发光的纳米“积木”——胶质量子点激光器及片上集成

刘慧 陈建军 | 北京大学

2020年第7期《中国激光》出版“半导体激光器”专题。北京大学陈建军教授课题组受邀撰写的《胶质量子点激光器及片上集成》综述论文,从胶质量子点谐振腔的制备方法出发,综述了国内外胶质量子点微纳激光器的研究成果,详细分析了每种制备方法的优缺点;总结了胶质量子点激光器与波导集成方面的研究工作,最后对胶质量子点激光器和片上集成进行了总结和展望。

一、背景介绍

光子器件和电子器件发展模式类似,都是从分立器件到微米集成然后到纳米集成。集成光子回路是集成电子回路的类比,它能在片上完成光信息的产生、传输、处理和探测。其中,片上微纳激光器可以为集成光子回路提供相干光源,产生光信息。同商用激光器一样,微纳激光器由增益材料、谐振腔和泵浦源三个部分组成。

胶质量子点是一种半导体纳米晶体,被广泛用作微纳激光器的增益材料。基于纳米尺寸(约2到20 nm)胶质量子点的可溶液处理的特点,胶质量子点可以作为发光的纳米“积木”。这种纳米“积木”通过自组装的方式可密集堆积形成高折射率微纳结构,形成波导、谐振腔等纳米光子器件。

二、胶质量子点激光器

1、基于自组装方法的胶质量子点微纳激光器

胶质量子点可充当纳米积木,采用简单的无模板自组装方法可制备谐振腔。例如,通过旋涂、滴涂或打印等方法得到致密堆积量子点,形成裂缝随机反馈腔、法布里-珀罗腔、不规则的微片腔、咖啡环环形腔等微纳结构,在光泵浦作用下,实现微纳片上激光器。

但这类胶质量子点激光器一般存在两种不足。一种是形状和尺寸均不可控,导致激光模式和激光波长不可控。例如,德国埃尔朗根-纽伦堡大学Wolfgang Heiss教授课题组利用胶质量子点膜的起伏或者裂缝提供反馈实现了量子点随机激光器,但是起伏、裂缝以及反馈路径是随机的,因此谐振腔的形状和尺寸都不可控。另一种是谐振腔的形状得到很好的控制,但是其尺寸不可控。这种情况也导致微纳激光器的波长难以控制,比如胶质量子点的自组装形成的法布里-珀罗激光器、微球激光器、微泡激光器、咖啡环微腔激光器等。

2、基于微纳刻蚀方法的胶质量子点微纳激光器

无模板的胶质量子点自组装方法也可以结合自上而下(Top-Down)的微纳刻蚀工艺(比如电子束刻蚀、反应离子束刻蚀等等),对自组装的胶质量子点膜进行刻蚀,实现谐振腔结构的形状、尺寸可控,从而获得激光模式、波长、偏振、方向性可控的胶质量子点激光器。

例如,比利时根特大学Dries Van Thourhout教授课题组通过多次沉积和旋涂过程,制备氮化硅/胶质量子点/氮化硅三明治结构,然后采用反应离子束刻蚀该三明治结构得到胶质量子点/氮化硅微盘激光器。

此外,该课题组采用同样的工艺,在氮化硅/胶质量子点/氮化硅三明治结构上加工分布反馈光栅,实现了胶质量子点分布反馈激光器。

虽然这个两个工作实现了谐振腔的形状和尺寸较精确的控制,但是加工过程步骤繁琐,而且对胶质量子点造成了损伤(荧光强度下降80 %)。另外,采用电子束曝光、聚焦离子束刻蚀等一些常见的微纳刻蚀方法刻蚀胶质量子点膜,也会造成量子点发光强度的衰减,进而影响胶质量子点激光器的性能。

3、基于模板辅助方法的胶质量子点微纳激光器

为了实现形状、尺寸可控的微纳激光器,并且避免对胶质量子点造成损伤,国内外研究者提出采用模板辅助的胶质量子点自组装方式加工微纳激光器。这种方式采用微纳加工的方法先制备模板,然后采用打印或者滴涂的方法使胶质量子点在模板辅助下自组装形成微纳激光器。

例如,瑞士苏黎世联邦理工学院David J. Norris教授课题组先制备银谐振腔,然后采用打印技术在谐振腔中打印胶质量子点条,实现了胶质量子点激光器。

此外,北京大学陈建军课题组提出采用模板辅助填充法,在聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)膜上采用电子束曝光获得凹槽模板结构,然后将胶质量子点溶液滴到PMMA模板上。由于毛细作用,胶质量子点溶液会填充到PMMA凹槽中,待溶剂挥发后密集堆积形成固态结构。

由于胶质量子点的堆积是微纳加工的最后一步,不需要后续的模板剥离操作,因此避免了加工过程对胶质量子点的影响。该课题组采用这种方法实现了胶质量子点微盘激光器和波导环形谐振腔激光器。

三、胶质量子点激光器的片上集成

在光子集成回路中,片上微纳激光器发出的激光需要通过波导耦合到片上功能器件中,这种耦合是通过隐失场耦合实现的,而隐失场范围只有百纳米量级,因此精确控制微纳激光器和波导的间距至关重要。间距太大,耦合弱;间距太小,微纳激光器的损耗变大,影响激光性能。

比利时根特大学Dries Van Thourhout教授课题组实现了胶质量子点激光器和氮化硅波导的集成。但是加工过程较为繁琐,且会对胶质量子点造成损伤。

而基于模板辅助的胶质量子点自组装方法可以实现胶质量子点激光器和片上波导的无损、可控的集成。例如,北京大学陈建军课题组基于电子束刻蚀的可控性和灵活性提出了模板辅助填充法,实现了胶质量子点激光器和多个功能器件的精确集成。

该课题组还开发了一种高精度的暗场光学成像定位技术(定位精度约20 nm),结合模板辅助填充法,在实验上实现了胶质量子点微盘激光器和银纳米线表面等离激元波导的精确耦合。这个工作对于实现高集成密度的光子-表面等离激元复合光子集成回路方面具有重大研究意义。

四、总结

在常见的胶质量子点微纳激光器制备方法中,基于模板辅助的胶质量子点自组装方法,既可以实现无损可控的胶质量子点激光器,又可以实现胶质量子点激光器和片上波导以及回路的确定性集成,对于实现集成光子回路具有重要的指导意义。

现代信息和集成光学的高速发展对于多功能化光学元件和集成密度的需求越来越高。因此,功能化的胶质量子点微纳激光器和新的微纳加工及集成工艺需要进一步研究。

以上介绍的胶质量子点微纳激光器都是用脉冲光泵浦的,但电泵浦的胶质量子点微纳激光器更切合实际应用,未来电泵浦方式的实现可结合材料、工艺和物理机制等多方面来研究。


课题组介绍:

陈建军课题组的研究方向是集成纳米光子学,主要研究复合金属-介质人工微纳结构中光(经典、量子)的产生、传输及操控,并发展混合集成工艺,将异质异构光子器件精确混合集成在单个芯片上。至今在Advanced Materials,Nano Letters,Laser & Photonics Reviews等国际重要期刊发表SCI论文70多篇,8篇被选为封面文章,引用超过1600次,H因子21。主持多项科研项目,包括科技部国家重点研发计划、国家基金委优秀青年科学基金项目、国家基金委重大研究计划培育项目、国家基金委面上项目、北京市自然科学基金重点研究专题等。