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激光与光电子学进展, 2020, 57 (13): 131403, 网络出版: 2020-07-09   

能量密度对激光清洗铝合金漆层的影响及作用机理 下载： 1209次

Effect and Mechanism of Energy Density on the Aluminum Alloy Paint Cleaned by Laser
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赵海朝 1乔玉林 1,*杜娴 1王思捷 1张庆 2臧艳 2
作者单位
1 陆军装甲兵学院机械产品再制造国家工程研究中心, 北京 100072
2 陆军装甲兵学院再制造技术重点实验室, 北京 100072
激光光学 激光清洗 能量密度 铝合金 漆层 机理 laser optics Laser cleaning energy density aluminum alloy paint mechanism 
摘要
采用光纤激光器对聚丙烯酸酯基漆层进行除漆实验,通过扫描电子显微镜(SEM)图像分析了能量密度对激光除漆质量的影响,研究了能量密度与表面形貌的关系;采用SEM、X射线能谱仪(EDS)、X射线光电子能谱仪(XPS)进行激光除漆机理研究。结果表明:能量密度对除漆质量有着重要影响,激光清洗1次时,随着能量密度的增加,激光除漆质量呈现出变好的趋势,当能量密度为12.56 J/cm 2和13.60 J/cm 2时,由于等离子体屏蔽效应,除漆质量稍有降低;激光清洗2次时,随着能量密度增加,激光除漆质量不断提高,由于激光等离子体冲击作用增强,清洗表面燃烧效应减弱,清洗表面C元素含量增加,O元素含量降低;清洗表面形貌、元素含量及价态显示,清洗过程中存在热燃烧、高温分解和等离子体冲击3种清洗作用机制,铝合金表面聚丙烯酸酯基漆层的清除是多种作用机制耦合的结果。
Abstract
In this study, the removal mechanism of polyacrylate-based paint is studied by fiber lasers. In addition, the effects of energy density on the quality of laser paint removal are investigated by scanning electron microscopy (SEM), and the relationship between the energy density and surface shape is studied. The mechanism of laser paint removal is studied using SEM, X-ray energy dispersive spectrometer (EDS), and X-ray photoelectron spectrometer (XPS). The results show that the quality of laser paint removal is considerably influenced by the energy density. When laser cleaning was performed once, the quality of laser paint removal improves with the increasing energy density. However, this quality slightly decreases because of the plasma shielding effect when the energy density is 12.56 J/cm 2 and 13.60 J/cm 2, respectively. When laser cleaning is performed twice, the quality of laser paint removal continuously improves with the increasing energy density. The combustion on the cleaning surface is weak owing to the enhanced laser-plasma-induced shock. The content of C on the cleaning surface increases, whereas that of O decreases. The morphology, element content, and chemical bonding of the cleaning surface indicates three types of cleaning mechanisms, including thermal combustion, pyrolysis, and plasma shock. Various coupling mechanisms are used to remove the polyacrylate-based paint from the surface of an aluminum alloy.

1 引言

在工业领域,工件、设备等经过长时间使用后,表面涂层出现剥离或脱落需要重新涂装时,要对旧漆层进行清除,这是最为重要的一道工序。传统的除漆方法主要包括采用高压水射流、喷砂或钢刷打磨等机械除漆法和化学除漆法,这些方法存在许多弊端,例如:机械除漆法噪声大,劳动强度大,且易损伤基体,清洗效果不是很理想;化学除漆法会造成环境污染,使用成本高,易腐蚀基体,而且不利于局部清洗[1-2]。激光除漆作为一种全新的清洗技术,具有环境污染小、除漆效率高、能自动化操作等优点,有望成为工业生产中的主要除漆方式。

