光学学报, 2017, 37 (10): 1025001, 网络出版: 2018-09-07   

钽铌酸钾晶体的电控双折射效应 下载: 805次

Electronically Controlled Birefringence of Potassium Tantalate Niobate Crystals
作者单位
1 中国科学院光电技术研究所, 四川 成都 610209
2 山东省科学院新材料研究所, 山东 济南 250014
摘要
中国科学院“计划”、装备预先研究项目基金;
Abstract
As an outstanding quality multi-functional crystal, potassium tantalate niobate (KTN) crystal is notable for its quadratic electro-optical effect. An electronically controlled birefringence effect based on the crystal is found during the experiment of electro-optical modulation. To illustrate this kind of performance that one electronically controlled beam is separated into two beams of orthogonal polarization light, the principle of quadratic electro-optical effect and the Fresnel equation are used to construct the mathematic model of beam separation deflection. The reason for the phenomenon is elucidated theoretically, and the function relationship between voltage, incident angle and deflection angle of extraordinary light is given. In the experiments, the electronically controlled birefringence phenomenon of KTN crystal is further measured and the corresponding theory is verified. The experimental results show that KTN crystal has obvious electronically controlled birefringence effect and large deflection angle of extraordinary in the case of 532 nm laser oblique incident.

1 引言

钽铌酸钾(KTa1-xNbxO3,KTN)晶体是一种性能优良的多功能电光晶体,具有二次电光系数大、半波电压低、电光调制响应速度快和有效电光调制视场大等突出特性。KTN晶体凭借这些优异的特性在许多领域展现出广阔的应用前景。2009年日本NTT公司提出利用KTN晶体制作用于光学相干成像系统(OCT)的大视场高速光束扫描器件,其扫描速度可以达到200 kHz,这不仅突破了传统机械扫描的速度极限,而且这种非机械式的扫描还具有扫描角度大、能量消耗低等优点[1];2013年美国陆军研究实验室提出了基于KTN晶体二次电光效应的大视场电光调制器件,其有效视场角可达30°左右[2-3];2015年国内四川大学提出基于KTN晶体激光打靶装置的理论模型,并对KTN晶体的快速变焦功能进行仿真实验,讨论了晶体尺寸、电极结构、外加电压等参数对附加光程的影响[4]。以上这些工作对KTN晶体从理论研究迈向工程运用起到了推动作用。

在对KTN晶体进行电光调制效应的研究中,人们发现了一种电控光束分离偏转现象。利用此现象也可以实现光束的电控扫描。进一步研究表明,这种基于KTN晶体的电控光束分离偏转现象实际上是一种电控双折射效应。这与日本NTT公司提出的电控光束扫描机制不同,NTT公司是在KTN晶体两端采用离子溅射方式为晶体附着钛电极,然后通过恒压偏置向晶体内部注入电荷,再通过扫描电压来控制晶体内部电荷的分布,进一步利用二次电光效应影响晶体内部折射率的分布情况,从而实现光束的扫描和偏转,这种扫描方式不发生光束分离,且光束的扫描方向与加在晶体上的电场方向平行[5]。本文所描述的电控双折射现象是在不对KTN晶体注入电荷的情况下,直接在晶体两端的电极上加载直流偏置电压,此时在外加电场的作用下,原本各向同性的KTN晶体变为了单轴晶体且电场方向即为光轴方向。当入射光沿着与光轴夹角为θ的方向入射时,在晶体内部传播的光束被分成两束。其中一束光与入射光之间满足折射定律,且该光束传播方向不受电压影响;另一束光不满足折射定律,随着外加电压的上升该光束逐渐偏离入射方向,该光束的偏离方向与外加电场方向垂直。经验证,两束出射光的偏振态彼此垂直,这与单轴晶体的双折射现象一致。

为了对这种基于KTN晶体的电控双折射效应做出合理的解释并加以有效的应用,本文结合二次电光效应和菲涅耳方程阐明了该现象产生的理论原因,建立了KTN晶体电控双折射的数学模型,进一步通过实验测量验证了其合理性,为更好地运用该晶体实现电光调制等其他应用排除了干扰。

2 理论模型

本研究采用的是山东省科学院新材料研究所生产的掺铜KTN晶体。该晶体是铌酸钾(KN)和钽酸钾(KT)的固熔体混晶,并在原料中掺入适量的氧化铜杂质,以提高晶体的电光系数[6]。由于KTN晶体具有随温度相变的特性,当晶体的组分固定时,晶体的环境温度在居里点以下时显示四方相,当环境温度高于居里点时,KTN晶体是立方相[7]。KTN晶体在立方相时为各向同性,不会发生双折射,可以利用其二次电光效应实现电光调制。通过合理控制钽酸钾和铌酸钾的比例,可以使晶体在室温环境下以立方相存在。

