激光与光电子学进展, 2023, 60 (19): 1928001, 网络出版: 2023-09-28  

基于全介质纳米圆柱孔超表面的传感特性研究

Sensing Characteristics Based on All-Dielectric Nanocylindrical Hole Metasurface
作者单位
1 厦门工学院计算机科学与信息工程学院,福建 厦门 361021
2 华侨大学信息科学与工程学院,福建 厦门 361021
摘要
提出了一种由圆柱纳米孔阵列组成的全介质超表面折射率传感器,通过平移纳米孔引入结构单元的面内对称性破坏,非对称的介质纳米孔阵列可以实现由电四极子(EQ)激发的具有高品质因数(Q值)的准连续域束缚态(BIC)共振模式。从理论上分析了结构非对称参数与Fano共振的辐射Q值之间的关系,证明了该模式为对称保护BIC模式,并进行近场分析和多极分解,证明了EQ在共振模式中占主导作用,同时分析了结构参数对Fano共振的影响,并计算了介质折射率的光谱响应,得到结构的灵敏度可达512 nm/RIU(折射率单元)、Q值为2568.7、优质因数(FOM)为760,所提结构在近红外范围内的高灵敏生物传感器领域具有潜在的应用价值。
Abstract
In this study, an all-dielectric metasurface refractive-index sensor consisting of an array of cylindrical nanoholes is proposed. In-plane symmetry breaking of the structural unit is introduced by translating the nanoholes, and asymmetric dielectric nanohole arrays can achieve quasi-bound states in the continuum (BIC) resonance mode with a high-quality factor (Q-factor) by electric quadrupole (EQ). The relationship between the structural asymmetry parameters and the radiative Q-factor of the Fano resonance is theoretically analyzed. It is found that the mode is a symmetry-protected BIC, and near-field analysis and multipole decomposition show that the EQ plays a dominant role in the resonance mode. In addition, the influence of structural parameters on Fano resonance is analyzed, and the spectral response of the refractive index of the medium is calculated. The sensitivity of the structure reaches up to 512 nm/RIU (refractive index unit), the Q-value is 2568.7, and the figure of merit (FOM) is 760. The proposed structure has potential applications in highly sensitive biosensors in the near-infrared range.

1 引言

超表面是一种人工排布的周期性亚波长结构阵列,具有特殊的电磁特性,例如负折射率1、近零折射率2、负磁导率3。随着微纳加工技术的发展,超表面广泛用于超透镜4、光吸收器5、生物传感器6-7、光调制器8。在近红外区域,基于金属的超表面存在固有的欧姆损耗,使其具有较低的品质因数(Q值),导致检测性能降低9-10。而全介质超表面支持Mie共振,可以提供较高的Q值和优质因数(FOM)11-13。因此,基于全介质超表面的高灵敏折射率传感器成为当前的研究热点。例如, 2020年旷依琴等14设计了一种工字形椭圆纳米盘超表面,灵敏度可达到425 nm/RIU(折射率单元)、FOM为14。2020年Jeong等15提出了全介质空心长方体阵列组成的超表面,最大灵敏度为161 nm/RIU、FOM为78。2021年Zhang等16提出了一种对偏振和入射角不敏感的“幸运结”形全介质纳米结构,灵敏度可达986 nm/RIU、FOM为32.7。2022年Song等17提出了具有2个不对称矩形中空的硅圆柱体组成的折射率传感器,最大灵敏度为160 nm/RIU、FOM为575。

为了得到更高Q值的共振,许多超表面设计中引入了连续域中束缚态(BIC)的概念18-19。BIC是指在连续域中仍然能保持局域性的状态,可以用相消干涉来解释。当连续调整系统参数时,BIC共振模式与所有辐射波的耦合消失,从而具有无限长的寿命,这表明Q值无限高20-21。实际中可通过破坏对称性产生泄漏共振使BIC变为准BIC,准BIC共振具有类似Fano的形状22。目前,已有许多不同的设计来实现高Q 准BIC模式。例如不同厚度23、长度24或宽度25的2个纳米块,不同排布的多聚体纳米块26-27,这些结构通常由单元内部间隙之间的近场互相耦合来实现共振,内部间隙使其对制造误差更加灵敏。而一些研究聚焦在利用单个不对称单元来实现Fano共振。这种单个结构28-29,不需要考虑单元内部子谐振器之间的耦合,相对减轻了工艺制造的难度。

提出了一种由非对称圆柱纳米孔阵列组成的全介质超表面折射率传感器,在近红外区域表现出电四极子(EQ)共振模式,利用有限元方法分析了结构的透射谱特性,从理论上分析了结构非对称参数与Fano共振的辐射Q值之间的关系,并进行近场分析和多极分解,证明了各种电磁激励在模式中的主导作用,同时优化结构参数得到更高灵敏的传感器,计算介质折射率的光谱响应,得到最大灵敏度为512 nm/RIU、Q值为2568.7、FOM为760。本文设计的超表面传感器装置为实现高灵敏、高折射率的微纳传感器提供了一定的理论价值。

