基于透明陶瓷材料的激光研究进展 
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1 引言
固体激光器广泛应用于**、医学、工业加工及前沿科学研究等多个领域。自1960年第一台红宝石激光器问世以来[1],人们一直致力于开发以单晶和玻璃为主的高质量激光增益材料。玻璃增益介质容易制备成大尺寸,但热导率低;而通过熔融方式生长的单晶,受限于其制备方式,面临掺杂剂与基体分离、晶体生长过程中应力引起的光学不均匀、高温加工的成本高及生产率低等问题。透明陶瓷作为一种新型激光增益介质,近年获得了越来越广泛的关注。
“陶瓷”一词来源于希腊语keramos,半透明和不透明的陶瓷经常被用作餐具,因为含有大量的散射中心(即缺陷),这样的陶瓷不适用于光学领域。20世纪50年代,Coble[2]通过微观结构控制来减少气孔,从而开发出半透明的Al2O3陶瓷。1964年,Hatch等[3]利用Dy∶CaF2多晶陶瓷材料实现了激光振荡。各种透明陶瓷材料得到了快速发展,输出激光功率水平也得到快速提升。以Nd∶YAG陶瓷材料作为激光增益介质,研究者们已经在1.06 μm波段实现了>67 kW[4] 和>100 kW[5-6]的激光输出。新型激光陶瓷材料以其独特的优势,已经成为继单晶和玻璃之后又一种优秀的激光介质。
透明陶瓷材料不仅具有良好的物理机械性能和光学特性,还具有强大的制备优势,其容易制备成大尺寸复合结构,为高功率、大能量激光技术的发展提供了新的契机,也为激光系统设计提供了更大的自由度。本文首先回顾了陶瓷激光器的起源和发展历程,然后介绍了透明陶瓷材料在固体激光技术方面的应用和取得的成就,最后对陶瓷激光器的未来进行了展望。
2 陶瓷激光器的发展历程
1959年,Coble制备出半透明的Al2O3陶瓷[2],使得陶瓷材料向光学应用迈出了重要一步。此后,研究者们对透明陶瓷进行了相关研究。初期制作的陶瓷中存在大量的散射源(或称散射点),如晶界、残余气孔、第二相、双折射、杂质和粗糙表面等,因此其散射损耗大且光学质量较差,难以作为激光增益介质。随着陶瓷制备工艺的改进,其光学特性得到逐渐提升。1964年, Hatch等[3]首次尝试将陶瓷材料作为增益介质并应用于激光器中,在低温条件下利用闪光灯泵浦Dy∶CaF2陶瓷获得了激光发射。位于陶瓷晶界处的CaO散射中心使陶瓷在可见光波段的散射损耗高达2%,这限制了激光输出性能。1973年, Greskovich等[7]首次在氧化物陶瓷中获得了激光输出,利用闪光灯泵浦掺杂了1% (原子数分数)Nd2O3的氧化钇,激光斜效率仅为0.1%。直到1995年, Ikesue等[8]通过改进陶瓷制备工艺,获得了高光学质量的Nd∶YAG陶瓷,并以半导体激光作为泵浦源,在1.06 μm波段实现了输出斜效率为28%的连续波激光,其输出斜效率与单晶的输出斜效率相当。1999年,日本Konoshima公司利用纳米加工技术并结合真空烧结工艺,制备了光谱性能与单晶光谱性能几乎一致的Nd∶YAG陶瓷,并成功实现了商业化。2002年, Lu等[9]利用Konoshima公司制作的Nd∶YAG陶瓷棒(如
图 2. 第一台输出功率突破千瓦的Nd∶YAG陶瓷激光器的输出功率曲线[9]
Fig. 2. First Nd∶YAG ceramic laser with output power exceeding kilowatt[9]
2010年, Latham等[10]利用由厚度为200 μm的Yb∶YAG(Yb的原子数分数为9%)陶瓷薄片与厚度为1 mm的未掺杂YAG陶瓷端帽组成的复合结构,减轻了热负荷的影响,并利用这种复合结构陶瓷获得了6.5 kW激光输出。采用Konoshima公司生产的激光陶瓷,三个不同的研究组分别建立了输出功率大于67 kW[4]和大于100 kW的陶瓷激光系统[5-6]。2006年,美国Lawrence Livemore国家实验室(LLNL)以5块大尺寸(100 mm×100 mm×20 mm)的Nd∶YAG陶瓷作为增益介质,构建了固体热熔激光(SSHCL)系统(
3 透明陶瓷激光技术的特色和优势
3.1 基于陶瓷制备工艺的脉冲激光技术
得益于制备工艺,陶瓷容易制备成大尺寸的激光增益介质,在制备超短超强激光方面具有很大优势。2006年,Ikesue等[11]报道了Nd∶YSAG陶瓷锁模激光器,该激光器实现了脉冲宽度为10 ps、平均功率为610 mW的激光输出。2009年,Tokurakawa等[12]以Yb3+∶Sc2O3和Yb3+∶Y2O3两种陶瓷材料作为增益介质,两种陶瓷样品在未镀膜的情况下直接接触,泵浦光以布儒斯特角入射,获得了53 fs的超短脉冲激光输出。日本研究者利用Nd∶YAG/ Cr4+∶YAG陶瓷薄片,获得了峰值功率为27.7 MW、脉冲能量为13.2 mJ、脉冲宽度为476 ps的脉冲激光输出[13]。在大能量的纳秒级激光技术方面,陶瓷同样获得了一些令人瞩目的成果。