激光清洗作为一种新型的清洗技术,具有运行成本低、清洗效率高、不损伤基体表面、容易实现自动化等优势,已受到研究人员的广泛关注[3-8]。激光除漆作为其重要的应用之一,在理论研究和实验探索方面都具备一定的基础[9-12]。陈菊芳等[13]采用波长为10.6 μm的轴快流CO2激光去除铝板表面的漆层,发现激光功率密度是脱漆过程中非常重要的参数之一,增大功率可去除更多油漆。Schweizer等[14]采用高功率横向激励大气压 (TEA) CO2激光器去除漆膜,认为CO2激光去除油漆的关键参量是激光功率密度,并利用拉曼光谱和表面形貌判定除漆效率。Liu等[15]选用不同脉冲宽度和波长的激光进行激光除漆实验,发现可清洗油漆的最低光强为107 W/cm2,且用调Q Nd∶YAG激光器的除漆效率更高。施曙东等[16]研究发现,在一定的激光功率密度和扫描搭接率内,通过提高激光器输出功率、脉冲重复频率或增大光斑直径,可以获得更好的除漆效果和更高的清洗效率。田彬等[17]详细分析了激光除漆过程中激光波长、脉冲宽度、激光能量、材料性质等工艺参数对除漆阈值和除漆效率的影响,其中激光脉冲宽度、激光能量密度以及涂层下基底的性质对除漆效果有着重要影响。郭为席等[18]采用TEA CO2激光对超低碳钢进行脱漆实验和理论研究,明确指出能量密度对清洗效果影响较大,还发现除漆效果受到漆层性质及颜色的影响。由此可见,能量密度对激光除漆效果有着重要影响,漆层种类及颜色、基体性质也对除漆效果有一定的影响。但目前对于激光除漆机理的研究还不够深入。

本文选择光纤脉冲激光器作为清洗光源,对铝合金基底表面黄色的聚丙烯酸酯基漆层进行激光去除实验,使用三维形貌仪和扫描电子显微镜(SEM)观察清洗表面形貌,并使用X射线能谱仪(EDS)分析清洗表面的元素含量,使用X射线光电子能谱仪(XPS)分析清洗表面的元素价态,研究激光能量密度对除漆的影响规律,并分析漆层清洗过程中的主要作用机理。所得出的激光能量密度对清洗效果和基底材料的影响规律以及作用机理,能够为实验研究和工业应用提供参考。

2 实验部分

2.1 实验设备和材料

图1为光纤激光清洗装置示意图,该激光清洗系统主要由光纤脉冲激光器、扫描振镜、控制卡等组成。脉冲激光经过透镜聚焦于样品表面,聚焦后的光斑直径D=0.078 mm。激光器出射激光波长为1064 nm,脉冲宽度为1 μs,脉冲重复频率为30 kHz。所用实验样品如下:基底材料为LY12铝合金样片,试样尺寸为15 mm×15 mm×3 mm,漆层为黄色TB06-9聚丙烯酸酯树脂材料,采用喷涂法将聚丙烯酸酯基复合材料均匀喷洒在干净的铝合金表面,厚度为(50±5) μm。

图 1. 光纤激光清洗装置示意图

Fig. 1. Schematic of optical fiber laser cleaning device

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2.2 实验方法

铝合金表面漆层的激光清洗方法如图2所示,将3 mm厚铝合金板的漆层表面放置在激光焦平面上,通过扫描振镜系统中X、Y轴振镜的摆动,将激光光斑有序地作用于漆层表面,从而去除铝合金表面的漆层。光纤脉冲激光器发出的激光束的光斑是按给定频率分布的一系列不连续圆形光斑,在圆形区域内激光能量服从高斯分布。在激光除漆过程中,脉冲激光扫描样品1次,扫描方式为“之”字型;扫描样品2次,扫描方式为“井”字型,选择不同的能量密度对铝合金表面的漆层进行激光除漆实验,分析其影响规律。

利用三维形貌仪测试铝合金表面漆层清洗表面的三维形貌及面粗糙度,采用扫描电子显微镜(Nova Nano SEM50)及附带的EDS分析激光清洗表面形貌及元素组成与含量,采用X射线光电子能谱仪(ESCALAB 250Xi)分析激光清洗表面的元素含量及价态。

