01导读

由于反铁磁材料对外界磁场干扰不敏感并且共振频率在太赫兹频段，有望实现稳定和高速的自旋电子器件，而且净磁化为零的反铁磁更易于实现器件单元的高密度集成化。但是反铁磁难以调控和探测，往往无法在自旋电子器件中发挥其优势。南京大学电子科学与工程学院吴培亨院士课题组金飚兵教授和物理学院吴镝教授课题组合作，制备了反铁磁/重金属（氧化镍/铂金）异质结结构，利用超快激光脉冲泵浦，采用远场电光取样相干测量，检测到了太赫兹辐射信号，证明了反铁磁在零磁场下的超快自旋流的注入。该实验无需对反铁磁薄膜施加外磁场，并且在室温下实现超快自旋流的产生。反铁磁超快自旋泵浦的发现为进一步实现高速、稳定和高集成度的反铁磁自旋电子器件提供了新的方法。

相关研究成果于2021年3月以“Ultrafast spin current generated from an antiferromagnet”为题发表于在Nature Physics上。

02研究背景

近三十年来，从体输运的铁磁各向异性磁电阻效应（AMR）到界面输运的巨磁电阻效应（GMR）和隧穿磁电阻效应（TMR），自旋电子学的发展使得磁性数据存储和处理器件的性能发生了革命性的提升。目前已有少数国外的学术团队陆续报道了他们利用反铁磁材料产生自旋流的研究成果，但是由于反铁磁材料具有零净磁矩和低磁化率，为了获得可测量的自旋流信号，这些已报道的研究中都必须施加10特斯拉量级的强磁场，以打破反铁磁系统的两个磁本征模的简并。反铁磁材料对强磁场的依赖性极大的限制了其作为自旋流源的广泛研究与应用。另外，传统输运测量带宽（直流至GHz）的局限性，无法真正体现出反铁磁器件工作频率（太赫兹）的极限性能。因此在弱磁场甚至零磁场条件下的超快反铁磁自旋流的产生成为反铁磁自旋电子学领域需要迫切解决的课题。

超快激光脉冲在反铁磁材料中的非线性光学效应可以诱导产生瞬态磁化，而且不依赖外加磁场。反铁磁的瞬态磁化可以向邻近的重金属层注入超快自旋电流，并由于重金属层的逆自旋霍尔效应转化为高频振荡的电荷电流。为了验证这一预测，南京大学电子科学与工程学院吴培亨院士课题组金飚兵教授与物理学院吴镝教授课题组合作，通过探测激光诱导的反铁磁/重金属结构的太赫兹波信号，实验发现了室温零磁场条件下反铁磁的超快自旋泵浦过程。这一发现将超快光学技术与高速磁存储器件的读写紧密结合起来；另外这一发现也揭示了一种基于反铁磁工作的宽带自旋电子太赫兹源，为磁场敏感环境中的宽带太赫兹源的需求提供了可行的方案。

03研究创新点

零磁场下实现反铁磁的超快自旋泵浦

该研究团队另辟蹊径的利用反铁磁氧化镍（NiO）中的非线性光学效应，采用超快激光脉冲诱导NiO在零外场和室温下产生磁化（图1a）。NiO的自旋取向如图1b所示。当NiO被重金属Pt层覆盖时，其瞬态磁化动力学过程向邻近的Pt层泵浦超快自旋流（spin current）。由于逆自旋霍尔效应（inverse spin Hall effect），超快激光诱导产生的自旋电流脉冲在重金属层中转化为电荷流脉冲。这一时间脉宽为皮秒量级的电荷流脉冲向空间辐射太赫兹频段电磁波（图1c）。利用碲化锌晶体的电光效应，测量到了太赫兹自旋流的产生（图1d）。重金属层中自旋-电荷电流的转化使得信号明显增强（图2a）。由于自旋霍尔角（spin Hall angle）符号相反，NiO/Pt和NiO/W的太赫兹信号极性翻转（图2b）。当在NiO/Pt结构中插入Cu层作为间隔层，可以观测到自旋流扩散穿过Cu层并因此造成一定的自旋流密度的损失（图2c）。图2d显示太赫兹信号对外磁场（0.1 T）无响应，这与自旋流的产生源自于NiO反铁磁性的理论解释相符合。

零磁场条件下超快激光诱导反铁磁在太赫兹频段自旋泵浦，对实现反铁磁自旋电子器件的实用化具有深刻意义。首先，零磁场下对反铁磁材料的自旋动力学进行调控和探测，与传统的输运测量方式中需要施加十特斯拉量级强磁场的条件相比，在反铁磁器件的实用化中具有不可替代的优势。另外，利用超快激光秒冲诱导的反铁磁超快动力学过程，并通过相干太赫兹信号的探测，直接在实验中证实了反铁磁在其极限工作频率上（太赫兹频段）的自旋泵浦，突破了输运测量中带宽的限制，提供了电学测量中无法获取的超快响应。这对真正研发高速自旋电子器件具有指导性意义。

