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国防科技大学江天团队：实验证实了一种新的高阶准粒子——带电双激子极化激元

2023-09-14

01导读

近日，国防科技大学江天研究员团队利用超快光谱探测技术，首次观测到了半导体纳米光腔体系中具有高度光学非线性响应的带电双激子极化激元准粒子。由于带电双激子约5 nm的大波尔半径及银纳米圆盘对光的亚波长限域效应，光与物质耦合产生的高阶粒子极化激元相对常规的激子极化激元的饱和非线性系数提升了约30倍。这一成果为小型、集成和低功耗功能超快光电应用提供了新的思路。相关工作于2023年8月31日以“Charged biexciton polaritons sustaining strong nonlinearity in 2D semiconductor-based nanocavities”为题发表于Nature Communications上。

02研究背景

现代物理学界长期以来一直在寻求具有高效光学响应和巨大光学非线性的凝聚态物质，其中取得的一项重要突破就是光与物质强耦合系统中的极化激元态的实现。由于极化激元的半光半物质特性，一方面，借助光子组分，人们研究玻色-爱因斯坦凝聚现象并实现了无阈值激光和长程流体输运；另一方面，依赖于物质组分的激子-极化激元表现出强烈的粒子间相互作用，这导致了丰富的非线性行为，这一部分常常基于原子薄过渡金属二硫族化合物（TMDs）实现，因为其中的Wannier–Mott激子具有较大的激子结合能和振子强度。然而，激子的波尔半径长期受困于类氢原子的图像中，仅有约1nm，TMDs中的极化激元非线性仍然不足以支撑相关的器件应用。目前，人们已经探索了具有较高非线性强度的带电激子（三粒子）、Rydberg激子（两粒子）、moiré激子（两粒子）等极化激元，然而，对于双激子（四粒子）及带电双激子（五粒子）等理论上具有更大波尔半径（从而具有更大非线性）的激子态，其极化激元的形成机理和非线性潜质还亟待发掘。

03研究创新点

基于此，国防科技大学江天研究员和韦可讲师等利用超快光谱探测技术，首次发现了半导体-纳米腔体系中由带电双激子和等离激元相干耦合形成的五粒子极化激元。通过巧妙的实验设计和模型计算，验证了这一五粒子系统的产生过程、非线性作用机理和寿命，并在相同条件下与广泛报道的激子和带电激子极化激元进行了非线性相互作用强度的比较，发现带电双激子极化激元由于大波尔半径，饱和非线性系数比激子极化激元增强了约30倍。这一研究体系具有简易制备、拓展性强等优点，为未来极化激元器件的发展和应用提供了依据。

图1 Ag-WS₂半导体纳米腔中的激子极化激元表征。（a）样品结构示意图；（b）零失谐异质结构、WS₂和Ag纳米腔的反射光谱；（c）Ag纳米腔失谐位置相关的反射光谱，可以看到表示激子极化激元的能量分支表现出反交叉的特性；（d）4K低温和293K常温下，激子极化激元的色散曲线对比。

如图1（a）所示，在单层WS₂-Ag纳米圆盘异质结构中，由于Ag纳米腔对入射光的宽带吸收特性，局域表面等离激元能够同时与WS₂中的激子（X）、带电激子（T）、带电双激子（XX^?）耦合，在同一条光谱中展现出由模式劈裂导致的多个极化激元分支（图1（b））。与常规的激子极化激元耦合体系不同（图1（e）），这一耦合体系总共包含四个极化激元分支，其可调谐特性和色散关系如图1（c）和（d）所示，其能量位置可以通过四耦合谐振子模型进行描述。通过模型拟合，三种极化激元都近似满足强耦合判据（耦合强度＞（光子线宽-激子线宽）/2），表明了三种激子都与等离激元形成相干耦合。

为检查耦合系统的热稳定性，在两个相差较大的激光通量下，以连续变化的温度测量共振样品的相对反射光谱，如图2所示。对于较低的激光通量，在120 K的温度下仍然发现了代表耦合劈裂的光谱凹陷，而在较高的激光通量下，这一临界温度降低至约60 K。

图2温度相关的极化激元耦合态。（a）零失谐异质结构在0.3 μJ cm^?2（左）和68.6 μJ cm^–2（右）两个不同激光通量下的反射光谱等高线图。（b）选定温度下的相应反射光谱，显示了耦合体系的精细结构。黑色虚线标记了激子能量，其表现为光谱中的凹陷。

进一步通过通量相关的反射光谱对比研究了三种激子极化激元的非线性，如图3（a）所示。通过耦合谐振子模型拟合，提取了不同辐照通量下不同极化激元的能量位置、线宽和耦合强度，如图3(c-e)所示，它们分别代表了由激子间交换排斥作用、高阶退相作用和相空间填充作用导致的非线性。通过二维自由激子模型拟合，在三种激子与等离激元强耦合体系中，交换排斥作用效果不显著，高阶退相作用和相空间填充作用较为明显。其中，相对于二粒子系统，五粒子系统的相空间填充引起的饱和非线性增强了约30倍，非线性系数达到了4 μeV μm^-2，如图3(f)所示。通过瞬态吸收动力学测试，结合速率方程模型分析，验证了五粒子系统的饱和非线性增强主要来源于其较大的波尔半径（约5nm）。考虑到饱和非线性系数与波尔半径的平方成正比关系，理论上五粒子系统的饱和非线性将比两粒子系统（约1nm）增强约25倍，与实验结果相似。