1 引言

太赫兹(THz)波是位于微波和红外光之间,频率范围为0.1~10 THz的电磁波。随着太赫兹波产生和探测技术的高速发展,其在医学成像、无损检测、光谱分析、环境检测等方面具有极为重要的应用前景。目前比较成熟的太赫兹波辐射源的连续调谐范围一般为1~3 THz。然而,在一些特定领域,如半导体检测、分子内振动测量等,需要工作频率在3 THz以上的连续可调谐太赫兹源^[1-2]。

基于受激电磁耦子散射的太赫兹波参量产生器(TPG)是一种极为重要的太赫兹波产生方法,具有输出能量高、调谐范围广、结构紧凑、室温运行等优点。常用的太赫兹参量增益晶体有很多,例如LiNbO₃(LN)、RbTiOPO₄(RTP)、KTiOPO₄(KTP)、KTiOAsO₄(KTA)等。其中,利用KTP晶体能实现3.1~13.5 THz的宽调谐输出,但是该输出频谱中包含几个频率间隔,无法实现太赫兹波的连续调谐输出^[3-4]。同成分铌酸锂(CLN)晶体由于其二阶和三阶非线性系数高、最低阶A1对称模频率正处于太赫兹波段,因而成为最常用的太赫兹参量增益晶体。基于该晶体的太赫兹辐射源具有输出能量高、连续可调谐等优点,但是其调谐范围相对较窄,一般为0.6~3 THz^[5-8]。近年来,为了改善CLN晶体的太赫兹波输出特性,人们采取了很多有效的方法。 例如,使用硅棱镜耦合以提高太赫兹波的输出效率^[9];利用CLN晶体的浅表面产生并出射太赫兹波,以减少晶体对太赫兹波的大量吸收^[10];使用亚纳秒激光作为泵浦源,以抑制受激布里渊散射,从而提高受激电磁耦子散射增益^[11];低温冷却CLN晶体至78 K,从而减少晶体对太赫兹波的吸收并提高太赫兹波增益^[12];改变MgO的掺杂浓度以提高晶体的损伤阈值等^[13]。这些特殊的结构设计或方法,使得输出太赫兹波具有高能量、窄线宽等优点。但是它们仍然不能有效地扩展太赫兹波的频率调谐范围。最近,Ortega等^[14]通过在CLN晶体浅表面镀聚四氟乙烯保护涂层,提高了晶体的损伤阈值,在提升最大输出能量的同时,将CLN晶体的太赫兹波输出频率上限扩展到了3.84 THz,但是太赫兹波输出能量在最大值附近迅速下降,高能量太赫兹波输出主要集中在1.6~2.4 THz。本文课题组开展了基于近化学计量比铌酸锂(SLN)晶体的太赫兹参量振荡或产生的研究工作,将铌酸锂晶体的太赫兹波输出频率上限从3 THz扩展到了5 THz^[15],但其高能量太赫兹波输出主要集中在1.4~2.0 THz。当频率大于2.5 THz时,输出能量则下降至最大输出的一半以下,导致可用于实际应用的太赫兹频段依旧较窄。同时,近化学计量比铌酸锂晶体的高昂造价使得该类太赫兹波参量辐射源成本较高。

本文基于摩尔分数为5%的氧化镁掺杂的同成分铌酸锂晶体(MgO∶CLN),采用脉冲种子注入式太赫兹波参量产生器(ips-TPG),将同成分铌酸锂晶体的输出频率上限扩展到4 THz。当泵浦能量与注入脉冲种子光能量分别为184 mJ/pulse和20 mJ/pulse时,太赫兹波的调谐范围为1~4 THz,且其输出3 dB带宽为1.94 THz,占调谐范围的64.67%。同时,在2 THz处获得最大输出能量1.02 μJ。此外,ips-TPG在30 min内输出太赫兹波的均方根误差(RMSE)值约为5.6%。

2 实验研究

太赫兹波参量产生器的原理是基于非线性增益介质的受激电磁耦子散射。在受激电磁耦子散射过程中,一个泵浦光子转化为一个斯托克斯光子和一个太赫兹光子。这一转化过程满足能量守恒(ω_p=ω_s+ω_T)和动量守恒(k_p=k_s+k_T)。脉冲种子光的注入,能够有效地补偿太赫兹波参量过程中斯托克斯光的增益衰减,提高受激拉曼散射过程的输出增益,同时增强太赫兹波参量过程的二阶非线性作用,从而提高太赫兹波的输出能量。通过改变同成分铌酸锂晶体中种子光与泵浦光之间的相位匹配角,可以实现太赫兹波的频率调谐输出。

