封面 | 原子级分辨率：太赫兹超分辨成像
《激光与光电子学进展》于2023年第18期（9月）推出“太赫兹波前获取与调控”专题，中国科学院空天信息创新研究院吴一戎院士、方广有研究员、王天武研究员课题组受邀撰写的综述“高时空分辨太赫兹扫描隧道显微镜近场成像发展”被选为封面文章。
论文围绕高时空分辨扫描隧道显微镜（THz-STM）系统，介绍了时间分辨STM系统数十年来的发展情况，分析了THz-STM的基本特性和独特优势；系统总结了THz-STM系统的基本工作原理，展现了THz与STM的耦合特性；回顾了近十年来THz-STM在稳态成像和瞬态成像研究中的进展，概述了THz-STM在高时空分辨近场成像中遇到的问题和发展前景。
封面解读
漫漫波长里，原子空间寻。
本封面展现了太赫兹超分辨成像技术不断突破空间分辨率的过程。从孔径局域成像、散射式近场探针成像到耦合扫描隧道显微镜的成像，太赫兹成像空间分辨率以单晶硅原子的分辨为标志，深入到了原子级。
背景
许多材料中的超快动力学过程在皮秒量级发生，因此探测和研究这些过程对于了解材料性质至关重要。太赫兹（THz）成像作为材料科学领域的重要技术，已经引起了广泛关注。然而，由于THz波段的波长较长，实现对纳米尺度材料的高分辨率成像，突破传统光学衍射极限是一项迫切的任务。近年来，微球透镜成像、孔径局域成像和散射式扫描探针等超分辨成像技术逐渐兴起，但原子级别的THz成像直到太赫兹扫描隧道显微镜（THz-STM）的出现才得以实现。
图1太赫兹近场超分辨成像技术发展历程
时间分辨STM发展
THz-STM出现前，时间分辨STM的发展经历了数十年的努力。从STM固有电学方法出发引入时间分辨的工作在STM发明早期兴起，但电路结构限制了其时间分辨率只能在ms量级。为了观测飞秒量级的动力学过程，人们提出了泵浦探测的概念，并应用在STM的实验中，从中衍生了光电导栅控STM（PG-STM）、混合结STM（junction-mixing STM）、纯电学泵浦探测等技术手段，其中研究最广泛的是基于短脉冲激光的耦合的STM。由于对STM直接进行光耦合会导致很强的热效应，可能掩盖光激发电流，因此需要特殊的调制手段。Shaken pulse pare excited （SPPX） STM等概念应运而生，并诞生了一系列重要的研究。这种强激光耦合方法取得了很多重要的发现，但依赖严苛的实验环境和复杂的调制技术，而且热效应大大降低了信号的信噪比，强激光也导致难以进行原位表征。直到2013年，加拿大阿尔伯塔大学的Frank课题组首次提出了THz-STM的系统架构，以其卓越的时空表征能力和系统稳定性得到了广泛认可。
图2 时间分辨STM发展 (a)STM固有电学方法探测Si粘附二聚体的扩散(b)光电导栅控STM (c)混合结STM (d)振荡脉冲对调制STM (e)电脉冲泵浦探测方法(f)太赫兹扫描隧道显微镜
表1时间分辨STM发展
THz-STM基本特性
THz脉冲在THz-STM中作为一种瞬态电压信号直接调节隧穿结处的偏压，可由Keldysh模型描述，如图3(a)。依赖隧穿结处的非线性I-V关系，THz-STM电流信号拥有类似稳态STM的原子级分辨能力，如图3(b)。此外，THz具有光子能量低、耦合STM后诱导电子隧穿能力强的特点，在诱导相同的隧穿电流条件下，THz光所需要的单光子能量仅为同等条件下近红外光（800 nm）的百万分之一，这使得THz的热膨胀和热电流可以忽略不计，自然能获得比近红外光等更加稳定的针尖测量环境，而且低光子能量也保证了样品的原有特性不被破坏, 如图3(c)和图3(d)。
图3 THz-STM基本特点(a)针尖附近电场的局域增强及光场下的电子隧穿Keldysh模型; (b)THz脉冲的作用形式; (c) (d) THz的热效应