图1. 实验装置及太赫兹光谱。a，太赫兹发射光谱装置原理图。坐标(xyz)和(x'y'z')分别适用于实验室和样本坐标系。Elaser和ETHz分别表示泵浦激光和太赫兹发射的电场。泵浦激光沿z轴方向传播，其偏振方向与y轴之间夹角为α。b, NiO的晶体结构和磁亚晶格结构。c, NiO/Pt太赫兹发射谱的时域波形。NiO层的厚度为20 nm, Pt层的厚度为3 nm。d，c图中太赫兹波形的傅里叶变换谱。a.u.代表任意单位。

图2. 非铁磁金属层材料及激光偏振态的影响。a, NiO薄膜(20 nm)与NiO/Pt样品之间太赫兹信号的比较。激光脉冲的泵浦能量密度为11 μJ mm⁻²。b，不同重金属材料的THz发射。NiO/Pt和NiO/W的太赫兹发射波形具有相反的极性。c, NiO/Pt和NiO/Cu/Pt样品的THz发射信号。Cu层的厚度为3 nm。插图显示了NiO/Cu样品的微弱太赫兹信号。d, NiO/Pt样品的太赫兹发射与磁场H (0.1 T)无关。e，泵浦光偏振态对太赫兹发射的影响。f，太赫兹振幅与泵浦光能量密度的函数关系。实线是根据实验数据作的线性回归拟合。

基于激光非线性效应解释反铁磁瞬态动力学过程

探索反铁磁瞬态净磁矩的产生机制对反铁磁自旋电子器件的研发具有重要意义。太赫兹自旋流明显依赖于泵浦激光的偏振态（图2e），而且与激光功率密度呈线性关系（图2f）。不同样品放置角度下太赫兹自旋流波形的幅值发生改变（图3a）。在图3b和3c中，分别总结了太赫兹信号与NiO/Pt和NiO样品旋转角度之间的关系，曲线中呈现的120°周期特征与NiO材料<111>轴的C₃对称性相符合。太赫兹自旋流敏感依赖于激光偏振和样品放置角度，说明是激光在NiO中非线性光学效应参与了自旋泵浦的过程。NiO的非线性光学响应与其自旋有序取向有关，Nⁱ²⁺离子的(3d)⁸能级间的磁偶极子和电偶极子结合的能级跃迁，使得具有中心反演对称的NiO也可以具有二阶非线性效应。图3b中太赫兹信号幅值与样品旋转角度θ的关系曲线中呈现的轻微调制是由于12种类型的反铁磁自旋畴（spin domain）的分布不均所致。值得注意的是，NiO薄膜中的超快非线性过程只是导致了瞬态净磁化的出现，瞬态磁化造成的自旋泵浦是形成太赫兹信号的主要机制，而NiO薄膜本身的非线性光学过程对太赫兹信号的直接贡献非常微小。

图3. 样品旋转角度和激光偏振方向的影响。a, 不同θ时的太赫兹信号波形。θ为NiO的轴相对于y轴的旋转角度。NiO/Pt (b)和NiO (c)样品的太赫兹信号振幅对θ呈现120°周期关系。

04总结与展望

本工作利用太赫兹发射谱测量方法，证实了在常温和零磁场条件下激光诱导的氧化镍瞬态磁化可以向邻近重金属层注入自旋流，并基于氧化镍中非线性光学效应对该自旋动力学过程给予理论解释。由于角动量守恒，氧化镍中角动量的变化可以引起自旋泵浦，将角动量注入邻近金属层。超快光激发以非线性方式打破了自旋态的简并性，导致了净自旋电流的输出。除了NiO，我们也在其他多种反铁磁材料中验证了该现象的存在。零磁场超快反铁磁自旋泵浦现象的发现，极大提升了反铁磁作为器件中的自旋流源的可行性，对高速自旋电子器件的发展具有深远的影响。

金飚兵教授和吴镝教授为论文的共同通信作者，邱红松副研究员（毓秀计划）和周礼繁博士为论文的共同第一作者。西安交通大学米少波教授和成绍鸫教授完成了样品的结构分析。电子学院吴培亨院士、陈健教授、张彩虹副教授、吴敬波副教授、物理学院张琦教授和复旦大学赵海斌教授在实验设计、测量和结果分析等方面做出了重大贡献和支持。南京大学为论文第一单位。该研究受到国家自然科学基金委创新群体和重点项目、国家重点研发计划(2017YFA0700202、2017YFA0303202)、固体微结构物理国家重点实验室等项目和平台的资助。

论文链接：https://doi.org/10.1038/s41567-020-01061-7