2017年,捷克HiLASE中心利用由6片Cr∶YAG包边的Yb∶YAG矩形激光陶瓷薄片(
单晶介质也经常被用于高重复频率、大脉冲能量的激光系统中,但其有限的增益介质体积是制约功率提升的重要因素。例如,要制备单脉冲能量为100 J的纳秒激光脉冲,要求增益介质尺寸大于5 cm,以对抗有限的激光损伤阈值[15]。得益于陶瓷制备工艺的优势,透明陶瓷能够获得单晶介质无法达到的大尺寸。因此,在实现超高功率、超短超强激光输出方面,透明陶瓷材料大有可为。
图 4. 实现105 J单脉冲能量的Yb∶YAG陶瓷薄片组[14]
Fig. 4. Thin Yb∶YAG ceramic disk with single pulse energy of 105 J[14]
3.2 基于陶瓷制备优势的倍半氧化物增益介质
倍半氧化物熔点高,物化性能优异,声子能量相对较低。与YAG相比,倍半氧化物(Lu2O3、Sc2O3和 Y2O3)具有更高的热导率[16],更适合应用于高功率激光领域[17]。倍半氧化物材料的熔点很高(>2400 ℃),很难通过单晶生长工艺进行制备,但其相变点远低于熔点温度,可以通过陶瓷制备工艺在比较低的温度下(1500~1700 ℃)实现倍半氧化物透明陶瓷的制备[18]。高热导率和容易制备成大体积增益介质的特点使得倍半氧化物在制备高功率和超短脉冲激光方面很有应用前景。
被动锁模的Yb3+∶Lu2O3陶瓷激光器在1 μm波段获得了357 fs的脉冲,平均功率为352 mW[19]。研究者以Yb∶Sc2O3陶瓷作为增益介质,也获得了平均功率为850 mW的92 fs超短脉冲激光[20]。在半导体激光泵浦的Yb∶Sc2O3陶瓷锁模激光器中,获得了53 fs的超短脉冲输出[12]。克尔透镜锁模的Yb∶Lu2O3陶瓷薄片激光器获得了平均功率为3.7 W、脉冲能量为98 fs的激光[21]。德国Max Born非线性光学和短脉冲光谱研究所利用被动锁模的Tm∶(Lu2/3Sc1/3)2O3激光器,获得了波长为2.057 μm的63 fs超短脉冲激光[22]。在连续激光输出方面,倍半氧化物陶瓷也取得了一定的进展。975 nm波长泵浦的Yb∶Lu2O3在1080 nm处获得了16 W的功率输出[23]。日本学者在Yb∶Lu2O3陶瓷薄片激光器中获得了174 W的连续波输出,激光斜效率为54%[24]。
江苏师范大学课题组与南洋理工大学合作制备了多种激活离子掺杂的倍半氧化物陶瓷材料,并在高功率激光输出方面开展了大量研究。2017年,研究者利用Tm∶Y2O3陶瓷在2050 nm处分别获得了7.25 W的连续波和115 ns的脉冲激光输出[25]。2019年,研究者利用未镀膜的Ho∶Y2O3透明陶瓷,在1931 nm掺Tm光纤激光泵浦条件下,获得了113.6 W、2117 nm的连续激光输出,激光斜效率达到55.6%[26]。声光(AO)调Q的Ho∶Y2O3透明陶瓷也获得了平均功率为21 W的2117 nm激光输出,重复频率为10 kHz,峰值功率为60 kW[27]。课题组对制备的倍半氧化物陶瓷材料进行了扫描电镜(SEM)成像,如
图 5. Ho∶Y2O3陶瓷的透过率曲线及SEM图像[26]
Fig. 5. Transmittance and SEM image of Ho∶Y2O3 transparent ceramic[26]
3.3 基于陶瓷制备优势的3 μm激光技术
目前,制备3 μm波段激光主要有三种方式:非线性频率转换、半导体激光技术和离子掺杂型激光器。利用掺Er的透明陶瓷制备3 μm波段激光属于最后一种方法,该方法是一种直接高效获得中红外激光的方法。
3 μm波段Er∶YAG激光获得了广泛的应用,目前已有成熟的产品用于医疗领域。但是,由于YAG基质的声子能量较大(857 cm-1),Er∶YAG能级间的无辐射跃迁几率高,上下能级的寿命差距大(低掺Er∶YAG的上下能级的寿命比约为1∶50),因此,要在YAG中实现3 μm激光发射,需要提高铒离子的掺杂浓度。离子之间的能量传递上转换过程(ETU)可以缩短上下能级的寿命差,但过高的掺杂浓度会导致过高的热密度,进而激光输出功率难以提高。
