单束飞秒激光在材料表面制备周期条纹在材料表面改性方面具有广泛的应用，如宽谱强吸收，发光增强，表面着色和浸润性调控等。半个世纪以来，单束激光在材料表面诱导周期条纹结构的机制一直是令人困惑的问题。人们提出了几个模型，如表面散射波模型，自组织模型与表面等离激元（SPP）模型等解释周期条纹的形成机制。SPP模型很好地解释了飞秒激光脉冲在半导体表面诱导周期条纹的机制，但无法解释SPP非常强的金、银表面形成条纹的周期与SPP周期的矛盾。这是SPP模型提出十年来一个有待解决的问题。

实验室贾天卿课题组在金膜表面利用800nm的飞秒激光刻蚀宽度400nm的凹槽作为SPP激发源。通过共线泵浦探针成像方法，研究了单个飞秒激光诱导周期条纹的超快动力学。实验装置的空间分辨率为300 nm，时间分辨率为0.5 ps。当激光偏振平行于纳米槽时，瞬间条纹在25-80ps的延迟时间后开始出现，并在400-600ps时变得清晰和规则。随着激光能量密度从0.73增加到3.42J/cm2，条纹周期从685nm增加到770nm。利用双温度模型理论研究了电子温度和晶格温度的演变。当激光能量密度高于0.73J/cm2时，电子温度上升到104K，碰撞频率上升到1016/ s以上，这进一步导致热电子的局域。此外，d带电子可以通过双光子吸收激发并变成自由电子。利用激发态的介电常数，包括热电子局域和d带单子跃迁的影响，表面等离子体激元（SPP）的周期与实验得到的条纹的周期一致。理论和实验都支持SPP激发在飞秒激光脉冲诱导周期条纹的过程中起着关键的作用。相关研究成果发表在Phys. Rev. B, 98, 184106 (2018)。

这项工作揭示了金属表面周期条纹的形成机制，有助于制备规则的周期纳米条纹结构，提高金属表面性能的调控与应用。

图1 (a)超快高分辨成像的实验系统;(c)金膜表面周期条纹与激光能流密度的依赖关系。

来源：华东师范大学