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光谱学
季佳华  王继芬  何欣龙  
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摘要
光谱数据融合作为一种新兴的光谱分析技术,可以有效结合不同光谱技术的检出特点。本文将红外光谱指纹区与拉曼光谱信号较强波段数据进行融合,对288个手帕纸样本开展分类研究。采用线性判别分析对189个训练样本建立分类模型,模型的分类结果相比于独立使用红外光谱或拉曼光谱具有显著提升的准确率,但区分效果仍然不理想。利用主成分分析提取35个主成分进行线性判别分析的准确率可达100%。提取测试样本的32个主成分建模,模型的准确率可达到100%,分类结果理想。光谱融合技术为法庭科学领域手帕纸的分类鉴别提供了一种有效工具。
激光与光电子学进展
2021, 58(3): 0330004-1
摘要
红外光谱分析在自然科学、 工程技术等诸多领域发挥着重要作用。 随着计算机和人工智能技术的不断发展, 对红外/近红外光谱分析提出了更高的要求。 深度学习以人工神经网络为架构, 通过对数据进行分层特征提取完成特征/表征学习, 在解析数据细节特征方面具有独特的优势, 在计算机视觉、 语音识别、 疾病诊断等多领域得到成功应用。 尽管深度学习在图像、 音频、 文字分析方面获得了较好的效果, 但是在红外/近红外光谱数据分析中的应用还十分有限。 针对深度学习的卷积运算, 首先将一维傅里叶变换(Fourier transform infrared spectroscopy, FTIR)红外光谱数据通过对称点模式(symmetrized dot patterns, SDP)变换为二维RGB彩色图像, 然后将SDP变换得到的彩色图像数据作为VGG(oxford visual geometry group)深度卷积神经网络的输入进行深度学习, 建立基于红外光谱数据的分类识别模型。 对不同浓度甲烷(CH4)、 乙烷(C2H6)、 丙烷(C3H8)、 正丁烷(C4H10)、 异丁烷(iso-C4H10)、 正戊烷(C5H12)、 异戊烷(iso-C5H12)七种单组分烷烃及其混合气体SDP转化获得的224×224彩色(RGB)图像, 呈现出显著差别, 且更符合VGG卷积运算的数据格式。 将SDP-VGG方法应用于气测录井中甲烷浓度范围的识别: 气测录井气体为上述七组分烷烃气体的混合气体, 其中主要成分甲烷的浓度范围按照<20%, 20%~40%, 40%~60%, 60%~80%, 80%~100%分为5类, 不同七组分烷烃混合气体样本的红外光谱由红外光谱仪在波数范围为4 000~400 cm-1、 间隔12 nm的条件下扫描获得。 在未经过特殊预处理和特征提取的情况下, 采用随机选择的4 500个样本, 由SDP-VGG法建立的七组分混合气体甲烷浓度范围识别模型, 对5种甲烷浓度范围的识别准确率达到91.2%, 优于相同红外光谱数据所建立支持向量机(support vector machine, SVM)和随机森林(random forest, RF)模型的识别准确率88.7%和86.2%。 研究表明, SDP结合深度学习可以准确提取红外光谱数据的关键特征, 提高了红外光谱识别的准确率, 是一种更为有效的红外光谱分析方法, 具有广阔的应用前景。
光谱学与光谱分析
2021, 41(3): 782
唐永生  陈争光  
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摘要