THz-STM电流信号高度依赖入射THz光电场的载波相位和偏振方向，如图4(a)和图4(b)。只有平行于针尖轴向的电场分量能产生可观的THz隧穿电流，并受到THz载波相位的调制。因此，载波相位的研究是THz-STM领域的一个关键问题，2022年Li课题组研发的THz载波包络移相器提出了先进的解决方案，如图4(c)。THz隧穿电流容易从简单的一维有限势垒隧穿模型导出，这类模型将THz视为瞬态的外加偏压，考虑电子在外场下的隧穿过程求得隧穿概率，从而获得THz-STM电流模型。THz峰值偏压往往足够强，导致强烈的势垒弯曲，从而THz电流更加趋近于场发射模式，场发射的电流往往能达到μA甚至是mA量级，从而在整流后能达到pA量级的等效直流电流，如图4 (d)。THz的电流信号可用整流电子数来表征大小，如图4 (e)。当THz脉冲照射到隧穿结时，会产生正比于THz电场的偏压脉冲。在隧穿结的I-V关系下，THz电流信号表现为一个高重复频率、脉冲宽度为100 fs量级的电流脉冲序列，这个脉冲序列在经过带宽有限的低噪声放大器后滤波为一个整流信号，用每脉冲诱导的平均电子数（e/pulse）来表征。一般进行THz-STM信号提取会对THz在空间中进行斩波调制，解调出的THz整流信号可用于各类实验。
图4 THz-STM隧穿电流模型及偏振、载波相位的影响 (a)偏振影响; (b)载波相位影响; (c)一种包络移相器; (d) THz电流模型和仿真结果；(e)THz电流信号示意图
THz脉冲施加在STM隧穿结的偏压，随着入射THz远场峰值强度的增加而增加，由于I-V关系的非线性，当电压增加到一定值后将引起电流大幅增加，从而存在一个增长阈值，如图5(b)。电流增长阈值是ps量级的THz脉冲实现100 fs量级时间分辨的关键。当一组自相关的THz脉冲对入射到STM，如图5(a)，扫描延时过程中，只有特定范围内的THz电流急剧上升，形成一个自相关脉冲。脉冲的半高宽度反映了当前THz场强下的时间分辨率，如图5(d)和图5(e)。这个时间分辨率受到阈值的影响，也受到THz强度的影响，如图5(c)。普遍来讲，THz强度越低，时间分辨能力就越高，在100~500 fs量级。
图5 THz-STM时间分辨能力。(a) THz自相关光路；(b) THz隧穿电流随入射峰值电场强度变化曲线；(c) THz自相关峰半高宽度随入射峰值电场强度变化曲线 (d) (e) 两种样品的自相关峰
THz-STM稳态成像
THz-STM信号通过隧穿结非线性I-V关系强烈依赖于针尖样品的间距，从而具备原子级空间分辨能力。在2013年，Cocker等提出THz-STM概念时就已经证明过THz-STM 纳米级别的空间分辨能力。在他们的实验中，Au纳米岛被制备在高定向热解石墨（HOPG）表面，得到了2 nm级的空间分辨率，如图6(a)。之后在2016年，Cocker等在Au111上生长的NaCl岛上吸附的并五苯分子上实现了分子轨道态选择性THz-STM成像。2020年，Peller等发现镁酞菁分子在THz光的照射下会发生概率性的态切换，通过逐点测量THz照射下分子的切换概率，可以获取到分子级别的THz-STM成像。2021年，Ammerman等在Au111上生长的扶手椅型石墨烯条带的成像中，获取到了传统STM针尖难以获取的条带结构成像，证明了THz电流原位成像的优势，如图6(b)。在半导体成像方面，2017年Jelic等通过对Si111表面7×7结构的THz-Driven 稳态成像，得到优于0.3 nm的成像分辨能力，如图6(c)。针对金属样品，2020年Luoyang等对Cu111表面进行了恒高模式和锁相放大模式的THz-STM成像，能清晰分辨Cu111上的台阶，并依据Bardeen模型建立了金属样品的THz隧穿电流模型，很好地还原了Cu111的成像结果，如图6(d)。
图6 THz-STM在各种样品上的稳态成像。(a) HOPG上Au纳米岛的纳米分辨成像；(b) 在Au111上生长的扶手椅型石墨烯条带的THz恒高模式成像；(c) THz-STM在Si111上的成像，左图THz驱动扫图（40 nm×40 nm），内置图为特定区域的放大（8.5 nm×8.5 nm）,右图为红线范围内STM成像和THz驱动成像的高度差异；(d) THz-STM在金属Cu111上利用锁相放大模式的成像
THz-STM瞬态成像
