1 西藏高原大气环境科学研究所, 西藏 拉萨 850000 中国科学院长春光学精密机械与物理研究所, 应用光学国家重点实验室, 吉林 长春 130033
2 中国气象科学研究院, 灾害天气国家重点实验室和青藏高原气象研究所, 北京 100081
3 中国气象局气象探测中心, 北京 100081
4 中国科学院长春光学精密机械与物理研究所, 应用光学国家重点实验室, 吉林 长春 130033
5 西藏自治区大气探测技术与装备中心, 西藏 拉萨 850000
基于多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)开展拉萨上空太阳散射光谱观测和对流层NO2柱浓度反演研究, 探究西藏和平解放70周年大庆活动期间拉萨上空NO2对流层垂直柱浓度变化特征。 研究结果表明: 观测实验期间(2021年8月9日至2021年8月31日)白天NO2对流层垂直柱浓度的平均值为4.46×1015 molec·cm-2, 明显高于西藏和平解放70周年大庆活动日当天NO2浓度水平(2.85×1015 molec·cm-2); 而且NO2对流层垂直柱浓度日均值的逐日变化与地面在线观测数据具有良好相关性, 相关系数为0.58。 观测实验期间拉萨市主导风向为西风, 东西方向是大气NO2污染物的传输通道, 这与拉萨城区河谷地形相一致。 观测实验期间NO2对流层垂直柱浓度小时均值的平均日变化呈现“U”型分布, 早晚出现高值, 低值浓度出现在16:00时左右, 但西藏和平解放70周年大庆活动日当天NO2对流层垂直柱浓度的日变化除表现为早晚峰值外, 还在正午12:00时出现峰值, 这与活动结束后道路管控措施解除以及活动保障车辆行驶排放有关。 本研究证实了地基MAX-DOAS遥感观测技术在高原城市拉萨具有很好地适用性, 同时也发现拉萨大气NO2浓度水平变化主要受城市交通排放影响, 西藏和平解放70周年大庆活动当日拉萨对流层大气NO2浓度低。
多轴差分吸收光谱技术 二氧化氮 对流层柱浓度 拉萨 MAX-DOAS NO2 Tropospheric column density Lhasa 光谱学与光谱分析
2023, 43(6): 1725
大气与环境光学学报
2023, 18(3): 258
欧空局 2019年将“人为二氧化碳排放监测任务CO2M”列为哥白尼计划的Sentinel 7任务，并在前期方案设计的基础上，签订了载荷研制合同。该卫星的主要探测仪器有用于CO2和NO2探测的CO2I和NO2I组合光谱成像仪、多角度偏振仪MAP和三波段高空间分辨率云成像仪CLIM。基于公开文献，概述了该任务的需求以及主要光学有效载荷的性能指标需求、探测原理、结构设计和关键技术等。
二氧化碳监测 二氧化氮监测 温室气体监测 成像光谱仪 多角度偏振仪 云成像仪 CO2 monitoring NO2 monitoring greenhouse gas monitoring imaging spectrometer multi-angle polarimeter cloud imager
1 安徽大学物质科学与信息技术研究院安徽省信息材料与智能传感实验室，安徽 合肥 230601
2 中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室，安徽 合肥 230031
3 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心，福建 厦门 361021
4 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院，安徽 合肥 230026
提出一种基于卷积神经网络（CNN）和支持向量回归机（SVR）的多轴差分光学吸收光谱（MAX-DOAS）对流层NO2垂直分布预测方法。将2019年南京站点采集的原始MAX-DOAS数据通过QDOAS软件拟合获取O4和NO2差分斜柱浓度，结合基于最优估算的气溶胶和痕量气体廓线反演算法——PriAM算法反演了对流层NO2廓线，并将其作为预测模型的输出。此外，通过平均影响值方法进行预测模型输入变量的选择，确定了MAX-DOAS数据、温度、气溶胶光学厚度和低云覆盖率为模型的最佳输入变量。通过实验优化网络结构和参数，最终建立预测模型在测试集与PriAM的平均百分比误差仅为9.14%，与单独建立的CNN、SVR、反向传播模型相比，平均百分比误差分别降低了8.22%、6.00%、32.28%。因此，CNN-SVR能够利用MAX-DOAS数据对对流层NO2廓线进行有效预测。