土壤pH值是影响土壤养分转化和土壤肥力的关键因素, 使用近红外光谱技术对土壤pH值进行检测可为土壤资源的开发利用提供重要依据。 卷积神经网络作为深度学习在人工智能方面的典型算法, 由于其结构具备“局部感知, 权值共享”的能力, 因此不仅能够对复杂的光谱数据进行特征抽取, 还能够减少网络的训练参数, 提高网络的运算效率。 将卷积神经网络用于近红外光谱的建模分析, 并提出一种基于一维卷积的卷积神经网络和近红外光谱的土壤pH值预测方法。 网络由Python语言调用Tensorflow工具包搭建而成, 其结构由输入层、 卷积层、 池化层以及全连接层四部分组成。 以欧洲统计局在2008年—2012年开展的土地利用及覆盖面积统计调查所收集的矿物质土壤光谱样本数据集为研究对象, 为消除光谱中存在的基线漂移, 提高信噪比, 对原始可见光近红外光谱(400~2 500 nm)进行一阶导数和Savitzky-Golay平滑处理。 在模型训练过程中, 随机选取15 000个样本作为训练集, 剩余的2 272个样本作为测试集, 探讨不同的卷积层个数及训练迭代次数对模型性能的影响, 并采用ReLU激活函数及Adam优化器防止模型出现梯度消失现象, 提高模型的稳定性, 之后通过分析模型的拟合优度和运算成本确定模型的最佳性能, 最后将网络模型与传统的BP和PLSR模型进行对比。 结果显示, 当模型迭代次数为2 500次, 卷积层个数为4层时, 模型达到最佳状态, 模型对训练集的均方误差从1.898降到了0.097; 模型对测试集的拟合优度为0.909, 分别比BP和PLSR模型高0.117和0.218。 使用卷积神经网络可以对土壤近红外光谱的内部特征信息进行抽取, 从而实现对大面积土壤pH值的高效准确预测。 CNNR模型可对农作物的合理栽种及精准施肥提供指导, 从而达到土壤结构稳定和可持续发展的目的。 基于卷积神经网络的近红外光谱回归方法也可以推广到其他土壤信息研究。
光谱学与光谱分析
2021, 41(3): 892
于雷  陈金浩  李龙飞  李超  张怡卓  
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摘要
木材密度决定着木材力学性能, 是木材物理性能的重要指标之一。 近年来, 由于近红外光谱分析具有操作过程简单、 方便、 快速等优势, 已有学者应用近红外光谱数据预测木材密度, 但是, 在实际应用中, 数据集缺乏、 光谱特征欠优、 非线性拟合准确性低等问题还没有得到完全解决, 木材密度预测模型的精度有待于进一步提升。 木材密度中, 木材的绝干密度相对稳定, 测量结果相对精确, 以柞木绝干密度预测为研究对象, 通过采集不同含水率下的近红外光谱信息构建出适合不同含水率条件的绝干密度非线性预测模型。 首先, 选用德国INSION公司的近红外光纤光谱仪, 运用SPEC view 7.1软件对不同含水率的柞木样本采集光谱信息; 然后, 利用SPXY样本划分方法, 按2∶1划分校正集与预测集, 并利用多元散射校正、 二阶导数光谱及S-G平滑方法进行光谱预处理, 以减少散射光和高频噪声的影响; 接着, 运用连续投影算法(SPA)提取有效的波长信息; 最后, 运用一种非线性权重粒子群算法优化的BP网络(IPSO-BPNN)建立不同含水率状态下的近红外光谱与柞木绝干密度之间的关联, 实现柞木绝干密度预测模型的构建。 实验过程中, 加工选取了100个柞木试件样本, 在绝干条件下测量样本试件密度和光谱信息, 并浸泡水中测量出不同含水率对应的光谱信息, 实验结果表明: SPXY保证了校正集样本的均匀分布, 提高了模型泛化能力; MSC、 二阶导数和S-G卷积平滑相结合的方法抑制了原始光谱中噪声高频信号, 同时使得峰值更加突出; SPA从117个光谱数据中优选出16个特征波长, 提高了建模精度; IPSO-BPNN模型较SPA-PLS, BP和PSO-BP具有更高的相关系数, 更小的均方根误差, 柞木绝干密度预测相关系数为0.938, 预测均方根误差为0.012 9, 方法可以对木材密度在线无损测量提供一定的理论基础。
光谱学与光谱分析
2020, 40(9): 2937
袁诚  翟胜丞  章一蒙  张耀丽  