图1为脉冲种子注入式太赫兹波参量产生器(ips-TPG)的实验装置图。如图1所示,实验使用的泵浦光源是Nd∶YAG激光器,其脉冲中心波长为1064.4 nm,重复频率为10 Hz,脉宽为10 ns,光束直径为8 mm。激光器出射的1064 nm泵浦光被45°的近红外光半透半反镜M₁分成光束1和光束2。两束1064 nm激光分别经过相同的望远镜组合T₁、T₂,光束直径被缩小为5 mm。M₂和M₃均镀有近红外光的45°高反膜。进一步,1064 nm光束1通过半波片HWP₁和布鲁斯特窗BP₁的组合,偏振方向被调节为S偏振,作为ips-TPG的泵浦光。1064 nm光束2的偏振由半波片HWP₂进行调节,以满足KTP₁晶体中倍频光产生的相位匹配条件(KTP₁: 7 mm×7 mm×10 mm,θ=90°,φ=23.5°)。倍频作用后,基频光(1064 nm)与倍频光(532 nm)被镀有532 nm高反、1064 nm高透的滤波镜M₄分开。半波片HWP₃和布鲁斯特窗BP₂的组合将532 nm激光的偏振方向调整为P偏振,并控制其输出能量。平面镜M₅、M₆、KTP₂晶体、布鲁斯特窗BP₃共同构成一个单谐振的光参量振荡器(SR-OPO),532 nm激光是该SR-OPO的泵浦光。其中,M₅、M₆对532 nm激光高透,对1064 nm激光高反,组成SR-OPO的前后腔镜;KTP₂是非线性作用晶体(10 mm×8 mm×20 mm,θ=90°,φ=24.5°),被放置在一个转台上。SR-OPO的相位匹配类型是Ⅱ类相位匹配,产生的P偏振信号光透过BP₃在腔内振荡,而S偏振闲频光则被BP₃反射出谐振腔,作为ips-TPG的注入脉冲种子光。通过旋转KTP₂晶体可以实现对种子光波长的调节,其调节范围为1068.10~1084.56 nm。M₇是一个532 nm高反、近红外范围高透的平面镜,用于防止残留的532 nm光进入CLN晶体中。M₈是一个近红外波段高反镜,它将脉冲种子光注入到CLN晶体中。且M₈被放置在一个转台上,调节转台角度可以改变泵浦光与种子光的相位匹配角,使得输出的太赫兹波能量最大。

图 1. ips-TPG实验装置图(插图为CLN晶体的结构示意图)

Fig. 1. Experimental setup of ips-TPG (Insert is schematic of CLN crystal structure)

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插图是实验使用的MgO∶CLN晶体的结构示意图。晶体被切割成一个等腰梯形,其尺寸在x、y和z方向上分别为55 mm、24 mm和10 mm。其表面经过抛光处理但未镀膜。泵浦光和种子光的偏振方向都沿晶体的z轴,且在整个调谐过程中,两者始终在晶体的浅表面交叠。晶体的特殊结构设计,能保证太赫兹波近垂直于晶体浅表面出射,减少太赫兹波由于晶体吸收和菲涅耳反射带来的损耗,且又能保证泵浦光和种子光在晶体表面发生全反射。实验中使用高莱探测器(Golay cell,GC-1P,Tydex,俄罗斯)测量太赫兹波的能量,其功率转换系数为86.95 kV/W。此外,为了防止残留的红外光进入高莱探测器中,高莱探测器窗口前放置有0.5 mm厚的黑色聚乙烯薄片以滤除红外杂散光,其在不同太赫兹波频率处的透过率由太赫兹时域光谱仪标定(TAS7500SP,Advantest Corporation,日本)。种子光和Stokes光的波长使用光谱分析仪(86142B,Agilent,美国)测量,泵浦光和种子光的能量则使用能量计(1919-R,Newport,美国)测量。

3 实验结果与讨论

首先,对ips-TPG中太赫兹波及斯托克斯光输出频率调谐特性进行研究。对SR-OPO中KTP₂晶体不同旋转角度下对应的ips-TPG的Stokes波长进行测量,并代入能量守恒公式ω_p=ω_s+ω_T中计算得到相对应的太赫兹波频率,如图2所示。当KTP₂晶体的旋转角度为0°~7.5°时,ips-TPG的Stokes光波长从1068.2 nm变化至1079.7 nm,相对应的太赫兹波频率调谐范围为1~4 THz。

图 2. ips-TPG中太赫兹波及斯托克斯光输出频率调谐特性

Fig. 2. Tuning characteristics of THz wave and Stokes output frequency in ips-TPG

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图3所示为泵浦能量184 mJ/pulse、脉冲种子光能量20 mJ/pulse时,ips-TPG在不同频率时的能量输出曲线。当种子光波长从1068.2 nm调谐至1079.7 nm时,相应的太赫兹波输出频率从1 THz连续调谐至4 THz。其中,在2 THz处实现最大能量输出,为1.02 μJ;在1 THz处的能量输出最小,为96.92 nJ,对应示波器的电压分别为315 mV和30 mV。插图为太赫兹波能量衰减因子A_T随调谐频率的变化特性,公式为

AT=10×lg(EMax/ET),(1)

式中:E_Max代表最大的输出能量;E_T为每个频率点处的太赫兹波能量。A_T的值越小,代表这一频率点处的太赫兹波产生能力越强。此处,引入3 dB带宽来衡量ips-TPG在每个频率点处的太赫兹波产生能力。在3 dB带宽内,所有频率点的输出能量均大于最大输出能量的一半。从插图中可以看到,ips-TPG的3 dB带宽达1.94 THz,而此前在同成分铌酸锂晶体中得到的3 dB带宽一般都小于1 THz^[16-18]。此外,在频率大于2.5 THz的高频输出部分,2.5~3.32 THz仍处于3 dB带宽之中。这说明ips-TPG能够有效地提高高频输出的能量,拓宽可利用的THz频率范围。