一般情况下对晶体的应用都是在某些特殊的方向上,入射光会沿着光轴方向或垂直光轴方向。因此为了应用方便,往往将晶体加工成长方体形状,并使晶体的某一条棱与光轴平行,这样对于一般的单轴晶体而言,只要沿着这个方向或者垂直于这个方向入射,就不会发生入射光分束的情况。此处为了观察双折射现象,假设研究KTN晶体电控双折射效应时光束入射方向与光轴夹角为θ(图1),用532 nm的THORLABS CPS532型半导体激光器作为光源,其有效光束直径为3 mm,用小孔来调节入射到晶体上的光束大小,取整个光斑的中心部分,其有效直径大约为1 mm。由于该激光光源是部分偏振光,因此在光源和晶体之间放置起偏器用以调整入射光的偏振态。

图 1. KTN晶体电控双折射系统原理图

Fig. 1. Principle of electronically controlled birefringence system of KTN crystal

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KTN晶体是典型的具有二次电光效应的晶体。采用折射率椭球法对KTN晶体的二次电光效应进行分析,所谓电光效应,实际上是电控折射率变化,二次电光效应即电控折射率变化量与外加电场强度的二次方成正比。用Pockels建立的方法,将晶体光学的性质用介电隔离张量[βij]来描述,电场作用引起的晶体光学性质的变化用[βij]的变化来表示。外加低频电场对晶体光频介电常数(即对折射率)的影响将反应在折射率椭球的形状、大小和方位变化上,这种变化可用折射率椭球方程的系数βij的变化来表示[8-9]

折射率椭球方程为:βijxixj=1,(i,j=1,2,3)。X1X2X3表示直角坐标系三个相互垂直的方向,将上式展开并合并对称项可得如下形式:

β1x12+β2x22+β3x32+2β4x2x3+2β5x3x1+2β6x1x2=1(1)

若未加电场时晶体的介电隔离率张量用[ βij0]来表示,施加电场后的用[βij]来表示,则介电隔离率的张量改变量为:

Δβij=βij-βij0,(2)

将[Δβij]表示为外加电场的函数如下:

Δβij=βij-βij0=γijhEh+hijklEhEl+,(3)

式中γijh为一次电光系数或泡克耳斯系数(单位是m/V),hijkl为二次电光系数或克尔系数(单位是m2/V2),EhEl是外加电场的电场强度(单位是V/m)。这样就可以描述电光效应。[βij]是张量,这考虑到了晶体光学性质的各向异性。因KTN自身的对称性,使其一次电光效应相对二次电光效应很不明显,因此上式近似表示为

Δβij=βij-βij0=hijklEhEl,(i,j=1,2,3)(4)

Δβij是二阶张量,EhEl是矢量,因此用以描述它们之间关系的hijkl是四阶张量,上式用矩阵表示为

Δβ1Δβ2Δβ3Δβ4Δβ5Δβ6=h11h12h13h14h15h16h21h22h23h24h25h26h31h32h33h34h35h36h41h42h43h44h45h46h51h52h53h53h54h55h61h62h63h64h65h66E12E22E32E2E3E1E3E2E1(5)

根据立方晶系的对称性可将上述二次电光系数矩阵简化为: h11h12h12000h12h11h12000h12h12h11000000h44000000h44000000h44,代入(5)式得如下方程组:

Δβ1=β1-β10=h11E12+h12(E22+E32)Δβ2=β2-β10=h11E22+h12(E12+E32)Δβ3=β3-β30=h11E32+h12(E12+E22)Δβ4=β4=h44E2E3Δβ5=β5=h44E1E3Δβ6=β6=h44E1E2(6)

施加电场后晶体折射率椭球的方程为

β10+h11E12+h12(E22+E32)x12+β20+h11E22+h12(E12+E22)x22+β30+h11E32+h12(E12+E22)x32+2h44E2E3x2x3+2h44E1E3x1x3+2h44E1E2x1x2=1(7)

当外加电场方向只是沿着X3方向时,X1X2方向的电场为零,并考虑到立方晶系是光学各向同性的,即:

β10=β20=β30=β0=1n02,(8)

(7)式可简化为

(β0+h12E32)(x12+x22)+(β0+h11E32)x32=1(9)

由上式可见,加电场E3后光率体由球体变为椭球体,也就是说,晶体由各向同性变为单轴晶体,施加电场方向为光轴方向,因椭球方程中没有交叉项,所以主轴方位不变,新的主折射率变为

n1=n2=(β0+h12E32)-12n0-12n03h12E32,n3=(β0+h11E32)-12n0-12n03h11E32,(10)