图 2. 清洗方式示意图

Fig. 2. Cleaning method of paint

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3 结果与讨论

3.1 清洗表面形貌分析

图3所示为不同能量密度激光清洗1次后清洗表面的三维形貌。从图3(a)~(d)可以看出,当能量密度为7.32,8.37,9.42,10.46 J/cm2时,清洗表面仍有大量清晰可见的黄色残余漆层;从图3(e)可以看出,能量密度为11.51 J/cm2时,清洗后铝合金基体表面已无漆层残余,基本实现了漆层完全去除;当能量密度继续增加时,激光除漆效果稍有降低,清洗表面出现了少量残余漆层,如图3(f)、(g)所示;当能量密度增大到14.65 J/cm2时,铝合金基体表面再次无漆层剩余,如图3(h)所示,这说明随着脉冲激光能量密度的增加,漆层表面的能量吸收及激光清洗漆层的物理过程发生了变化,当能量密度为12.56 J/cm2和13.60 J/cm2时,发生了等离子体屏蔽效应,漆层吸收能量降低,除漆效果降低。

图 3. 不同能量密度激光清洗1次后清洗表面的三维形貌。(a) 7.32 J/cm2;(b) 8.37 J/cm2;(c) 9.42 J/cm2;(d) 10.46 J/cm2;(e) 11.51 J/cm2;(f) 12.56 J/cm2;(g) 13.60 J/cm2;(h) 14.65 J/cm2

Fig. 3. Three-dimensional morphology of cleaning surface after laser cleaning once with different energy densities. (a) 7.32 J/cm2; (b) 8.37 J/cm2; (c) 9.42 J/cm2; (d) 10.46 J/cm2; (e) 11.51 J/cm2; (f) 12.56 J/cm2; (g) 13.60 J/cm2; (h) 14.65 J/cm2

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表1给出了不同能量密度激光清洗1次后清洗表面的粗糙度。可以看出,随着能量密度的增加,清洗表面的粗糙度先降低后增大,能量密度为11.51 J/cm2时,试样清洗表面粗糙度最小,此时Ra=1.205 μm。结合清洗表面三维形貌可知,当能量密度小于10.46 J/cm2时,漆层不断吸收能量而被清除,且随着能量密度的增加,清洗深度不断增加,剩余漆层厚度逐渐减小,表面平整度不断增加,面粗糙度降低;当能量密度为11.51 J/cm2时,基体表面形成的熔融层较浅,熔浆流动性较小,且此时伴随的激光等离子体冲击很小,熔融层流动性和激光等离子体的冲击压力得到很好的平衡,使得面粗糙度较小。随着能量密度继续增大,基体表面吸收大量能量,形成的熔融层较深、流动性变大,且伴随的冲击压力也较大,在其共同作用下熔浆向四周集聚,加大了凹坑的深度,表面粗糙度增大。

表 1. 不同能量密度激光清洗1次后清洗表面的粗糙度

Table 1. Surface roughness of cleaning surface after laser cleaning once with different energy densities

Energy density /(J·cm-2)7.328.379.4210.4611.5112.5613.6014.65
Surface roughness Ra /μm3.4223.2392.9762.8971.2051.5571.6151.656

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图4所示为不同能量密度激光清洗2次后清洗表面的三维形貌。结合图3(a)和图3(c),从图4(a)和图4(d)可以看出,随着激光清洗次数的增加,漆层去除厚度增大,说明漆层的去除方式为逐层去除。

图 4. 不同能量密度激光清洗2次后清洗表面的三维形貌。(a)~(c) 7.32 J/cm2;(d)~(f) 9.42 J/cm2;(g)~(i) 11.51 J/cm2;(j)~(l) 13.60 J/cm2

Fig. 4. Three-dimensional morphology of cleaning surface after laser cleaning twice at different energy densities. (a)-(c) 7.32 J/cm2; (d)-(f) 9.42 J/cm2; (g)-(i) 11.51 J/cm2; (j)-(l) 13.60 J/cm2

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从图4可以看出,随着能量密度的增加,漆层去除质量不断提高,清洗表面出现明显的脉冲光斑加工痕迹。表2给出了不同能量密度激光清洗2次后清洗表面的粗糙度。从表2可以看出,随着能量密度的增加,清洗表面的粗糙度先降低后增加,能量密度为10.46 J/cm2时,表面粗糙度最小,此时Ra=1.426 μm,这与图4(b)、(e)、(h)、(k)所示的表面形貌变化一致。

表 2. 不同能量密度激光清洗2次后清洗表面的粗糙度

Table 2. Surface roughness of cleaning surface after laser cleaning twice with different energy densities

