本文发展了第一性原理Gamow壳模型，并已经成功地用于描述滴线区原子核。该方法从现实核力出发，在Berggren基矢空间开展壳模型计算。由于Berggren基矢包含束缚态、共振态和散射连续态，所以Gamow壳模型可以很好处理连续谱耦合问题。在复动量平面，用多体微扰理论（即所谓的Q^-box折叠图）导得价空间哈密顿量，然后进行含共振和连续谱耦合的壳模型计算。这样的第一性原理计算能够很好描述滴线区原子核的弱束缚特性和滴线外原子核的非束缚共振性质。本文综述了该方法在理论和技术层面的发展。作为计算例子，讨论了氧同位素及其镜像核之间的对称性破缺问题，分析了连续谱耦合效应对丰中子碳同位素激发能谱的重要影响。

由低维InAs材料和其他二维层状材料堆叠而成的垂直范德华异质结构在纳米电子、光电子和量子信息等新兴领域中应用广泛。探索跨结界面的电荷转移机制对于全面理解该类器件的非凡特性至关重要。第一性原理计算在揭示界面电荷转移特性与各种能量稳定型InAs基范德华异质结的电、光、磁等原理物理特性和器件性能变化之间的内在关系方面发挥着不可比拟的作用。文中梳理、总结和探讨了近年来InAs基范德华异质结间界面电荷转移特性的理论研究工作与潜在的功能应用，提出在理论方法和计算精度方面大力发展第一性原理计算的几个途径，为更好地开展InAs基范德华异质结的基础科学研究和应用器件设计提供可借鉴的量化研究基础。

过渡金属（TM）激活离子由于在近红外发光、红外激光、荧光转化的白光LED、荧光温度计、余辉发光等方面的优异性能和应用潜力而被广泛研究。TM离子在固体中可占据八配位、六配位、四配位等多种配位格位，可呈现多种价态且光跃迁性质强烈依赖于晶体环境，因此TM离子在固体中的发光中心确定、发光机理理解和性能预测存在困难。本文通过第一性原理计算探索固体中TM离子的热力学和光跃迁性质。内容包括：通过对各种化学氛围下形成能的计算结果，分析基质的本征缺陷以及TM离子占位、价态、分布和浓度；理解不同晶体环境中TM离子的各激发态和能级结构；构建位形坐标图分析激发、弛豫、发射及猝灭过程；提出通过合成氛围、共存条件和离子共掺等方式调控或优化TM离子的占位、价态和光跃迁的方案。本文以若干具有代表性的体系为依托，展示了如何运用第一性原理计算手段进行掺TM离子固体发光材料的研究。具体所涉及的代表体系和研究内容为：Ti∶Al₂O₃激光晶体中红外残余吸收机理及其减弱或尽可能消除的方法，典型尖晶石和石榴石基质中Mn²⁺、Mn³⁺、Mn⁴⁺的占位和激发、弛豫、发射等光跃迁性质，固溶氧化物基质中铬离子的占位、价态及相应的光跃迁性质等，表明第一性原理计算可用于发光材料的机理研究、理性设计和优化。

由于金属杂质离子对晶体损伤性质有不容忽视的影响，受实验条件限制，Fe及其团簇缺陷对晶体的影响机制尚不明确。采用第一性原理的方法，对磷酸二氢钾（KDP）和磷酸二氢铵（ADP）晶体中的Fe及其团簇缺陷进行模拟研究，确定其对晶体结构及光学性质方面的影响。研究发现，Fe进入KDP和ADP晶体中主要以取代P原子形成FeO₄基团最稳定，且其稳定形式以Fe³⁺为主。磁性状态研究发现磁性条件对晶体的结构和能量影响不大，Fe对晶体的损伤主要通过引起200～300 nm范围明显的光学吸收影响损伤阈值。Fe进入晶体中形成团簇缺陷可通过电荷补偿与O空位（V_O）复合，几乎不会与OH空位（V_OH）复合，团簇缺陷以Fe对晶体结构和性质的影响为主。

根据惠更斯原理搭建了一台可分别测量晶体折射率各向异性的实验装置，并在室温至1200 ℃的温度范围内采用光位移法间接测定了蓝宝石在445 nm波长下的寻常光折射率n_o和非寻常光折射率n_e，计算得到相应的热光系数为1.5793×10^-4 K^-1和1.5517×10^-4 K^-1。此外，基于第一性原理计算了蓝宝石的折射率等光学参数，相应的折射率变化规律与实验相近。实验与计算的结合验证了蓝宝石高温折射率数据的可靠性，为蓝宝石材料的开发应用和相关器件的性能优化设计提供了有效参考。