式中n0为未加电时晶体的折射率,n1n2n3分别是加电后X1X2X3方向上的折射率。

为了探讨光束在晶体内部的传输情况,可以用麦克斯韦方程组和晶体中的物质方程,推导单色平面波在晶体中的传播特性,进一步得到波法线菲涅耳方程如下:

kx12/1n2-1εrx1+kx22/1n2-1εrx2+kx32/1n2-1εrx3=0,(11)

式中ε(εrx1,εrx2,εrx3)是晶体介电常数张量的主分量,k(kx1,kx2,kx3)是单色平面波波法线方向上的单位矢量。上式给出了单色平面波在晶体中传播时,光波折射率n与波法线方向k的函数关系。

菲涅耳方程是关于n2的一个二次方程,对晶体内一个已知的波法线方向k,一般有两个独立的正实根n'和n″。

由于外加电场方向沿着X3方向,此时的KTN晶体相当于单轴晶体,所以有:

n1=n2=εrx1=εrx2=n0-12n03h12E32=n'o,n3=εrx3=n0-12n03h11E32=n'e,(12)

式中n1n2相当于单轴晶体中的o光的折射率n'o,只是此时的寻常光折射率是外加电场强度的函数,同理n3相当于单轴晶体中e光的折射率n'e,也是外加电场强度的函数。

由于在外加电场方向与晶体的光轴方向平行,即X3方向是光轴方向。设波法线方向kX2X3平面内,且与X3轴(即光轴)的夹角为θ,则k的三个主轴分量为

kx1=0,kx2=sinθ,kx3=cosθ(13)

将(12)、(13)式代入到菲涅耳方程(11)式中,得到:

n2-n'2on2n'2osin2θ+n'2ecos2θ)-n'2on'2e=0,(14)

由上式可解得两个实根:

n'2=n'2o,(15)n2=n'2on'2en'2osin2θ+n'2ecos2θ(16)

这表示在外电场作用下的KTN晶体中,给定一个波法线方向k可以有两种折射率不同的光波。一种光波的折射率与k无关,如(15)式所示,也可称这种光波为寻常光,即晶体加电后的o光;另一种光波的折射率随波法线kX3轴的夹角θ而变,如(16)式所示,即折射率与波的传播方向有关,也可称为非寻常光,即KTN晶体加电后的e光。

晶体光学中把波法线方向和光线方向的夹角叫做离散角,对于单轴晶体,o光的离散角总等于零;对于e光,若θ为e光波法线与光轴X3的夹角,θ'为e光线与光轴X3的夹角,则离散角满足:

α=θ-θ',(17)

实际上这就是晶体发生双折射时两束光之间的夹角。

由tanθ'=(n'2o/n'2e)tanθ,利用三角函数关系,有:

tanα=tan(θ-θ')=1-n'2on'2etanθ1+n'2o/n'2etan2θ=12n'2e-n'2on'2osin2θ+n'2ecos2θsin2θ,(18)

将(12)式代入上式可得:

tanα=12sin2θ-1sin2θ+11-1+h11-h122n02E32-h112(19)

(19)式即是描述KTN晶体电控双折射效应的数学表达式,可见在给定入射光与晶体光轴之间夹角的情况下,光束偏折角只与晶体内部的电场大小有关,为了明晰地观察外加电场E和入射夹角θ与光束偏折角α之间的关系,采用以下参数进行模拟计算:二次电光系数h11=2×10-14 m2/V2,h12=-1.8×10-15 m2/V2;晶体对532 nm激光的折射率n0=2.46[6,7,11];晶体在X1X2X3方向上的尺寸分别为5,4,3 mm,两电极之间所加电压的最大值为1200 V和2400 V;θ为80°和55°。实验测量时的参数与上述一致。

3 实验结果

实验采用掺铜KTN晶体,在晶体上下两面涂覆导电银漆作为电极;用HV-20KV电源为晶体提供逐渐增大的偏置电压;用532 nm的半导体激光器作为光源,并在光源与晶体间加偏振片调整入射到晶体的o、e光的分量,用小孔来调节入射到晶体内部的光束大小。实验装置如图2所示。

图 2. KTN晶体电控双折射实验装置

Fig. 2. Experimental setup of electronically controlled birefringence of KTN crystal

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改变入射光束与晶体光轴之间的夹角并在不同电压下用相机记录距晶体1 m远的光屏上出现的光斑图像,随着电压的增加光束逐渐分开,且两束光的夹角逐渐变大。通过测量o光和e光夹角与电压的关系,发现实验结果与理论相一致。进一步通过旋转偏振片,可以调节入射光的偏振方向从而控制从晶体中出射的o、e光的比例,当偏振方向与KTN晶体的快轴平行或垂直时光屏上只有一个光斑,当偏振方向与KTN晶体的快轴成45°角时,o、e光的光强之比等于1。