大气光学 卷积神经网络 支持向量回归机 多轴差分吸收光谱 对流层NO2廓线 光学学报
2022, 42(24): 2401001
1 安徽大学物质科学与信息技术研究院, 安徽 合肥 230601
2 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院, 安徽 合肥 230026
二氧化氮(NO2)是大气中的主要污染物之一, 在对流层和平流层大气化学中发挥关键作用, 不仅参与对流层臭氧的催化形成, 而且还有助于气溶胶的生成并导致酸雨等气候灾害, 危害人体健康。 人为源排放(工业, 电厂、 交通等排放)的NO2占氮氧化物排放总量的大部分。 传统的监测手段例如卫星遥感技术对对流层底部没有足够的敏感度, 原位采样仪器则只能获得近地面的污染物浓度信息。 近年来广泛使用的多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)不仅对近地面观测敏感, 还拥有时间分辨率高, 探测下限低, 可以同时监测多种污染物等优点。 为了实时监测上海市NO2对流层柱浓度的变化特征, 在上海市徐汇区搭设了地基MAX-DOAS仪器, 进行了长期的持续观测。 分析2019年6月至9月的MAX-DOAS观测数据, 发现NO2VCDs(垂直柱浓度)受交通排放影响显著, 一般上午9:00左右达到峰值(1.56×1016 molec·cm-2), 随光照增强浓度降低明显, 午后达到最低值(1.21×1016 molec·cm-2), 傍晚交通排放增强16:00以后浓度再次抬升。 工作日早高峰期间的NO2VCDs明显高于周末(高出约11.8%), 而周末傍晚NO2VCDs较工作日傍晚大幅上升。 将MAX-DOAS观测结果与TORPOMI卫星观测数据对比发现, 两个数据具有良好的一致性, 相关性系数r为0.87。 采用HYSPLIT后向轨迹模型对观测期间500 m高空气团输运后向轨迹进行聚类分析, 发现上海市NO2污染受沿海区域污染气团输送影响较大。 研究表明, 地基MAX-DOAS系统作为一种实时、 快速、 连续的大气监测手段, 可以广泛应用于城市区域污染监测应用中。 上海市对流层NO2的观测研究为上海市大气污染防治提供了一定的数据支持。
对流层NO2 地基多轴差分吸收光谱(MAX-DOAS) 柱浓度 对流层监测仪 Tropospheric NO2 Ground MAX-DOAS Column density TROPOMI 光谱学与光谱分析
2022, 42(9): 2720
1 安徽大学物质科学与信息技术研究院,安徽 合肥 230601
2 淮北师范大学污染物敏感材料与环境修复安徽省重点实验室,安徽 淮北 235003
3 中国科学院安徽光学精密机械研究所!环境光学与技术重点实验室,安徽 合肥 230031
4 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心,福建 厦门 361021
5 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院,安徽 合肥 230025
HONO作为大气OH自由基的前体物和重要贡献源, 影响着大气中污染物的氧化降解, 控制着对流层大气的自净能力, 对灰霾和光化学烟雾形成起到重要作用, 同时受污染排放特征、 垂直传输和混合、 非均相反应和大气光氧化等影响, HONO具有明显的垂直分布特征, 因此探究大气中HONO的垂直分布特征对于了解大气灰霾和光化学污染的形成和控制都十分重要。 MAX-DOAS作为一种被动遥感技术, 能够快速有效地获取大气中污染物的立体分布特征。 采用MAX-DOAS仪器对合肥市科学岛2017年12月冬季大气HONO和NO2进行了立体探测, 通过基于最优估算的气溶胶和痕量气体廓线反演算法PriAM获取了两种气体的垂直分布特征。 研究结果表明, 在观测期间NO2在近地面10 m内体积混合比(VMR)和垂直柱浓度(VCD)的范围分别在0.51×1011~20.5×1011 molecules·cm-3和6.0×1015~5.5×1016 molecules·cm-2, 在垂直方向上其浓度主要集中在1 km内, 且在近地面浓度混合均匀。 