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定量解释黑磷角分辨偏振拉曼光谱的物理模型

发布:RuiChaoDong    |    2020-09-15 23:53    阅读:266
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由于各向异性层状或二维材料的双折射和线性二向色性效应,入射激光和散射拉曼信号的偏振状态和强度在其内部依赖于传输深度,因此从群论方法得到的角分辨拉曼光谱选择定则无法直接应用于各向异性二维材料和各向异性层状体材料。最近,中国科学院半导体研究所谭平恒研究组和中国科学院深圳先进技术研究院喻学峰研究组合作,以黑磷体材料为模板,提出了一个双折射-线性二向色性(BLD)模型,定量地解释了各向异性层状体材料在激光正入射和斜入射情况下的角分辨偏振拉曼光谱。该BLD模型可期进一步理解多层介质衬底上各向异性二维材料的角分辨偏振拉曼光谱,并可应用于不透明的各向异性晶体并预测相关声子的偏振拉曼性质。该研究工作将在Science Bulletin 2020年第22期报道。

       各向异性晶体的双折射效应对其角分辨偏振拉曼(ARPR)强度具有重要的影响。而对于不透明的各向异性晶体来说,除了双折射效应以外,由各向异性吸收引起的二向色性也对其角分辨偏振拉曼光谱起着重要作用。近年来,随着平面内各向异性层状材料(ALM) 的大量涌现,比如黑磷,这类材料的ARPR光谱也受到了极大的关注。类比于各向同性材料的ARPR光谱,各向异性层状材料的ARPR光谱通常采用晶体外的入射光和散射光的偏振矢量,外加由于二向色性引入的复拉曼张量或者由于双折射效应引入的相位延迟加以拟合。虽然这两种方法分别与二向色性和双折射有关,但是在正入射情况下两者数学表达式是相同的,无法确定ALM反常ARPR强度的根源。而且,由于在斜入射情况下入射激光和散射拉曼信号的偏振特性和强度对厚度的依赖关系极其复杂,且随着入射角的变化,界面反射和折射都会影响ARPR强度,因此上述两种方法无法直接应用于斜入射情况。此外,在没有磁微扰的情况下,拉曼张量一般都是用实数表示。因此,是否可以利用实拉曼张量定量地理解在任意角度入射情况下各向异性晶体尤其是ALM的ARPR强度仍然是一个尚待解决的问题。

       基于上述原因,中国科学院半导体研究所谭平恒研究组和中国科学院深圳先进技术研究院喻学峰研究组合作,以黑磷体材料为范例,提出了一个双折射-线性二向色性(BLD)模型。在BLD模型中,双折射和二向色性效应所引起的入射激光和拉曼散射信号在ALM内部随深度变化的偏振特性和强度通过复折射率加以考虑,而实拉曼张量和复折射率可分别通过主轴的相对拉曼强度及菲涅尔公式拟合入射角依赖的反射率得到。在特定激发波长下,采用同一套实拉曼张量且不需要任何拟合参数,BLD模型就能定量地解释在正入射和斜入射情况下黑磷体材料的ARPR强度。

图1显示了激光正入射下,ARPR测量系统的示意图及黑磷的ARPR强度,BLD模型预测数据(实线)和实验数据(空心圆)高度吻合,证明了在考虑双折射和二向色性效应的情况下,实拉曼张量足以用来理解各向异性晶体的ARPR强度。

图1 激光正入射时黑磷的ARPR强度。(a)黑磷原子结构示意图;(b) 黑磷晶体双折射和线性二向色性效应的示意图,(c)入射激光和拉曼散射信号在黑磷晶体里的传输途径;(d)激光正入射时ARPR光谱测量系统的示意图;(e) 488 nm和(f)532 nm激发下黑磷和模的ARPR强度。

图2显示了在斜入射情况下,不需要任何拟合参数,采用与正入射情况下相同的实拉曼张量,BLD模型所预测的数据(实线)与实验数据(空心圆)也完全吻合,说明该模型可应用于任意激光入射角的情况。

图2 激光斜入射时黑磷的ARPR强度。(a) 激光斜入射时 ARPR光谱测量系统的示意图;(b,c) 532nm和 (d,e) 488 nm激发下,不同偏振配置及不同旋转配置下ARPR强度的入射角依赖关系。

该工作提出的BLD模型首次定量地理解了双折射和线性二向色性效应对各向异性层状材料ARPR强度的影响。在BLD模型基础上,通过考虑由双折射和二向色性效应所导致的入射激光和拉曼散射信号依赖于晶体内部深度的偏振特性和强度以及与多层结构相关的干涉效应,就有可能定量地理解以前所报道的多层介质衬底上ALM超薄片在激光正入射时随激发光波长、ALM厚度和衬底介质层厚度变化的反常ARPR强度。该研究可以广泛应用到任意不透明的各向异性晶体中,为预测和操控相关声子的偏振行为提供了一种有效的方法。

消息来源: 中国科学杂志社

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