Energy density /(J·cm-2)7.328.379.4210.4611.5112.5613.6014.65
Surface roughness Ra /μm4.1962.5841.4761.4261.4981.8282.2192.513

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从图4(c)、(f)、(i)、(l)还可以看出,铝合金表面存在大量凹坑,出现明显的“火山口”形貌,“火山口”周围一圈有相当高的凸起,且随着能量密度的增加,凸起的高度变大,表面粗糙度增加,这与面粗糙度的变化一致。分析认为,凹坑形成主要有两个方面的原因:一是基体表面熔融留下的熔坑;二是受热或熔融基体表面在等离子体冲击作用下产生塑性变形而形成的凹坑。同时,“火山口”的形成意味着在强激光作用下固体金属发生了升华,这为激光等离子体的形成提供了条件。在第2次清洗时,可以观察到激光作用区的金属表面上方形成了气体云或等离子体,说明表面金属发生了升华或汽化[19]。

图5所示为不同能量密度激光清洗表面的SEM图像。从图5(a)、(e)可以看出,在相同工艺参数下,增加激光清洗次数,可以明显改善清洗表面形貌,清洗2次后,清洗表面形貌较为规则平整,脉冲光斑搭接痕迹明显。

图 5. 不同能量密度激光清洗表面SEM图像。(a)(e) 11.51 J/cm2;(b) 14.65 J/cm2;(c) 7.32 J/cm2;(d) 9.42 J/cm2;(f) 13.60 J/cm2

Fig. 5. SEM images of laser cleaning surface with different energy densities. (a)(e) 11.51 J/cm2; (b) 14.65 J/cm2; (c) 7.32 J/cm2; (d) 9.42 J/cm2; (f) 13.60 J/cm2

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从图5(c)~(f)可以看出,当能量密度为7.32 J/cm2和9.42 J/cm2时,凹坑分布杂乱无章,这是因为清洗1次后清洗表面剩余的漆层吸收了部分能量,且脉冲光斑的能量分布为高斯分布,光斑中心处温度最高,使得基体部分材料达到最低熔点并出现轻微的熔融现象,并在脉冲冲击下形成了熔融飞溅物。由表3的数据可知,能量密度为7.32 J/cm2时清洗表面存在残余的漆层和阳极氧化膜,清洗效果不佳。当能量密度为11.51 J/cm2和13.60 J/cm2时,可以明显看到激光光斑的扫描路径,单个光斑烧蚀产生的熔融边界圆润整齐,这是因为激光作用期间整个光斑区域内基体的表面温度已达到铝合金的最低熔点,熔融态基体表面整体流动性好[20]。另外,随着输出功率的增加,凹坑的深度及边缘曲率均增大,这是由激光等离子体的冲击效应加大导致的,与表面粗糙度变化趋势一致。

3.2 清洗表面元素分析

利用EDS对图5(c)~(f)中不同区域的元素进行分析。其中,区域A为凹坑中心处(激光光斑内),区域B为凹坑边缘凸起处(激光光斑搭接处),区域C为表面球形颗粒;区域D为表面残余阳极氧化膜,区域E为表面残余漆层。不同区域元素的原子数分数如表3所示。从图5(c)区域E的EDS数据可以看出,与原始漆层相比,残余漆层C元素的原子数分数下降至61.33%,说明清洗过程中漆层发生了燃烧反应,C元素与O元素结合生成CO2。

从表3可以看出,清洗表面主要含有C、O、Al、Ti、Si等元素,由于脉冲光斑的能量分布为高斯分布,采用同一能量密度激光清洗表面时,不同区域的元素含量不同。区域B的O元素含量均大于区域A的O元素含量,且区域B的Al元素含量均少于区域A的Al元素含量。由图5可知,激光作用后,凹坑的边缘物质为激光作用引起的熔融飞溅物质,其在凝固之前,与空气中的氧气再次结合,导致氧元素含量显著增加,Al元素含量相对降低。区域C的球形颗粒是由高温气体或液滴遇到冷空气而快速冷凝回落形成的,含有的C元素含量高于区域A、区域B的C元素含量,这是因为其为气态或液态时,表面积很大,在空气中吸附的C元素较多。

表 3. 不同能量密度激光清洗2次后清洗表面EDS结果

Table 3. EDS results of cleaning surface after laser cleaning twice with different energy densities