HONO的VMR和VCD分别在0.03×1010~5.1×1010 molecules·cm-3和3.5×1014~7.0×1015 molecules·cm-2之间, 浓度高值出现在100 m内, 浓度随高度的升高而明显下降。 通过对HONO和NO2的对比发现, HONO/NO2比值在0.17%~16.0%(VMR)和1.0%~25.0%(VCD)之间, 表明研究期间HONO主要来自于NO2的转化。 对冬季一次典型污染过程(2017.12.26—2017.12.31)分析, HONO/NO2的比值大于5%, 且HONO的浓度值升高(大于0.26×1011 molecules·cm-3), 表明污染条件下NO2向HONO的转化作用变强。 结合风场信息研究发现, 污染期间研究区域的NO2和HONO浓度受到合肥市城区、 安徽北部和西北部地区传输的影响。
多轴差分吸收光谱 二氧化氮 气态亚硝酸 垂直分布 反演算法 Multi-Axis differential optical absorption spectroscopy NO2 HONO Vertical distribution Inversion algorithm 光谱学与光谱分析
2022, 42(7): 2039
曲阜师范大学物理工程学院激光研究所山东省激光偏振与信息技术重点实验室，山东 曲阜 273100
提出了一种基于光声光谱技术的气体传感器，以444 nm蓝光激光器为激发光源，实现了对大气、汽车尾气中NO2的检测及光解分析。对压强、NO2体积分数与共振频率的关系进行了研究，验证了信噪比和光功率之间的线性关系，分析了光学斩波器的位置和相对湿度对光声信号的影响。通过Allan方差分析得到，当积分时间在100 s内时，传感器的检测限达到1×10－9。在2 d内从上午8：00到下午6：00对大气中的NO2进行了监测，与济宁市环境监测中心的数据吻合较好，最后检测了5辆汽车尾气中的NO2含量以及光解前后的NO2含量。实验结果表明，该传感器能够满足实际应用中NO2探测的高灵敏度要求。
传感器 气体传感器 光声光谱法 蓝光激光器 NO2探测 中国激光
2022, 49(23): 2310002
1 天津大学微电子学院，天津 300072
2 天津市成像与感知微电子技术重点实验室，天津 300072
为了提高室温下多孔硅对NO2气体的灵敏度，提出采用化学气相输运沉积法在多孔硅表面生长VO2纳米颗粒，形成多孔硅基VO2纳米颗粒复合结构，通过调节VO2的沉积压强来改变VO2纳米颗粒的尺寸，研究其对多孔硅基VO2纳米颗粒复合结构室温气敏性能的影响。利用场发射扫描电子显微镜、X射线衍射仪、能谱仪和透射电子显微镜对复合结构的微观形貌、物相和晶体结构进行表征分析。实验结果表明，在沉积压强为330 Pa下获得的复合结构，对摩尔分数为5×10-6 的NO2的室温灵敏度达到最大（13.15），是多孔硅灵敏度的5.95倍，并具有良好的选择性。对NO2展现出优异的气敏性能是由于粒径较小的VO2纳米颗粒表面活性增强，与多孔硅之间形成较宽的耗尽层，从而提高了气敏性能。该研究将有助于提升多孔硅在NO2气敏传感器中的应用。
材料 多孔硅 VO2纳米颗粒 异质结 NO2气敏传感器 激光与光电子学进展
2022, 59(21): 2116003
北京理工大学, 化学与化工学院, 北京 100081
硫酸盐是我国大气PM2.5的重要成分之一, 当前大气化学模型普遍严重低估雾霾期间大气硫酸盐的浓度, 说明我们对SO2大气转化机制的认识仍然不足。SO2与NO2在气溶胶微液滴内的协同氧化, 被认定是一种硫酸盐颗粒物的关键额外来源。然而, 在变化氛围(反应气体摩尔比、相对湿度)条件下, SO2/NO2与微液滴反应的关键动力学参数, 目前仍然得不到准确的测定。本研究利用傅里叶变换显微红外光谱技术, 在变化SO2/NO2摩尔比的条件下, 原位测定了海盐气溶胶MgCl2液滴中SO42-与NO3-浓度的时间演化。我们发现: MgCl2单液滴与SO2/NO2反应生成了SO42-和NO3-, 并且在SO2/NO2摩尔比为1∶5时SO42-的生成速率最快。本研究将为大气模型提供可靠参数, 为制定有效的PM2.5防控政策提供支撑。
显微红外 硫酸盐 非均相氧化 Micro-FTIR SO2 SO2 NO2 NO2 Sulfate Heterogeneous oxidation