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摘要
考古木材的保存保护需要基于其主要化学组分的降解状况, 制定科学的保护方案, 如加固剂的选用、 处理时间与温度的控制等。 选取徐州万达汉代墓群出土四个棺木作为样品; 经鉴定, 树种分别为硬松(Pinus subgen. Diploxylon sp.)、 楠木(Phoebe sp.)、 梓木(Catalpa sp.)和榉木(Zelkova sp.)。 采用衰减全反射傅立叶红外光谱及热重分析, 快速表征考古木材和对应现代材的化学性质和热解特性。 研究结果表明: 考古硬松、 考古楠木、 考古梓木以及考古榉木的红外光谱中1 730 cm-1附近来自于半纤维素乙酰基上CO伸缩振动的吸收峰几乎消失, 而1 500 cm-1附近木素苯环骨架伸缩振动吸收峰的相对峰强提高, 这反映出古木半纤维素降解严重, 而木素留存较好。 古木综纤维素样品中均未发现半纤维素中酰氧键(—COO)位于1 238 cm-1附近的特征峰, 而除现代楠木综纤维素外, 其余现代材综纤维素红外谱图中均检测到此峰, 这表明与纤维素相比, 古木中半纤维素降解更严重, 也说明楠木的半纤维素含有较少的酰氧键。 与古木酸不溶木素样品相比, 现代健康材酸不溶木素1 459 cm-1附近甲基与亚甲基的C—H弯曲振动的吸收峰强度较高, 说明现代健康材酸不溶木素中有更多的甲基与亚甲基, 木素大分子中含有更多的侧链。 古木酸不溶木素的红外谱中1 028 cm-1附近的木素中仲醇与脂肪醚结构的吸收峰强度低于现代材, 说明古木的酸不溶木素含有较少的C—O键。 比较不同树种古木和现代材的热解行为, 发现古木热解速率均减缓, 快速热解段起始温度提前, 残炭率提高。 古木与现代材热解行为的差异, 主要与古木综纤维素大量降解, 木素相对含量的提高有关。 在4个古木样品中, 考古楠木的残炭率最低, 这表明考古楠木木素相对含量较低, 综纤维素保存较好, 其天然耐久性在4个树种中最好。 此外, 由于古木酸不溶木素中含有较少的侧链以及甲氧基使得其热解速率变慢。 以上结果表明, 红外光谱与热重分析均可用于分析考古木材的降解状况, 能为及时制定文物保护方案提供科学依据。
光谱学与光谱分析
2020, 40(9): 2943
葛浩然  王方原  李桂琴  叶松  [ ... ]汪杰君  李树  王新强  
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摘要
废弃的药物化合物处理不当最终会进入环境成为污染物, 存在于天然水饮用水和城市废水中。 医院污水中含有低浓度的药物, 当这些药物进入环境会成为污染物, 进而严重污染自然生态系统。 吲哚美辛一种广泛使用的非甾体抗炎药, 其不易溶于水, 使得污水中的药物降解成为一项挑战。 为研究在外电场(EEF)作用下, 吲哚美辛分子结构和光谱的变化, 选用密度泛函理论(DFT)以及6-31+G(d, p)基组, 沿Y轴(N15-C16)方向施以EEF(0~0.025 a.u.)并优化吲哚美辛分子的基态几何构型, 探究了分子总能量、 键长、 红外光谱(IR)、 偶极矩(DM)和HOMO-LUMO能隙。 结果显示, 无EEF时, 吲哚美辛分子中C2与C17间的单键优化成了苯环间的双键, 就使得C16与C17的π电子还有N15的孤立电子与苯环形成牢固的共轭体系, 使吲哚美辛分子能量降到最低, 形成最稳定的构型。 DM随着EEF的增强缓慢增加, 当F≥0.015a.u.时增速变大, 基态总能量的变化则与此相反。 随着EEF的增强, 各个键长的伸缩变化不同。 C3-C4, C3-N15, C5-C6, O10-C11和N15-C16的键被拉长, 尤其是O10-C11, C3-N15和N15-C16键长变化剧烈, 最易断裂进而使吲哚美辛分解。 当EEF变大, 能隙不断降低, 表明在EEF下吲哚美辛分子的电子易过渡到高能级, 使分子处于激发态。 