图 3. ips-TPG的太赫兹波调谐输出特性(插图为ips-TPG的太赫兹波能量衰减因子)

Fig. 3. Terahertz wave tuning output characteristics of ips-TPG (Inset is THz energy attenuation factors of ips-TPG)

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进一步,针对泵浦能量和脉冲种子能量对太赫兹波输出特性的影响进行了实验研究。将脉冲种子的能量分别固定在0.53 mJ、3.06 mJ、10.34 mJ、20.2 mJ、30.0 mJ和37.3 mJ,测量2.2 THz处不同泵浦能量下ips-TPG的输出特性,如图4(a)所示。本文将高莱探测器探测到的太赫兹信号略大于噪声信号(约为10 mV)时对应的泵浦能量定义为阈值能量。可以看到,在不同种子光能量下,当泵浦能量逐渐增大时,输出的太赫兹波能量近似呈线性增长,且没有观察到饱和现象(为防止晶体损坏,没有继续加大泵浦能量)。在相同泵浦功率下,太赫兹波输出能量随着注入脉冲种子能量的增加而增大,特别是当脉冲种子能量超过20 mJ时,太赫兹波输出能量趋于稳定。此外,当脉冲种子能量较低时,ips-TPG输出太赫兹波的阈值较高;而当脉冲种子能量大于20 mJ时,ips-TPG的阈值泵浦能量趋于相同。为了进一步研究上述两种现象,将泵浦能量固定在184 mJ/pulse,测量2.2 THz处不同种子光能量下的太赫兹波输出特性,如图4(b)所示。图中,太赫兹波的输出曲线大致分为两个部分。当脉冲种子能量从0.53 mJ增长到7.27 mJ时,太赫兹波输出能量近似呈线性增长;而当脉冲种子能量超过7.27 mJ时,太赫兹波的输出能量增长变缓并逐渐饱和。这说明脉冲种子光的注入能量会影响太赫兹波的输出饱和。此外,由图4(b)可知,当脉冲种子光能量逐渐增大时,泵浦阈值能量明显降低。当种子光能量为20 mJ/pulse时,泵浦阈值仅为30 mJ/pulse,与无种子光情况下120 mJ/pulse的泵浦阈值能量相比,减小了1/4。

图 4. 泵浦能量和注入脉冲种子能量对太赫兹波输出特性的影响。(a)不同泵浦能量下,ips-TPG输出太赫兹波能量;(b)不同脉冲种子能量下,ips-TPG输出太赫兹波能量及阈值能量

Fig. 4. Effects of pumped energy and injected pulse seed energy on terahertz wave output characteristics. (a) THz output energy of ips-TPG under different pump energies; (b) THz output energy and threshold energy under different pulse-seed energies

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图5为基于刀口法测量获得的太赫兹波光斑能量分布特性。此时太赫兹波频率为2.0 THz,泵浦光和种子光能量分别为184 mJ/pulse和20 mJ/pulse。可以看到,输出的太赫兹光斑能量近似呈高斯分布。以光斑中心最大能量的86.5%定义光斑的大小,测得太赫兹光斑直径约为5.5 mm,与互作用的泵浦光和种子光5 mm的直径接近,说明ips-TPG输出的太赫兹波光束质量良好。

图 5. 太赫兹光斑的能量分布

Fig. 5. Energy distribution of terahertz spot

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最后,对ips-TPG输出的太赫兹波能量稳定性进行了研究。在泵浦能量为150 mJ/pulse、种子光能量为20 mJ/pulse时,利用高莱探测器采集了30 min内2 THz处太赫兹波能量的变化情况。实验中共采集了1800组数据,结果如图6所示。引入RMSE来直观表示输出太赫兹波的稳定性情况。RMSE的值越小代表输出太赫兹波的稳定性越好。其计算公式为

ΔE-=∑i=1n(Ei-E-)2/n1/2。(2)

ips-TPG在30 min内输出太赫兹波的RMSE值为5.6%,说明ips-TPG具有良好的输出稳定性。

图 6. 30 min内ips-TPG的太赫兹波输出稳定性情况

Fig. 6. Stability of THz output of ips-TPG within 30 min

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4 结论

本文基于摩尔分数为5%的氧化镁掺杂的CLN晶体的脉冲种子注入式太赫兹波参量产生器进行实验研究。结果表明,ips-TPG能够有效地扩展输出太赫兹波的调谐范围。其太赫兹波频率调谐范围为1~4 THz,最大输出能量在2 THz处为1.02 μJ,且输出3 dB带宽为1.94 THz,占调谐范围的64.67%。此外,30 min内太赫兹波的输出不稳定性为5.6%。这说明,ips-TPG具有宽频带、增益平坦的太赫兹波输出特性,该研究为基于CLN晶体的太赫兹波参量辐射源在实际领域中的应用奠定了基础。