州大学张翔教授课题组将单层WS2 (带隙约2 eV) 嵌在氮化硅(Si3N4)微盘谐振腔和氢倍半硅氧烷(HSQ)薄膜中间(图1(c)),在低温下实现了激子型激光。HSQ薄膜既能增强微腔的腔模式与增益介质中激光模式的重叠程度,又能避免材料暴露在空气中而被降解。与直接将单层材料放置在腔体上构成的器件相比,这种封装方法还把该结构的光学限制因子提高了约30%。该激光器量子产率高,面积小且功耗低。

图1 低温下实现了激子激光器。(a) WSe2/光子晶体复合结构的示意图;(b)激子激光器的光谱性质;(c) WS2/微盘复合结构的示意图

同年,加拿大麦吉尔大学Salehzadeh等人首次在室温下实现了二维层状材料激光器(图2(a)),他们将机械剥离得到的四层MoS2嵌入在SiO2微盘和独立的微球之间来构建激光器件。这种独特的腔结构可以提高品质因子,显著增强MoS2与光腔模之间的耦合程度,最终在室温下实现了连续光泵浦的超低阈值激射,图2(b)、2(c)是对应的激子激光光谱。这是二维层状材料激光器进入实际应用的第一步,是TMDC半导体激光器实现室温应用的里程碑。

之后,在2017年,新加坡南洋理工大学于霆教授课题组将单层WS2放置在DBR微腔中构筑了垂直腔面发射器(VCSEL),在室温下使用532 nm的连续光泵浦,实现了低阈值的激光发射(图2(d))。

上述研究都是在可见光区实现了二维材料的激子发射。然而,在可见光波长范围内的应用难以实现,如果可以在近红外波段内实现激射,就可以与硅基集成技术联系起来,应用于片上光互连和光电集成领域。

2017年,清华大学宁存政教授课题组将单层MoTe2转移到一维硅基光子晶体上(图2(e)),首次展示了单层TMDC半导体材料在红外光谱范围内的室温激光发射,表明在室温下可能制造出具有最小增益介质体积和器件尺寸的激光器,实现高效能的片上光互联。

图2 室温下实现了激子激光器。(a) MoS2/微球-微盘复合结构的示意图;(b)-(c)激子激光器的光谱性质;(d) WS2/DBR复合结构的示意图;(e) MoTe2/光子晶体复合结构的示意图

2018年,中山大学王雪华教授课题组将多层MoTe2作为增益材料放在L3型硅光子晶体纳米腔中,实现了类激光的发射。随后,在2019年,王雪华教授课题组将单层MoTe2夹在两层氮化硼(BN)之间制得了三明治结构的异质结,此结构保护了层状材料免受空气和水分的影响,然后将其放置到单模共振腔上,在室温下实现了激光发射。

在上述文献中,基于二维TMDC的激光器使用的单层TMDC材料均是通过机械剥离方法获得,重复性和可控性存在一定挑战。为了解决这一问题,北京大学张青教授课题组将CVD法生长的高质量、大面积的单层MoS2用作激光器的增益材料,将表面光滑的SiO2微球放在CVD法生长的单层MoS2薄膜上(图3(a)),在较大的温度范围内(77 K- 400 K)实现了激光发射(图3(b)-(c))。

图3 高温下实现了激子激光器。(a) MoS2 /微球复合结构的示意图; (b)-(c)激子激光器的光谱性质

2、层间激子激光器

在先前的研究中,主要是TMDC材料的激子激光发射,大部分出射光位于可见光波段,而异质结的构建为带隙调节提供了更多方式。异质结中层间激子其辐射位置处于红外波段,可以与硅光子学的技术兼容。层间激子相对较长的寿命也降低了激光出射对于微腔品质因子的要求。

2019年,新加坡南洋理工大学高炜博教授课题组第一次报道了室温下基于MoS2/WSe2异质结的室温层间激子激光器。图4(a)所示为激光器的三维结构示意图,将MoS2/WSe2异质结放在垂直耦合的独立光子晶体腔上,实现了在红外波段的激光发射,能够与硅光子技术相兼容,为纳米光子学的应用提供了更多的可能。

随后,美国密歇根大学的邓慧教授课题组也通过将WSe2/MoSe2异质结放在集成的氮化硅(SiN)光栅谐振器中实现了层间激子激光(图4(b))。图(c)-(e)是层间激子激光的光谱性质,利用迈克尔逊干涉仪来研究了层间激子激光的空间相干性,排除了超线性相关性以外的其他可能原因,如局域激子等,证实了空间相干性激光的形成。

图4 层间激子激光器。(a) WSe2/MoSe2异质结/光子晶体复合结构的示意图;(b) WSe2/MoSe2异质结/光栅-腔激光系统的示意图;(c)-(e)层间激子激光器的光谱性质

总结与展望

从目前的研究结果来看,TMDC激光器已经能在室温条件下实现,主要包括光致激子发光和层间激子发光,波长覆盖了可见区和红外区域,能与硅基光子学相兼容,为纳米光子学在片上光互连和光电集成等发面的应用迈出了坚实的一步。

但是还存在许多挑战,目前所有的TMDC激光器都是光泵浦的,这限制了它的实际应用。因此,如何实现电泵浦下的激光产生还需进一步的探索。未来在电泵浦TMDC激光器以及基于TMDC材料的极化声子激光器方面均有很大的发展空间,值得深入探索与研究。
 

课题组介绍

刘新风课题组研究方向是超快光学、纳米光子学和非线性光学。主要以各种光谱(如稳态和瞬态光谱)手段研究光与物质相互作用,特别是深入研究微纳米尺度下光和物质作用所表现出的新奇物理、化学特性。至今在Nature Mater., Nature Communi., Nano Lett., Adv. Mater.等国际期刊上发表学术论文150余篇,引用8800余次(H-index 46)。授权中国专利4项,专著(章节)两部。主持承担的科研项目有中科院“************”项目基金、国家自然科学基金面上项目、科技部纳米专项、北京市面上项目、中科院仪器研制项目、中国-以色列双边联合项目等项目。更多信息参阅https://publons.com/researcher/1780321/xinfeng-liu/publications/
 

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