2 结构设计

基于全介质纳米圆柱孔超表面的生物传感平台如图1所示。该传感器由周期性非对称纳米圆柱硅孔(折射率ng=3.5)阵列构成,沉积在玻璃基板(折射率ns=1.45)上。图1(a)为超表面的传感装置示意图,图1(b)、图1(c)分别为超表面结构的单元以及俯视图。其中,结构的周期P=1100 nm,圆柱高H=170 nm,圆柱半径R=440 nm,圆柱空气孔的半径r=220 nm,纳米圆柱空气孔沿+x方向平移,将平移量定义为非对称参数Δ。通过Δ打破结构面内的对称性,产生尖锐的Fano共振,使用有限元方法(FEM)对超表面的光谱响应进行数值模拟,其中,Floquet周期边界条件应用于xy方向,入射场为x极化平面波,沿-z轴方向传播。

图 1. 全介质超表面的结构示意图。(a)非对称纳米圆柱孔阵列示意图;(b)超表面单元结构图;(c)单元结构俯视图

Fig. 1. Schematic diagrams of the structures of an all-dielectric metasurface. (a) Schematic diagram of asymmetric nanocylindrical holes array; (b) cell structure diagram of the metasurface; (c) top view of the cell structure

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此外,分析了实验制造的可行性。首先,通过使用低压物理气相沉积(LPCVD)方法,在SiO2衬底上沉积Si膜。其次,将光刻胶旋涂在Si平面上并烘烤。然后,采用电子束曝光(EBL)和显影,用电感耦合等离子体(ICP)蚀刻后获得纳米孔阵列。最后,去除光刻胶并用去离子水清洗。

3 结果与讨论

3.1 共振性能分析

在不同Δ下的透射谱表现Fano共振模式,如图2(a)所示。随着Δ的减小,共振峰变得越来越尖锐,当Δ=0 nm时,共振峰消失,意味着没有能量从束缚态泄漏到自由空间连续态,此时,对应的辐射Q值趋于无穷大,也证明了通过打破纳米圆柱的对称性,激发器件的BIC共振模式是一种对称保护型BIC模式。当Δ=15 nm时,可以观察到非常尖锐的非对称线型共振峰,即Fano共振,继续增加Δ,透射谱变得越来越宽。当Δ≠0 nm时,结构单元面内对称性受到扰动,使BIC模式转变为可以辐射且具有高Q值的准BIC模式。平移量越小,辐射通道越窄,辐射损耗的能量越小,Q值越大。

图 2. 超表面透射谱分析。(a)不同非对称参数下,超表面的透射谱;(b)在Δ=30 nm时,透射谱的Fano拟合;(c)Q随着Δ的变化

Fig. 2. Metasurface transmission spectra analysis. (a) Transmission spectra of metasurfaces under different asymmetric parameters; (b) Fano fitting of transmission spectra at Δ=30 nm; (c) Q as a function of Δ

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用经典的Fano公式对透射谱线进行拟合30

TFano(ω)=a1+ja2+b1/ω-ω0+jγ2,

式中: ω为谐振腔频率;ω0为共振峰频率;j为虚数;a1a2b1为常实数;γ为谐振腔的总衰减率,与共振谱的线宽成正比。对透射光谱中的非对称线型Fano共振,通常将光谱拟合到式(1),计算其辐射Q值。Q值的计算公式为Q=ω0/2γ。当Δ=30 nm时,模式的透射谱曲线拟合结果如图2(b)所示,共振波长为1548.23 nm,对应的Q值为2200。

还研究了辐射Q值与非对称参数之间的关系。当结构的对称性被破坏时,连续态与束缚态相互作用并泄漏出去,激发超高Q Fano共振。通过计算不同非对称参数Δ下超表面的Q值,可以证明模式是对称保护BIC模式。在图2(c)中,观察到Δ和共振模式Q值满足QΔ-2的二次逆关系,即对称保护BIC的基本条件22

此外,为了直观显示对应透射率最低值的电磁激发模式,在共振波长位置处,单元结构的近场分布示意图如图3所示。场模式被归一化为入射电磁场,最大场增强可达120倍。在共振波长处,xoy平面内场分布是一个电四极子的位移电流分布,如图3(a)所示。图3(b)、图3(c)显示了结构单元在yoz平面、xoz平面中的归一化磁场分布,其中磁场方向沿x轴、y轴反转,可以分别认为是2个电偶极子(ED)。这种由连续体中的EQ-BIC激发的Fano共振表现出EQ特性,也表现出BIC特性。

图 3. Δ=30 nm共振波长处的归一化场分布。(a) xoy平面的电场分布;(b) xoz平面的磁场分布;(c) yoz平面的磁场分布

Fig. 3. Normalized field distribution at resonant wavelength with Δ=30 nm. (a) Electric field distribution in the xoy plane; (b) magnetic field distribution in the xoz plane; (c) magnetic field distribution in the yoz plane