Different areaAtomic number fraction /%
COAlTiSi
Original paintSurface68.1730.930.120.460.31
A14.988.9575.700.210.16
B17.0317.8964.780.110.19
Fig. 5(c)C18.3115.3666.040.160.14
D10.2160.5529.020.170.05
E61.3333.781.801.971.12
A17.058.6274.170.060.10
Fig. 5(d)B17.7115.9666.040.160.14
C22.4512.5064.570.180.31
A20.227.2172.400.050.13
Fig. 5(e)B22.0414.0163.710.110.12
C24.2911.3663.930.170.26
A21.266.5572.060.040.09
Fig. 5(f)B23.4511.4265.000.060.07
C28.9211.1759.660.060.18

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采用不同能量密度激光清洗表面后,区域A、区域B、区域C的C元素含量随能量密度的增大而增加,O元素含量随能量密度的增大而降低,原因是激光等离子体冲击效应在清洗表面的作用程度随能量密度的增大而增加,清洗表面的氧化或燃烧反应减弱,O元素含量降低,同时随着能量密度的增加,C元素融入熔融态基体概率增大。

图6所示为9.42 J/cm2能量密度时清洗2次后清洗表面不同元素的结合能谱。由图6可知,C 1s 能谱存在4个亚峰,O 1s 能谱存在7个亚峰,Al 2p能谱存在5个亚峰,Ti 2p能谱存在7个亚峰,对应的物质及其结合方式如表4所示。可以看出,C元素电子结合能为283.44 eV,与C 1s的标准谱峰值284.6 eV相比,存在较大的偏移,清洗表面的C元素主要以化合物形式存在,如SiC,且所占比例很大。表面存在的C—O、C O等官能团有可能是在XPS测试过程中引入的污染或吸附在工件表面的CO2。清洗表面的O元素和Al元素主要以金属氧化物以及与Al、Mg、Ti、Si等元素形成化合物的形式存在,这些物质的存在说明清洗过程中发生了氧化反应。而Al4C3的存在则说明激光的高能量使得活化的C原子与Al元素发生化学反应,生成化合物;SiC的形成与Al4C3相似。Ti元素的存在形式较为复杂,不仅有氧化物、硫化物、氮化物,还与Al元素形成金属间化合物,这说明在激光清洗过程中,Ti元素也发生了较为复杂的物理、化学变化。

图 6. 能量密度为9.42 J/cm2时清洗2次后清洗表面元素的结合能谱。(a) C 1s;(b) O 1s;(c) Al 2p;(d) Ti 2p

Fig. 6. Binding energy spectra for the constituent elements after cleaning twice with energy density of 9.42 J/cm2. (a) C 1s; (b) O 1s; (c) Al 2p; (d) Ti 2p

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表 4. 能量密度为9.42 J/cm2时清洗2次后清洗表面C、O、Al、Ti元素的结合方式

Table 4. Binding mode of C, O, Al, and Ti on the cleaning surface after laser cleaning twice with energy density of 9.42 J/cm2

ElementBinding energy /eVBinding mode
283.44SiC,Al/SiC,SiC/(SiO2+SiC)
C 1s284.00C60/Al
284.90C
287.42C—C、C O
529.36TiO2,SiO2
529.96TiO2,Al2O3
530.43SiO2,TiO2
O 1s530.82Al2O3,Al2TiO5,TiO2,TiO,AlOOH
531.22Al2O3,AlOOH,MgAl2.3O4.8/SiO2,MgAl2O4,MgO
531.84Al2SiO5,Al3N5O3Si3,Mg3H2(SiO3)4,Al2OSiO4
532.55SiO2,SiO1.9,SiO2/Si,O—C,C O
73.00Al2O3/Al,Al/O2,Al/Al2O3,Al/AlOx
73.64Al2O3,Al4C3
Al 2p74.31MgAl2.2O4.75,Al2O3,SiO2(Al2O3)0.22,MgAl2.7O5.3/SiO2Al(OH)3
74.58Al2OSiO4,MgAl2O5,MgAl2.2O4.9,Al2O3,SiO2(Al2O3)0.55,AlOOH
75.28O2/Al
453.71AlTi
454.91TiN,TiN/SiO2
457.28TiS2
Ti 2p457.60TiN,TiOS
458.68TiO2,Al2TiO5
462.42TiOS
464.14TiO2