单点的超快动力学过程已经在多个THz-STM实验中观测到，例如在2013年，Cocker等研究了InAs量子点的光激发特性，通过照射800 nm红外光，从THz信号中可探测量子点局域电子态密度变化，测量了光生载流子的寿命，如图7(a)。2019年，Yoshida等利用中心波长1030 nm光脉冲激发2H-MoTe2样品，观测到泵浦探测曲线，提取了2H-MoTe2的载流子寿命，如图7(b)。2016年，Cocker等进一步通过自相关THz脉冲，控制其中两者的相对强弱，让其中一个激发分子振动，另一个用于检测分子振动，成功观测到了THz激发下的并五苯分子的振动，获取了0.5 THz的振动频率，如图7(c)。2020年，Peller等也采取THz泵浦-THz探测的方案，观测了镁酞菁分子态切换概率的振荡，中心频率为0.3 THz，如图7(d)。同时展现THz-STM空间和时间分辨能力的泵浦探测实验包括2012年Cocker在Au上生长InAs量子点的实验，他们观测到泵浦光500 fs前后的量子点发光过程，如图7(e)。此外，2021年Yoshida课题组对Au111上的C60的电荷密度分布演化进行了观测，通过1030 nm泵浦Au111产生热载流子，观测了热载流子在C60中的纵向扩散过程，如图7(f)。2022年，Wang等通过在STM针尖附近引入H2分子，利用H2分子的二能级系统作为量子传感器，在恒高模式下，通过逐点扫描不同自相关时延下的THz-STM电流信号进行成像，体现了Cu2N图样的演化过程。
图7 THz-STM瞬态泵浦探测及成像实验。(a) InAs量子点在800 nm红外光泵浦下的充放电过程；(b) 2H-MoTe2体材料的1030 nm光泵浦-THz探测实验；(c)并五苯分子在THz泵浦下的振荡动力学探测；（d）镁酞菁分子态切换概率在THz泵浦下的振荡；(e) InAs量子点充放电过程的高时空分辨；（f）Au111上热载流子在C60中的纵向扩散过程
问题与展望
由于近红外光泵浦产生的热效应干扰，基于光泵浦-THz探测的THz-STM泵浦探测实验在描述材料表面超快动力学演化过程中存在很大难度，已有实验结果还缺乏量化理论描述，高时空THz超分辨成像的实验还很少。THz泵浦-THz探测的结构由于THz光子能量太弱，只能激发单分子级的动力学过程，难以激发半导体材料中常见的跃迁过程。THz-STM的研究对象对样品的导电性要求很高，样品制备难度较大。未来应用THz-STM进行高时空分辨近场成像的研究大体存在以下趋势。
1) 更高的时间分辨能力，发展宽谱THz源与STM进行结合，进行更高时间分辨力的超快动力学研究。
2) 更高的空间分辨能力，发掘THz-STM成像的空间表征能力，分析成像对比度、空间分辨率的影响因素等。
3) THz-STM中光与表面相互作用机制的理论和实验研究，包括THz调控隧穿电流机制、THz荧光现象、THz在泵浦探测实验中的机制研究等。
4) 克服近红外光等泵浦光的热效应，发展新的调制方法或者尝试中远红外多频段泵浦、THz-STM探测的模式，对超快物理过程进行动态成像。
5) 发展新的THz-STM成像模式，例如利用THz荧光信号成像、利用H2分子传感器测量参数成像、通过逐点采样THz-TDS，实现对样品的吸收频谱成像等。
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课题组介绍
高时空分辨太赫兹研究组成立于2020年，依托广东大湾区空天信息研究院，围绕国家自然科学基金委“太赫兹基础科学前沿中心”的建设和研究任务，针对“新型材料太赫兹量子效应”这一科学问题，以研制各种光学太赫兹系统为主要研究手段，旨在突破常规太赫兹时域波谱系统在太赫兹电场强度、空间分辨率和波谱覆盖范围等方面的技术瓶颈，研制近场和远场太赫兹实验研究平台，追求更高的动态范围，探测灵敏度和空间分辨率。课题组通过完善纳米结构设计方案，以理论为指导，从实验中研究纳米尺度下材料的非线性响应过程，为深入理解太赫兹对材料的作用机理，纳米结构对材料特性的影响和太赫兹的局域场增强效应以及单原子、分子能级电子特性研究打下坚实的理论和实验基础，对新型材料的研发和纳米结构器件的设计及其潜在应用作出贡献。目前实验室已建成高时空分辨太赫兹扫描隧道显微镜系统、超宽带双色场太赫兹时域波谱系统、散射式太赫兹近场扫描探针系统、基于铌酸锂太赫兹强场系统等实验平台，近年来在Nature photonics，ACS Nano，PRB，AOM等高水平期刊发表多篇文章，申请多项国家发明专利，主持国家科技部重点研发计划课题，自然科学基金面上，中国科学院高层次人才项目，广东省人才项目，承担国家太赫兹基础科学中心项目、广东省重点研发计划项目等。
