01导读

最近，华南理工大学物理与光电学院李志远教授领导的团队，利用 3 mJ 脉冲能量的钛宝石飞秒激光作为泵浦源，以熔融石英-铌酸锂啁啾非线性光子晶体级联模块为工作介质，基于二阶和三阶非线性协同作用的高效超宽带二次谐波产生方案，成功实现了mJ量级、3 dB 带宽覆盖 385-1080 nm 的超平坦、超宽带白光飞秒激光的产生，并以此成功开发了一台单发飞秒脉冲激光光谱仪，已初步应用于单种成分或多种成分的原子和分子吸收光谱的单发脉冲超快测量。

研究成果以“Intense and Superflat White Laser with 700-nm 3-dB Bandwidth and 1-mJ Pulse Energy Enabling Single-Shot Subpicosecond Pulse Laser Spectroscopy为题目发表在Science伙伴期刊、中国科协主办的综合性期刊Research（Volume 6, Article ID 0210）上。该文章第一作者为华南理工大学博士研究生洪丽红，通讯作者为李志远教授。

02研究背景

光谱仪作为一种基本的光谱仪器，在精确探测宏观物体的微观物理与化学性质、连接微观世界和宏观世界方面起着重要的作用。特别是近年来，在超快光谱学领域，利用这些光谱设备来研究各种材料中各种物理、化学和生物过程的详细超快动力学已经得到了大力的发展。但是，为了解决基础科学中一些尚未解决的根本性问题，光谱学还需要进一步向更高的水平推进。

其中最大的挑战之一是光谱仪的照明光源部分，涉及到几个急需的特性。首先，应进一步扩大超快探测激光脉冲的频谱带宽，使其覆盖范围从紫外、可见光到近红外甚至中红外区域，能够同时探测尽可能多的各个波段的微观物理和化学过程。其次，应进一步提高单脉冲的总能量和平均功率水平，使单脉冲能够支持足够高的光能量，或足够多的光子数量，以获得高信噪比的可靠光谱曲线。第三，光谱曲线，特别是由 3 dB 带宽(即光谱峰值的半高全宽)衡量的平坦度，需要进一步提高到一个更高水平。

超平坦的光谱曲线可以极大地帮助提升超快光谱在整个大范围内的光谱测量和分析的信噪比。可以预见，开发一种基于真正的高性能照明光源的超快时间分辨光谱技术是非常有价值的，这种照明光源应同时具有超短脉冲持续时间、极大光谱带宽、超平坦光谱轮廓和大脉冲能量等几个优点。

03研究创新点

李志远教授团队在其最新研究工作中针对高脉冲能量的超宽带、超连续白光激光的产生问题，利用二阶和三阶非线性协同作用的超宽带二次谐波产生方案(图1(a))，基于熔融石英和团队自主开发的啁啾结构铌酸锂(CPPLN)晶体(图1(b)-(e))非线性级联光学模块，通过能量配比和光谱输出范围准相位匹配程度的精准调控(图1(f))，成功产生了3dB带宽覆盖 385-1080 nm的超平坦、超宽带白光飞秒激光(图2(a)-(f))。该装置拥有一个特色鲜明的优点，在单脉冲能量为 3 mJ 的钛宝石飞秒秒激光泵浦非线性级联光学模块的条件下， CPPLN 晶体输出的超连续白激光的最大单脉冲激光能量达到 1.07 mJ 的高能量水平。

该方案充分考虑了三阶非线性效应在扩大泵浦激光光谱范围方面的作用，也充分利用了二阶非线性效应扩大频率上转换光光谱范围方面所能够起到的更大作用(二阶非线性强度比三阶非线性强度大得多)。结果表明，该方案产生的超宽带超连续谱激光器在带宽范围(3 dB 带宽覆盖385-1080 nm)、高平坦度(3 dB带宽达 700 nm)、大脉冲能量(高达1.07 mJ)、高平均功率和峰值功率、百飞秒量级的超短脉冲持续时间以及高时空相干性等整体性能方面优于以往的报道，达到了世界先进甚至领先水平。