吲哚美辛分子中不同化学键的振动产生的IR, 相应地出现了不同的频谱移动, 这主要与能级有关, 能级差减小, 频率减小, 导致红移(RS), 反之则产生蓝移(BS); C16-C18与N15-C40键长变化ΔR与频移变化Δf的对应关系表明频谱移动还与分子轨道配置和偶极矩的变化等因素有关。 较强的4, 5, 6, 7吸收峰发生RS且振动强度增强, 说明对应的化学键变得脆弱进而断裂。 这些现象皆说明吲哚美辛分子随着EEF的增强, 变得不稳定, 易发生解离。 分析EEF下物质的分子结构和IR, 可以电场解离方法研究降解吲哚美辛, 以便为污水中的顽固药物降解提供理论指导。
光谱学与光谱分析
2020, 40(8): 2447
冯国红  朱玉杰  李耀翔  
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摘要
基于支持向量机和马氏距离探索了中红外光谱分析识别进口的卢氏黑黄檀、 风车木、 微凹黄檀、 燃料紫檀和东非黑黄檀的能力。 应用中红外光谱仪采集了500组试验样本进行分析, 对试验数据进行了预处理: 首先, 为了保证样本的有效性, 对异常光谱进行了诊断。 基于莱特检验法诊断出卢氏黑黄檀和微凹黄檀各有2组异常, 风车木、 燃料紫檀和东非黑黄檀各有1组异常。 为使样本数量统一, 五种树种分别剔除了包含异常光谱在内的5组数据; 其次, 分析了近红外光谱的树种识别研究, 结果表明: 对光谱数据进行一阶导数处理, 可提高识别的精度。 因此, 对中红外光谱数据进行了平滑处理和一阶导数处理。 采用主成分分析提取了光谱数据的特征值, 测试集的第一和第二主成分得分的散点图显示, 平滑加一阶导数处理的测试集的各自聚类性较平滑处理好。 以主成分的得分为特征, 基于支持向量机和马氏距离进行了识别研究。 考虑到识别方法中主成分个数的选取会直接影响识别的精度, 而通常主成分的选取仅参考累计贡献率, 此处为使主成分的选取更科学, 在支持向量机识别方法中利用粒子群算法进行参数寻优时, 对主成分的个数(范围为[5, 30])与5折检验下的最佳判别准确率的关系进行了试验, 结果表明: 平滑处理和平滑加一阶导数处理的主成分个数在[7, 11]范围内的5折检验下的最佳判别准确率较高, 结合对应的判别准确率, 确定了最佳的主成分个数为8个。 以前8个主成分作为输入变量, 基于支持向量机和马氏距离对测试集进行了测试, 结果得出: 两种识别方法的正确识别率均较高, 支持向量机的识别率略高于马氏距离, 平滑加一阶导数处理的识别率均优于平滑处理, 平滑加一阶导数处理的支持向量机正确识别率达到了98%, 识别效果最好。 因此, 中红外光谱分析可以作为木材树种识别的一种有效手段。
光谱学与光谱分析
2020, 40(7): 2128
摘要
绒柄牛肝菌(Boletus tomentipes Earle)是一种健康食品, 受广大消费者的青睐, 其子实体营养物质积累量受生长环境(海拔、 气候等)影响, 不同产地间营养物质含量差异显著, 为去劣存优, 急需建立一种准确、 快速、 廉价的产地鉴别技术。 采用数据融合策略结合随机森林算法(RF)对绒柄牛肝菌的产地进行鉴别, 比较了多种特征值提取方法对RF模型分类效果的影响。 扫描来自4个产地(北亚热带、 北温带、 南亚热带、 中亚热带)87个样品不同部位的傅里叶变换近红外光谱和傅里叶变换中红外光谱, 分析其光谱特征。 通过Kennard-Stone算法将所有样品划分为2/3的训练集(58)和1/3的验证集(29), 基于4种红外光谱(近红外的菌柄(N-b)、 近红外的菌盖(N-g)、 中红外的菌柄(M-b)、 中红外的菌盖(M-g))与三种数据融合策略(低级融合、 中级融合、 高级融合)的数据, 结合RF建立产地鉴别模型, 比较了不同方法提取的特征值(投影重要性指标值、 Boruta、 潜在变量)对模型分类效果的影响。 