作者介绍
王天武，中国科学院空天信息创新研究院，研究员，博导，2015年博士毕业于丹麦科技大学，加拿大阿尔伯塔大学博士后，入选中国科学院、广东省高端人才计划，现任中国科学院空天信息创新研究院41研究室主任。主要从事超快太赫兹纳米成像技术、新型低维材料载流子超快动力学、太赫兹产生与探测等研究工作。2020年第六届全国太赫兹科学技术学术年会执行主席，2021年IRMMW-THz红外、毫米波、太赫兹国际会议TPC成员，在张希成教授发起的ISUPTW2021、中国激光杂志主办的CIOP2021、LTO2022和IRMMW-THz2021等国际、国内权威会议做邀请报告、keynote报告9次，在Nature Photonics、ACS NANO、Advanced Optical Materials、Photonics Research等期刊发表高水平论文30余篇，申请国家发明专利受理多项，国际PCT专利受理1项；主持国家科技部重点研发计划课题、国家自然科学基金面上、青年基金等项目，中国科学院高层次人才项目，广东省人才项目，承担国家太赫兹基础科学中心项目，广东省重点研发计划项目2项；研制国内首套太赫兹扫描隧道显微镜。
方广有，二级研究员/博士生导师，国家“863”计划专家，国务院特殊津贴，广东大湾区空天信息研究院执行院长，1990-1999年，在中国电波传播研究所工作，曾任研究员、研究室主任、所副总工程师等职务。研制出国内首套探地雷达民用产品，以第一完成人分别获得省部级科技进步一等奖两次；2000年-2003年，先后以高级访问学者和JSPS外国人特别研究员等身份赴意大利和日本从事研究工作；自2003年以来，在电子所工作，主要从事电磁场理论及其应用技术、太赫兹成像理论与技术、探地雷达理论与技术、月球与火星探测雷达等研究工作。担任国家863主题专家组成员，国家探月工程科学载荷论证组成员、深空探测专项论证专家委员会委员、深地探测专项论证组成员等。同时，任中国科学院大学电子电气与通信工程学院学术委员会研究生导师，历年来指导博士研究生一百余人，学科专业为电磁场与微波技术等，涵盖多个研究方向。提出测月雷达方法和技术，组织实施嫦娥CE-3/4测月雷达、CE-5/6月壤结构探测仪以及我国首次火星探测任务—火星次表层探测雷达等科学载荷研制工作；带领团队系统地解决了超宽带雷达成像和太赫兹成像的理论方法和核心技术，研发出CAS系列探地雷达产品。在国内外学术期刊上发表学术论文200余篇，它引逾1500次。
吴一戎，1963年生于北京，1981年考入北京理工大学，先后获学士和硕士学位，在中国科学院电子学研究所获得博士学位。现任中国科学院空天信息创新研究院院长，中国科学院大学电子电气与通信工程学院院长，中国科学院信息技术科学部第十六届常委会副主任，国务院学位评定委员会信息与通信工程学科召集人，国家杰出青年基金获得者，享受国家政府特殊津贴。2007年当选中国科学院院士。长期从事微波成像技术以及大型遥感地面处理系统的设计和研制工作，近十年又在推动国家航空遥感系统的建设与发展。在微波成像领域，发明了多维度微波成像技术和稀疏微波成像技术，领导了关键技术的攻关，并将成果应用于后续的卫星系统。在遥感卫星地面处理与应用系统的体系结构、数据处理算法等方面，系统性地解决了一系列理论问题与关键技术，提高了我国在该领域的技术水平，主持完成了多项国家重大科研项目，承担的项目规模大，技术复杂，影响深远，推动了该领域的长远发展。作为项目责任人主持完成了国家科技基础设施-航空遥感系统的建设，作为总设计师主持了国家重大专项高分辨对地观测系统中航空系统的建设，系统性地推动了一系列国际领先的航空对地观测载荷的发展。曾获得国家科技进步一等奖、二等奖，全国创新争先奖，**科技工业杰出人才奖，**科技进步一等奖，中科院科技进步一等奖，何梁何利基金科学技术进步奖、陈嘉庚科学奖等国家和省部级重大奖项。
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