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3.3 机理分析

激光除漆过程实际上是激光束与漆层相互作用的过程。当激光照射到漆层表面时,被吸收的激光在漆层内部的穿透深度d与光强I遵从朗伯定律I=I0exp(-ad),油漆的吸收系数a≈106 m-1,激光在漆层中的穿透深度只有几微米[21],而且油漆层的热导率很低,因此热量在漆层表面不断积聚,漆层剧烈吸收激光能量,这时漆层表面温度迅速升高,达到漆层的熔点、沸点甚至燃点以上,导致漆层瞬间发生汽化挥发,或发生燃烧,从而去除漆层,除漆过程中可看到烟雾挥发现象。实验中所用漆层厚度为(50±5) μm,激光未能穿透漆层而直达铝合金基体表面,而是在激光作用下,漆层逐层脱落,厚度不断减小。例如,当激光能量密度为7.32 J/cm2时,激光清洗1次后,清洗表面残留有大量漆层;而激光清洗2次后,清洗表面则可见铝合金基体,如图3(a)、图4(a)所示。

漆层表面上方因高温而聚集了大量的蒸气,聚集的蒸气强烈吸收激光能量,导致温度持续升高,从而发生电离,最终形成激光等离子体[22],温度和压强极高的等离子体会向外膨胀而产生冲击波[23-24],对清洗表面施加一个冲击加载,产生向漆层内部传播的强冲击波,这样就可有效去除铝合金基体表面的漆层。清洗表面形貌分析结果也表明,残余漆层表面[图4(a)]和铝合金基体表面[图5(e)、(f)]均出现力学冲击作用痕迹,这均是由激光等离子体的膨胀冲击效应形成的。

漆层表面聚集大量能量后,漆层内部产生热传导现象。而在传热过程中,一方面漆层高分子聚合物分子链受热产生热解气体[25-26],并进入到漆层表面上方的蒸气中,为激光等离子体的形成提供条件;另一方面,所聚集的能量还破坏了漆层高聚物的化学结构,漆层中的分子或原子基团被激活,C、N、O、H元素以自由基的形式存在于加工环境中,而Al、Ti以活化原子形式存在,相互之间发生化学反应,形成碳化物、氧化物以及金属间化合物,如表4所示。

综上所述,激光除漆是多种机制耦合作用的复杂过程,既包含能量吸收的热燃烧机制,又包含能量转化的激光等离子体冲击和聚合物高温分解机制。不同能量密度下,激光除漆的主要作用机制不同:低能量密度条件下,激光除漆的主要机制为热燃烧;高能量密度条件下,激光除漆的主要机制为激光等离子体冲击和聚合物高温分解。激光除漆作用机制如图7所示。

图 7. 激光除漆作用机制示意图

Fig. 7. Schematic of mechanism of paint removal with laser

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4 结论

采用光纤激光器对铝合金表面聚丙烯酸酯基漆层进行激光清洗实验,研究了能量密度对铝合金表面漆层激光清洗效果的影响规律,分析了激光清洗表面的形貌、元素组成及价态变化。

1) 光纤脉冲激光器能够有效清除铝合金表面的聚丙烯酸酯基漆层,清洗1次或2次时,过大或过小的能量密度均会导致激光清洗表面粗糙度增大;激光清洗2次时,随着能量密度增加,激光除漆质量不断提高。

2) 激光清洗2次时,随着能量密度的增加,激光等离子体冲击作用不断增强,清洗表面热燃烧效应和氧化反应减弱,脉冲光斑内及光斑搭接处、球形颗粒处的O元素含量降低,而C元素含量增加。

3) 激光清洗漆层过程中,漆层高聚物的化学结构被破坏,分子链中的分子或原子基团以及Al、Ti原子被激活,C、N、O、Al、Ti元素之间发生化学反应,形成碳化物、氧化物以及金属间化合物。

4) 聚丙烯酸酯基漆层的激光去除机制为多种耦合机制,主要有热燃烧、激光等离子体冲击、聚合物高温分解3种机制,不同能量密度下,激光除漆的主要作用机制不同。

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