01导读

近日，华南理工大学李志远教授团队与中科院上海光机所李儒新院士团队合作，基于光学参量啁啾脉冲放大(OPCPA)系统泵浦由充气空心光纤(HCF)、纯铌酸锂晶体材料(LN)和自主研发的啁啾极化铌酸锂晶体(CPPLN)组成的极宽带非线性变频模块，将飞秒激光技术、二阶非线性变频技术、三阶非线性频率展宽技术有机综合、协同创新，成功实现了300-5000 nm紫外-可见-红外全谱段白光飞秒激光的产生，单脉冲能量达到0.54 mJ。

研究成果以 “Intense ultraviolet-visible-infrared full-spectrum laser”为题于2023年8月22日发表在Light: Science & Applications上。华南理工大学博士研究生洪丽红为本文的第一作者，华南理工大学李志远教授、中国科学院上海光机所李儒新院士为本文的共同通讯作者。

02研究背景

理想的高性能白光激光具有超大带宽、高峰值功率、高脉冲能量、高时空相干性等优越性能，是一种崭新的激光器，在现代科学技术的多个领域均有重要的应用前景。如何构建一台高性能的全谱段白光激光器，输出能与我们日常的太阳光相媲美的覆盖极宽光谱带宽的白光激光光束，同时具有大脉冲能量、高峰值功率、高光谱平坦度以及高时空相干性，是一个极具挑战的宏大目标。2020年，Science?杂志将其列为 125 个前沿重大科学问题之一，主要原因在于，基于目前纯粹单一的激光器技术、二阶非线性变频技术、以及三阶非线性频率展宽技术，远不足以解决这个重大科学问题。

03研究创新点

研究团队发现，全谱段白光飞秒激光的产生需要达到两个先决条件：带宽超过一个光学倍频程、峰值功率强的泵浦飞秒激光光源和具有极大非线性频率上转换带宽的非线性晶体。在实践中想要同时满足这两个条件是一件极其困难的事情。研究团队利用强中红外飞秒激光泵浦由充气空心光纤(HCF)、纯铌酸锂晶体材料(LN)和特殊设计的啁啾极化铌酸锂晶体(CPPLN)组成的非线性级联装置，基于高效的二阶和三阶非线性协同相互作用，成功构建了一个前所未有的明亮、光滑、平坦的300-5000 nm紫外-可见-红外全光谱白光飞秒激光光源，具体工作原理如图1(a)所示。

图1. HCF-LN-CPPLN级联模块通过二阶和三阶非线性协同作用产生全谱段白光激光的原理图及CPPLN晶体的结构设计。

本工作主要具备以下两个技术突破和创新点：

（1）支持2-10次高次谐波同时产生的超宽带白光非线性晶体

研究团队利用自己创建的用于设计和评估啁啾结构非线性晶体材料准相位匹配能力的有效非线性系数模型，通过晶体周期、啁啾度、占空比等多个自由度的巧妙调制，设计并制造了能够满足泵浦带宽覆盖一个光学倍频程，且支持2-10次谐波同时产生的超宽带白光非线性晶体，确保了超连续白光激光产生的必要条件之一：工作带宽尽可能宽的非线性晶体材料。如图1(b)-(e)所示，该CPPLN晶体的极化周期沿着光传输方向不断变化，能够提供6个足够宽带且具有较大有效非线性系数的倒格矢带，可以很好地补偿高功率、超宽带泵浦条件下整个非线性频率上转换过程的各个相位失配量，通过一系列级联的三波混频过程(倍频及和频过程)实现多阶高次谐波的同时产生，从而最终输出高转换效率的极宽带、超连续白光激光信号。

（2）OPCPA-HCF-LN-CPPLN二阶和三阶协同作用的非线性级联系统

研究团队所提出的全谱段、强脉冲白光飞秒激光产生原创性方案，是一种基于HCF-LN-CPPLN级联系统的二阶高次谐波产生和三阶自相位调制展宽效应的协同变频工作机制。如图2(a)所示，研究团队采用自主研发的光学参量啁啾脉冲放大(OPCPA)系统作为泵浦激光光源，在单脉冲能量为3.3 mJ 、中心波长为3.9 ?m的中红外飞秒脉冲激光泵浦下，利用HCF-LN系统可以产生一个光学倍频程带宽的中红外强激光脉冲；将其作为二级泵浦光源输入到团队独特设计的CPPLN晶体中，此CPPLN晶体所包含的一系列高性能的准相位匹配带可以支持高效的宽带2-10次高次谐波产生过程，使得输出光谱带宽大大扩展到紫外-可见-近红外波段。此外，各级谐波自身对CPPLN晶体材料的三阶非线性频谱展宽效应进一步将基波和各级谐波的频谱无缝衔接，最终实现了如图2(b)-(d)所示的单脉冲能量达0.54 mJ，25 dB带宽覆盖300-5000 nm(超过4个光学倍频程)的紫外-可见-红外全谱段白光激光的产生。很显然，二阶和三阶非线性效应协同工作的原创性物理机制是成功创造此高性能紫外-可见-红外全谱段白光飞秒激光的秘密。

图2. OPCPA系统泵浦HCF-LN-CPPLN非线性级联模块产生紫外-可见-红外全谱段白光飞秒激光的实验结果。

04总结与展望

该研究所提出的利用二阶非线性高次谐波同时产生和三阶非线性自相位调制展宽效应协同作用的原创性物理方案，能够有效克服现有的单一二阶非线性或单一三阶非线性方案中所存在的输出光谱性能不佳的限制，为打造更大光谱带宽、更大脉冲能量和更高光谱平坦度的超宽带、超连续全谱段白光激光光源迈出了一大步。这样一台全谱段白光激光器的面世，可用于构建全谱段的超快光谱学探测技术，有望同时对物质内部多个波段中的物理、化学和生命过程开展超快的精密探测，可以更好地服务于物理学、化学化工、材料学、生物学、医学、新能源技术等重要领域的前沿基础研究。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41377-023-01256-6