图1. (a)利用二阶和三阶非线性的协同作用，基于熔融石英和 CPPLN晶体级联光学模块实现超宽带白光激光产生的实验原理图；(b) 制备得到的 CPPLN样品的表面显微图像；(c) CPPLN 样品正负畴结构的高倍放大视图；(d) 制备的 CPPLN样品；(e) 铌酸锂晶体中二次谐波产生过程的相位失配曲线与宽带二次谐波产生过程中 CPPLN结构的傅里叶系数谱线；(f) 熔融石英-CPPLN晶体级联光学模块产生超宽带白光激光的实验装置图。

图2. (a)从 8 mm 厚的熔融石英样品出射端得到的超连续激光光斑；(b) 熔融石英样品出射的超连续激光光斑的一阶衍射光束；(c) CPPLN 样品输出的超连续白光激光光斑；(d) CPPLN 样品输出的超连续白光激光光斑的一阶衍射光束；(e) Ti: Sapphire 激光器的原始输出光谱以及分别从熔融石英、CPPLN 晶体输出的超连续光谱(对峰值强度进行标准化)；(f) 来自熔融石英-CPPLN级联非线性模块的超连续白光光谱与经常使用的商业激光器的光谱比较。

显然，这款高脉冲能量、超平坦、超短、超宽带的紫外-可见-近红外白光飞秒激光光源，很适合于开发其在单发飞秒脉冲激光光谱学超宽带、超快光谱测量与分析研究方面的功能。基于新型超宽带白光激光源的这些独特特性，研究团队构建了一台单发飞秒脉冲激光光谱仪(图3)，与传统的光谱仪结构和测量相比，该光谱仪具有光谱范围极宽、时间分辨率提高百万倍的独特优点，且具有更高的再现性和可靠性。进一步地，研究团队利用这台单发超快光谱仪对单种成分和多种成分的原子和分子吸收光谱进行了广泛的实验测量，所获结果与从经典光谱仪装置获得的参考光谱非常一致(图4)。这些结果有力地、令人信服地证实了新构建的单发谱仪确实具有飞秒分辨率、高再现性和高可靠性的多光谱探测性能。这将为同时监测微观系统中多个物理和化学过程的超快动力学提供一个强有力的手段，并开辟一个新领域。

图3. 单发飞秒脉冲光谱仪构造装置图。

图 4. 用单发飞秒脉冲激光光谱仪测量 (a-d) 亚甲基蓝(MB)、核黄素(RN)、泰坦黄(TY)、罗丹明B (RB)多分子混合物的分子吸收光谱；(e) Na-K-Rb-Cs四种经典碱金属原子混合物的原子吸收光谱。

04总结与展望

这项工作最大的创新在于首次将激光光谱仪的照明光谱范围扩展到从紫外至近红外(3 dB带宽覆盖385-1080 nm)，并具有超高光谱平坦度(700 nm 3dB带宽)、超高脉冲能量(>1 mJ水平)和百飞秒量级的脉冲持续时间等优越特性。这种单发光谱仪能够对涵盖极宽的紫外-可见-近红外光谱范围的单个或多个物种的大量吸收谱线进行完全采样，从而为研究多物种和多过程的高时间分辨率的原子和分子尺度超高速动力学提供了一个非常有前途的探测工具和技术手段。这一款自主研发的超宽带、高时间分辨率单发光谱仪有望成为基础科学领域，如原子、分子和光学物理、凝聚态物理、分析化学、物理化学、分子和细胞生物学、材料科学，以及高科技领域如电子学、光电子学、量子通信、环境监测、医学诊断、前沿光谱成像等应用的一个重要的实验技术手段。

文章链接：https://spj.science.org/doi/10.34133/research.0210

转载自公众号：两江科技评论