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为了研究Fano共振的特性,采用笛卡儿坐标系的多极子分解方法,计算了在Δ=30 nm时每个多极子对共振响应的贡献。由于高阶多极子贡献很小,只考虑电偶极子P、磁偶极子M、环形偶极子T、电四极子Qe和磁四极子Qm。多极矩31-32定义为

P=1iωjd3r,M=12cr×jd3r,T=110crjr-2r2j)d3r,Qα,βe=12iωrαjβ+rβjα-23δα,βrjd3r,Qα,βm=13c[(r×j)αrβ+(r×j)βrα]d3r,

式中:j为电流密度;r为位置矢量;c为光速;ω为角频率;α=xyzβ=xyz。多极动量的散射功率可用下列公式进行计算:

IP=2ω43c3P2,IM=2ω43c3M2,IT=2ω63c5T2,IQ(e)=ω65c5Qα,β(e)2,IQ(m)=ω640c5Qα,β(m)2,

图4所示,在共振波长处,EQ对远场辐射的贡献占主要,多极子分解的结果与图3中的近场分布情况一致,图4中lg Ps为散射功率。

图 4. 电偶极子P、磁偶极子M、环形偶极子T、电四极子Qe和磁四极子Qm的远场散射贡献

Fig. 4. Far-field scattering contributions of electric dipole P, magnetic dipole M, toroidal dipole T, electric quadrupole Qe, and magnetic quadrupole Qm

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3.2 结构参数对传输性能的影响

分析了结构参数变化对透射谱的影响,如图5所示。由图5可知,共振波长对超表面圆柱半径R更敏感。超表面的共振透射谱随着超表面周期P的增加,有一定的红移。随着圆柱高度和半径的增加,共振也出现红移现象。而随着纳米圆柱孔的半径增加,共振出现明显的蓝移。可以用硅超表面的有效折射率来解释,随着纳米圆柱孔的半径增加,硅超表面的有效折射率降低,共振腔中光与物质的相互作用逐渐减小,导致共振位置发生蓝移,而随着周期、圆柱的高度和半径增加,硅超表面的有效折射率增加,共振腔中光与物质的相互作用逐渐增大,导致共振位置发生红移33

图 5. 结构参数对透射谱的影响。(a)周期P;(b)圆柱高度H;(c)圆柱孔半径r;(d)圆柱半径R

Fig. 5. Influence of structural parameters on transmission spectra. (a) Period P; (b) cylinder height H; (c) cylinder hole radius r; (d) cylinder radius R

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3.3 折射率传感特性分析

传感器的灵敏度越高,越容易探测出传感器周围介电性质的微小变化。敏感度可表示为34S=Δλ/ΔnΔλ为共振波长的变化量,Δn为周围环境的变化引起的折射率变化量,单位为RIU。传感器的FOM可表征传感器的整体性能,更高的FOM说明传感器的性能更优异。FOM可表示为35fFOM=S/fFWHMfFWHM为Fano共振线半峰处的宽度,S为传感器的灵敏度。高灵敏度的传感器意味着更多的光场从器件中泄漏,而高Q值(即窄线宽)则需要传感器具有较强的束缚能力,因此灵敏度与Q值之间相互制约,影响FOM。

选取优化之后的结构参数为P=1110 nm、R=440 nm、H=170 nm、r=220 nm,分析物厚度为340 nm时的传感性能,如图6所示。当折射率从1.31以0.02的步长增加到1.39时,透射谱出现明显的红移,对应的灵敏度为512 nm/RIU、Q 值为2568.7、FOM为760,与先前提出的一些结构14-1530相比在传感性能上具有一定优势。

图 6. 传感性能分析。(a)不同分析物折射率的透射谱变化;(b)不同分析物折射率下波长的偏移量

Fig. 6. Analysis of sensing performances. (a) Variation of transmission spectra for different analyte refractive indices; (b) wavelength shift for different analyte refractive indices

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4 结论

提出了一种具有Fano共振的全介质超表面折射率传感平台,通过平移圆柱纳米孔,打破超表面平面内的对称性,可以激发EQ共振模式。随着结构非对称参数的减小,Q值遵循二次逆规律,从理论证明了该模式受对称保护BIC控制,近场分布和多极分解的计算结果,可以证明Fano共振模式主要由EQ贡献。分析超表面对传感性能的影响可知,该传感器的最大灵敏度可达512 nm/RIU、Q值为2568.7、FOM为760。通过降低非对称参数,可以获得更高的Q值并进一步改善FOM。此外,通过改变不同的结构参数可以调整Fano共振,使其更加适合传感应用,与其他复杂的纳米结构相比,所提超表面结构更简单、更具有实用性,为生化传感平台提供了一定的理论参考价值。

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