有机非富勒烯分子受体，又称稠环电子受体，由于其优良的光电转换性质，现已成为备受关注的有机光电子材料之一。基于该类材料所发展的有机体异质结太阳能电池，其能量转换效率已逼近20%。而制备高效稳定的有机体异质结太阳能电池离不开对材料物性和光伏过程的深入探索。在众多研究体系中，非富勒烯光伏自旋动力学的发展尚处于起步阶段，其内在的光物理机理尚未明确。而光激发磁光电流技术能通过监测有机体异质结中极化子对的解离，在器件工作状态下，原位表征光伏自旋动力学过程。本文结合实验和理论研究，科学地阐述目前主流的有机磁光电流理论基础及函数模型，如低磁场下的超精细耦合效应和自旋-轨道耦合效应，高磁场下的Δg机制；探讨不同有机体异质结在不同表征条件下如偏压、温度、光强的信号差异；最后，讨论了超快光谱技术在有机体异质结体系中的应用。

设计合成了一种萘酰亚胺化合物oCz-NI。通过理论计算，发现其具有扭曲的结构且电子给体和电子受体在空间上具有较小的距离，有利于实现空间电荷转移。不同溶剂中的光致发光光谱表明，oCz-NI存在分子内电荷转移。进一步进行变温光谱测试，发现粉末的荧光强度随着温度升高而增大，这表明oCz-NI具有热活性延迟荧光特性。上述结果表明采用空间电荷转移策略设计TADF材料具有可行性。热重分析和差示扫描量热法分析表明其具有良好的热稳定性，其5%失重温度为350 ℃，玻璃化转变温度为121 ℃。采用oCz-NI作为发光材料制备的有机发光二极管，发射峰波长为496 nm，最大亮度为1 405 cd/m²，最大外量子效率为4.11%。

由低维InAs材料和其他二维层状材料堆叠而成的垂直范德华异质结构在纳米电子、光电子和量子信息等新兴领域中应用广泛。探索跨结界面的电荷转移机制对于全面理解该类器件的非凡特性至关重要。第一性原理计算在揭示界面电荷转移特性与各种能量稳定型InAs基范德华异质结的电、光、磁等原理物理特性和器件性能变化之间的内在关系方面发挥着不可比拟的作用。文中梳理、总结和探讨了近年来InAs基范德华异质结间界面电荷转移特性的理论研究工作与潜在的功能应用，提出在理论方法和计算精度方面大力发展第一性原理计算的几个途径，为更好地开展InAs基范德华异质结的基础科学研究和应用器件设计提供可借鉴的量化研究基础。

具有热激活延迟荧光（Thermally activated delayed fluorescence，TADF）特性的有机给、受体（Donor?acceptor，D?A）分子体系通过反向系间窜越捕获三重态激子，可以将内量子效率的理论上限提高到100%，因而受到极大关注。通常，具有分子内电荷转移特性的D?A体系可以通过构建扭曲的分子构象来减小单、三重态之间的能差ΔE_S?T，以确保反向系间窜越快速发生。当分子被激发后，若激发态构象中D?A的二面角更接近90?时，ΔE_S?T会更小，延迟荧光也会增强。然而，快速的溶剂化过程常常会影响激发态构象、分子内电荷转移过程、延迟荧光发射，这使得研究TADF分子发光过程更富有挑战。本文综述了本课题组近期在溶剂化对D?A体系延迟荧光的影响及调控方面所取得的初步进展。结果显示，强极性溶剂会导致非辐射弛豫增加，不利于TADF发射；改变溶剂粘度会影响激发态构象弛豫，从而可以实现对TADF的增强或减弱的调控。这些结果有助于理解溶剂化效应与构象弛豫、TADF之间的关系，为TADF分子的设计与合成提供指导。