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极紫外(XUV)光脉冲加快飞秒计量学发展

发布:laserline阅读:984时间:2019-2-24 17:48:53

近年来,通过时间和角度分辨光电子能谱(PES),产生宽度约为阿秒(10^-18秒)的极紫外(XUV)光脉冲的技术已经为原子尺度电子运动的动力学打开了一个窗户。但是当他们观察到不可思议的短时间尺度时,PES实验本身通常很难实施。这是因为需要仔细控制脉冲产生的光电子通量。每个脉冲产生的光电子太少会降低信噪比,需要数天或数周的实验时间来累积足够大的数据集。但太多的人会将电子聚集到它们之间的库仑排斥将使PES需要的精确的角度测量结果化的点 - 这种现象称为空间电荷效应。但是太多的电子将把电子挤到库仑排斥的程度,库仑排斥会阻塞PES所要求的精确的角度测量——一种称为空间电荷效应的现象。现在,德国的研究人员设计了一种激光装置,他们认为这种装置可以解决这些问题,并且可以将PES数据采集时间缩短一千倍(Nat.Commun.,doi:10.1038 / s41467-019-08367- y)。具体来说,该团队已经将光纤激光技术、非线性脉冲压缩和腔体增强技术结合在一起,创造出一种能够以每秒1840万脉冲的惊人重复率的阿秒脉冲光源,它以正确的能量和光子通量产生大量的光电子来获得良好的信号,而且避免了空间电荷效应。研究人员认为,这项工作不仅对原子尺度的电子动力学研究有意义,而且对XUV频率梳光谱学、纳米等离子体等领域也有意义。


图1 这项新研究的合作者Stephan Heinrich致力于实验中使用的激光设置。[图片:Thorsten Naeser,Max-Planck-InstitutfürTongtenoptik]

阿秒PES依赖于使用高次谐波产生(HHG)的非线性现象的XUV源。可见光/近红外线中的强脉冲激光场入射到气体中,它既电离电子,又使电子在振荡激光场中以所谓的有质动能“摆动”。 当这些快速摆动的电子重新回到基态时,它们会发出包含紫外波长的阿秒光脉冲(见“阿秒光的来源和科学”,OPN,2015年5月)。阻碍这些超快实验的一个因素是驱动激光的相对较低的kHz级重复率,以及避免空间电荷效应的需要。后一种效应会扭曲或降低PES实验所依赖的电子动能和角轨道的精确测量,要求实验人员将HHG光子的输出压缩到库仑斥力效应可控的程度。这种要求,再加上激光源的低重复率,意味着在一次实验运行中可能需要数小时或数十小时的收集时间才能积累足够的数据。这些长的实验时间尺度不仅仅是一种不便。据这项新研究的作者说,它们的长度也足以让激光不稳定和样品污染问题蔓延到实验中,从而产生“严峻的技术挑战”。

图2 该团队的实验设置为HHG以18.4MHz的重复频率输出阿秒脉冲。在脉冲压缩,放大和腔增强(红线)之后,近红外波长的种子激光器撞击氩气池,产生高次谐波的XUV阿秒脉冲(蓝线),该脉冲向钨靶发射,并通过飞行时间检测器装置实现角度分辨光电子能谱。[图片:T.Saule等人,Nat. Commun.,doi:10.1038 / s41467-019-08367-y]

该小组在一次PES实验中测试了这种XUV光源,在钨靶上的10μm直径光斑中发射来自HHG光源的脉冲,并在飞行时间(ToF)光谱仪装置中测量光电子光谱。ToF装置允许同时获取电子动量(或空间分布)和动能,并且根据研究人员的说法,即使在光源的高达18.4兆赫脉冲重复率下,也可以支持高达100%的占空比。研究小组发现,实验中产生的每一个XUV阿秒脉冲都包含大约10^5个光子,足以在每个脉冲中产生大约10^4个光电子,并将空间电荷畸变保持在几十兆电子伏的可控水平。此外,高脉冲重复率意味着目标每秒释放大约10^10个光电子。研究小组称,重复脉冲上的高电子通量与ToF光谱仪设置相结合,表明“在相同的空间电荷条件下,计数率比最先进的阿秒光电子光谱实验提高了两到三个数量级”。而且,研究人员相信,在一些电子动力学实验中,它可以成千倍的减少所需的测量时间。“这一进展对于凝聚态物质系统的研究具有相当重要的意义,”研究小组负责人Pupeza在该项研究的新闻稿中指出。它还为研究纳米结构中的局部电场开辟了新的机会,这些研究对未来光波信息处理的应用具有重要意义。

来源: Optics Photonics

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