当入射光束与光轴夹角为80°(图3)时,随着外加电压的上升光屏上的光斑由一个逐渐分裂成两个,其中一束光的光斑位置不发生移动,而另一个光斑的位置随着电压的上升逐渐偏离原光斑位置。且光斑偏离方向与外加电场方向相互垂直。当KTN晶体两端电压达到1200 V时,1 m外光屏上两光斑之间的距离为4 mm左右,双折射现象十分明显。

图 3. θ=80°时,不同电压U下的电控双折射现象。(a) U=0;(b) U=400 V;(c) U=600 V;(d) U=800 V;(e) U=1000 V;(f) U=1200 V

Fig. 3. Electronically controlled birefringence phenomenon with different voltage U while θ=80°.(a) U=0; (b) U=400 V; (c) U=600 V; (d) U=800 V; (e) U=1000 V; (f) U=1200 V

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当入射光束与光轴夹角为55°(图4)时,光斑的偏离方向和偏转方式与θ=80°时均相同。但通过图3(c)和图4(b)、图3(f)和图4 (c)的对比可知,在相同电压情况下入射夹角为55°时电控双折射现象比入射夹角为80°时更加明显。进一步增大电压,当电压达到2400 V时1 m外的光屏处两光斑相距45 mm左右,电控双折射夹角进一步增大。

图 4. θ=55°时,不同电压U下的电控双折射现象。(a) U=0;(b) U=600 V;(c) U=1200 V;(d) U=1600 V;(e) U=2200 V;(f) U=2400 V

Fig. 4. Electronically controlled birefringence phenomenon with different voltage U while θ=55°.(a) U=0; (b) U=600 V; (c) U=1200 V; (d) U=1600 V; (e) U=2200 V; (f) U=2400 V

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电场变化范围为0~450 kV/m时,KTN晶体的电控双折射的理论模型与测量数据基本吻合,如图5所示。除测量误差外,实验的误差主要源于环境温度对KTN晶体的影响,由于KTN晶体对温度比较敏感,这在一定程度上限制了KTN晶体的推广和应用。

图 5. 实测数据与模拟数据的对比

Fig. 5. Comprison of measured data and simulated data

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图 6. 偏转角α随入射角的变化曲线

Fig. 6. Deflection angle α varies with incident angle

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在电压固定的情况下,偏转角与入射夹角之间的关系如图6所示。其中横坐标表示入射光波法线与KTN晶体光轴之间的夹角θ,其变化范围为0~π,且关于π/2对称。由图1可知,当θ为π/2时表示光束垂直于光轴入射,此时不发生电控光束分离现象;θ为0或π时表示光束与晶体光轴方向平行,光束未入射到晶体内部。

图6可知,在某一固定电压下,θ在0~π/2范围内,光束偏转角α会有一个极大值。即给KTN晶体加载固定电压的情况下,改变入射角θ,能够找到某一个夹角θp使得在该入射角下e光束的偏折角达到最大αmax。并且随着外加电压的升高,与最大偏转角对应的入射角θp逐渐向π/2靠近。在实际操作过程中,晶体样品本身的形状和生长的不均匀性往往限制了入射角的大小。图4(f)是在2.4 kV电压下,入射角为55°时测得的电控双折射现象,光束偏转已经达到45 mrad,与理论计算相差0.47 mrad。

实验测量中偏转光斑发生的畸变主要是由KTN晶体的组分不均匀和生长缺陷造成的。采用提拉法生长晶体的过程中,坩埚中剩余的熔融态钽酸钾和铌酸钾的比例在不断变化,因而导致同一块晶体不同部分的组分不均匀,并造成透射光斑产生畸变。采用大容量坩埚生长小体积晶体可以一定程度上解决该问题。实验中通过调节小孔来减入射光束的直径,这样在一定程度上降低了光束透过晶体时,由于晶体本身空间分布不均匀导致的光斑畸变。同时由于KTN晶体受温度影响明显,为了更好地控制实验变量,需要为晶体提供稳定的温控单元,以实现进一步的精确测量。

4 结论

KTN晶体的电控双折射效应与传统的单轴晶体双折射现象不同,是一种基于KTN晶体二次电光效应的电控光束分离偏转现象,分开的两束光不仅偏振态相互垂直,而且它们之间的夹角与外加电压和光束入射角θ满足一定的函数关系。本研究在实验的基础上建立了KTN晶体电控双折射效应的数学模型,从理论上给这种现象做出了解释。研究表明,当入射光束与晶体光轴夹角固定时,随着KTN晶体两端电压的增加,晶体的电控双折射偏转角逐渐增大;当端电压固定,θ从0到π/2的变化的过程中,存在某一个角度θp,若以该角度入射,则e光束的电控偏折角可以达到最大。实验采用具有大电光系数的掺铜KTN晶体样本,测量得到的最大电控偏转角度为45 mrad。

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