在掺铒的倍半氧化物材料中,5%~7%的低掺杂浓度(原子数分数)就已经能够获得非常理想的3 μm波段激光输出。2010年,美国陆军实验室在Er∶Y2O3陶瓷激光器中获得了2.71 μm波段的380 mW激光输出[28]。2011年,研究者在液氮冷却条件下,将输出功率提升至14 W[29]。2018年,日本大阪大学利用 Er∶Lu2O3陶瓷(Er的原子数分数为11%)获得了2.8 μm、2.3 W的激光[30]。2019年,研究者利用被动调Q手段获得了9.4 μJ、247 ns的脉冲激光输出[31]。2018年,厦门大学在被动调Q的Er∶Y2O3陶瓷激光器中获得了平均功率为233 mW的脉冲激光输出,单脉冲能量为7.92 μJ[32]。同年,上海交通大学在Er∶Y2O3陶瓷激光器中获得了2.07 W的连续波激光输出[33]。江苏师范大学课题组基于自制的高质量倍半氧化物样品,在3 μm倍半氧化物陶瓷激光制备方面开展了一系列研究工作[34-36],在室温条件下用976 nm半导体激光器泵浦Er∶Y2O3陶瓷介质,在2.7 μm处获得了3.8 W的激光输出,激光斜效率为14.4%[36]。在铒倍半氧化物材料中,掺杂浓度的大幅降低有利于激光系统的热管理,从这个角度讲,利用掺铒的倍半氧化物激光器直接获得百瓦甚至千瓦3 μm激光输出是有可能的。
3.4 复合结构陶瓷激光技术
烧结工艺制备的陶瓷材料容易被制备成各种复合结构。Ikesue等[37-38]在Nd∶YAG陶瓷(Nd的原子数分数为1%)两端各连接了一段未掺杂的YAG陶瓷[37],这种复合结构有利于减轻陶瓷端面的热效应,两端未掺杂的YAG具有较高的热导率,起到热沉的作用,有利于激光系统的热管理。研究者采用流延工艺(tape casting process)制造了一种复合陶瓷棒,并获得了2 W的激光输出,激光斜效率为25%[39]。2017年,中国工程物理研究院和江苏师范大学等单位合作开展了复合陶瓷激光技术研究,利用YAG/Nd∶YAG/YAG复合陶瓷获得了7.08 kW的激光输出[40]。
图 6. 透明陶瓷结构及芯包复合结构陶瓷[38]。(a)层状、(b)圆柱体、(c)平面波导、(d)梯度掺杂和(e)芯包结构透明陶瓷;圆柱形芯包复合结构陶瓷的(f)实物照片、(g)结构示意图和(h)掺杂浓度分布曲线
Fig. 6. Transparent ceramic structures and ceramic with cladding-core composite structure[38]. Transparent ceramic structures such as (a) layer, (b) cylindrical, (c) waveguide, (d) gradient, and (e) fiber cladding-core; (f) photo, (g) structural diagram, and (h) doping concentration profile of ceramic with cylindrical cladding-core composite structure
美国劳伦斯利弗莫尔国家实验室(LLNL)在SSHCL系统中采用复合结构陶瓷来抑制放大的自发辐射效应(ASE)。在Nd∶YAG陶瓷片的四周烧结Sm∶YAG陶瓷片以作为边缘包层(
图 7. SSHCL系统中的复合结构陶瓷示意图
Fig. 7. Diagram of ceramic with composite structure in SSHCL system
4 结束语
自20世纪60年代陶瓷首次作为激光增益介质以来,透明陶瓷已被广泛应用于激光技术的各个领域,取得了令人瞩目的成就。在高功率、大能量激光输出领域,需要通过不断增大增益介质口径和优化热管理来提高输出功率水平。透明陶瓷材料易于被制备成各种大尺寸复合结构,是一种优秀的激光增益介质。作为一种新型激光增益介质,透明陶瓷材料仍面临很多挑战。从性能角度讲,需要不断提升陶瓷的物理机械性能和光学性能,特别是大尺寸激光增益材料的均匀性;从应用角度讲,陶瓷材料面临批量生产工艺的稳定性和成本控制问题,有些陶瓷材料存在光致暗化(色心)现象。
回顾了透明陶瓷激光的发展历程,总结了透明陶瓷在高功率、超短超强脉冲激光输出和特殊波长激光输出方面的最新进展,阐述了基于陶瓷制备优势的新型激光材料的发展趋势。陶瓷区别于单晶的制备优势使其在激光技术领域大有可为。陶瓷材料作为激光增益介质也使得激光系统设计方面具有更大的自由度和更广阔的发挥空间。
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王飞, 彭跃峰, 唐定远, 沈德元. 基于透明陶瓷材料的激光研究进展[J]. 光学学报, 2021, 41(1): 0116001. Fei Wang, Yuefeng Peng, Dingyuan Tang, Deyuan Shen. Research Progress on Lasers Based on Transparent Ceramic Materials[J]. Acta Optica Sinica, 2021, 41(1): 0116001.
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