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窄线宽激光技术研究进展(特邀)近日,加拿大内维尔(Neville)等人提出超快X射线光谱是一个研究在锥形交叉点处动力学的特别有力的工具。在多原子分子的激发态中,锥形交叉点(CIs)起着核心作用,类似于基态动力学中的跃迁态。与过渡态一样,圆锥交叉动力学的空间范围有点超出锥形交叉点(电子简并的一个点)本身。超快X射线源的持续发展为探测光激发分子的复杂非绝热耦合结构和电子动力学提供了强有力的新手段。这些非玻恩-奥本海默效应受一种被称为锥形交叉点的一般电子简并性的支配,这在激发分子的电子-核动力学中起着类似于在过渡态中的关键作用。使用高阶从头算量子动力学模拟,内维尔等人研究了激发到它的S2(ππ*)状态后的典型不饱和有机生色团和乙烯的时间分辨X射线吸收(TRXAS)以及时间分辨X射线光电子能谱(TRXPS)。特别的是,TRXAS对随后的动力学的所有方面都高度敏感。这些X射线谱提供了一个清晰的圆锥交叉点附近的波包动力学特征,与由核动力学驱动的电荷定位效应有关。由于在激发态动力学中电荷局部化的普遍性,研究人员相信超快X射线光谱提供了一个独特的和强有力的路线来直接观察圆锥交叉点周围的动力学。
图1 弗兰克-康登(FC)和扭曲金字塔化(Tw-Py)结构的示意图
原文链接: https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.120.243001
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