其中, 根据袋外错误率(oob)选择最优ntree和mtry; 以特异性、 灵敏度、 训练集正确率和验证集正确率评价模型分类性能, 综合多种评价指标, 找出绒柄牛肝菌产地鉴别的最佳方法。 结果表明: (1)近红外和中红外光谱均能反映不同产地绒柄牛肝菌间存在的细微差异。 (2)单一光谱结合RF建立判别模型效果不理想。 (3)三种融合策略均可提高绒柄牛肝菌的产地鉴定效果, 产地鉴别效果优劣依次为高级融合、 中级融合、 低级融合。 通过扫描绒柄牛肝菌近红外和中红外光谱, 采用基于特征值LV的高级融合策略, 结合RF建立不同产地绒柄牛肝菌鉴别模型, 有高验证集正确率(99.6%), 高灵敏度(0.969), 高特异性(0.986), 实现了绒柄牛肝菌产地的准确、 快速、 廉价鉴别, 可以作为绒柄牛肝菌产地溯源的一种可靠方法。
光谱学与光谱分析
2020, 40(5): 1495
摘要
近年来食品安全问题频发, 消费者愈加重视食品原产地的环境安全, 导致地理标志产品的需求增加。 美味牛肝菌(Boletus edulis)作为一种健康食品, 其产品品质受原产地环境影响较大, 为保护消费者的身体健康, 防止假冒伪劣产品进入市场, 急需一种高效、 廉价的美味牛肝菌产地鉴别技术。 采用数据融合策略结合偏最小二乘判别(PLS-DA)模型对美味牛肝菌的产地进行鉴别。 扫描来自8个产地(昆明、 楚雄、 玉溪、 迪庆、 大理、 保山、 文山和曲靖)141个样品的傅里叶变换近红外光谱和傅里叶变换中红外光谱。 使用Kennard-Stone算法将所有样品划分为2/3的训练集和1/3的预测集, 利用三种融合策略(低级、 中级和高级)对4个单一光谱矩阵: 近红外的菌柄(N-b)、 近红外的菌盖(N-g)、 中红外的菌柄(M-b)、 中红外的菌盖(M-g), 建立偏最小二乘判别(PLS-DA)模型。 用交叉验证均方根误差(RMSECV)和预测均方根误差(RMSEP)评价模型稳定性, 非错误率(NER)、 训练集正确率和预测集正确率评价模型分类性能, 综合多种评价指标, 找出美味牛肝菌产地鉴别的最佳方法。 结果表明: (1)近红外和中红外光谱均能鉴别美味牛肝菌产地; (2)中红外光谱所建立的模型优于近红外光谱所建立的模型; (3)三种融合策略均可提高美味牛肝菌的产地鉴别效果, 产地鉴别效果优劣依次为中级融合、 高级融合、 低级融合、 单一光谱模型。 通过融合近红外和中红外光谱使用PLS-DA进行基于特征值LV的中级融合策略, 建立不同产地美味牛肝菌鉴别模型, 有最少的变量数(49), 最高的产地训练集正确率(100%), 最高的产地预测集正确率(100%), 最低的RMSEP(0.133), 实现了美味牛肝菌产地的快速、 准确鉴别, 可以作为美味牛肝菌产地溯源的一种可靠方法。
光谱学与光谱分析
2020, 40(4): 1276
光谱学
赵庆川  
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摘要
为了实现对甲烷和二氧化碳双气体一体化测量,设计了以两个窄带中红外发光二极管(LED)作为甲烷和二氧化碳测量光源、以两个光电二极管(PD)作为探测器敏感元件的双LED-PD光学测量结构,研制了中红外甲烷二氧化碳双气体传感系统。对谱线及光学器件的选择、双LED光源脉冲电流调制、温度补偿算法进行了研究。根据甲烷和二氧化碳气体的红外线吸收光谱特征进行光学测量结构的设计,利用LED器件高速响应特性完成双光源脉冲电流调制时序算法,即采用窄脉冲模式进行电流驱动。在温度实验分析的基础上,采用中值归一数据预处理得到温度影响因子,然后对温度影响因子进行线性拟合得出温度补偿算法。实验结果表明:传感系统的平均功耗低至38.3 mW;甲烷测量误差最小为0.06%(体积分数),二氧化碳测量误差最小为0.05%(体积分数),可满足煤矿中甲烷和二氧化碳双气体浓度低功耗、稳定可靠实时测量的要求。
光学学报
2020, 40(23): 2330001
00 11