金属/介质膜脉宽压缩光栅研究进展 
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1 引言
高能量激光与物质相互作用下的各种独特现象和高能量激光的工业应用,使得超短高能量脉冲激光器的应用范围不断扩大。啁啾脉冲放大(CPA)系统是产生超短高能脉冲激光的关键[1-2],其核心元件是用于展宽和压缩激光脉冲的脉宽压缩光栅(PCG)。由于超短高能脉冲激光的高能量对PCG的性能要求极高,因此选择合适的压缩光栅对于CPA系统来说尤为重要。现有的PCG主要有三种类型:镀金光栅(ACG)[3-5]、多层介质膜光栅(MDG)[6-18]和金属/介质膜光栅(MMDG)[19-44]。由于金属对光的吸收作用,ACG的激光损伤阈值(LIDT)受到了一定的限制。MDG和MMDG具有高衍射效率、高LIDT、大入射口径和设计灵活等优点,得到了广泛的应用。MDG的设计理论已经较为成熟,近年来主要研究通过其制作工艺来提高其整体的LIDT[10-18]。相比于MDG,MMDG结合了金属的宽光谱特性及MDG的高衍射效率和高LIDT的特性,具有更宽的高衍射效率光谱工作带宽,这对于脉冲更短的飞秒激光,甚至于阿秒激光脉冲产生系统来说是非常重要的。本文将详细综述目前国内外在MMDG设计理论和制作工艺方面的研究进展,这将有助于增进人们对MMDG的全方位快速了解和掌握。
2 PCG及其性能要求
2.1 CPA系统
在CPA技术出现之前,激光的峰值能量的提高在很长一段时间内都受到了限制,直到1985年CPA技术的出现,这一瓶颈才被打破了[1],并使得激光脉冲能量得到了大幅提高,到目前为止,激光的峰值功率提高了近10个量级。为了表彰CPA技术对超短高能量激光发展所起到的作用,其提出者Strickland和Mourou获得了2018年度的诺贝尔物理学奖[45]。
CPA技术的基本工作原理如
2.2 PCG性能要求
CPA系统的核心元件是用于展宽和压缩激光脉冲的PCG。由于PCG工作在高功率激光系统中,因此其性能直接决定了整个系统的工作效率和工作寿命。特殊的工作环境要求PCG具有以下性能特点:1)高衍射效率。衍射效率是衡量PCG性能最重要的一个指标。由CPA系统工作原理图可以看出,在整个激光脉冲展宽-放大-压缩的过程中,脉冲至少要先后4次经过光栅的反射衍射。在忽略整个过程散射、吸收的情况下,整个系统的最终效率是光栅衍射效率的4次方,假设每个光栅的衍射效率为90%,那么最终所得的效率为65.6%,而如果能将光栅的衍射效率提高到96%,则最终所得的效率可提高至85%。因此,提高CPA系统中PCG的衍射效率对于提高整个激光产生系统的能量转换效率来说具有重要的意义。2)高LIDT。作用于CPA系统中PCG上的光是高功率光束,脉冲能量很高,因此PCG要有较高的抗激光破坏能力,即高LIDT,以确保整个CPA系统的稳定工作。3)宽光谱带宽。随着脉冲宽度的不断缩小,其频谱也变得更丰富,对展宽和压缩脉冲激光的光栅提出了更宽的工作带宽要求,其必须在足够宽的光谱范围内具有高衍射效率,以保证脉冲的完整性。
3 金属/介质膜PCG
3.1 MMDG结构模型
MMDG一般由基底、金属反射膜、介质膜和浮雕结构构成,其结构如
构的参数。MMDG与MDG的本质区别在于中间的高反射层结构,MDG的高反射层完全由高、低折射率的介质材料交替镀制而成,一般膜的层数较多,而MMDG的高反射层仅由少数几层高、低折射率介质材料和一层金属膜组成。由于金属具有宽带反射特性,因此MMDG比MDG有更宽的高衍射效率带宽。同时,MMDG的膜层总数比MDG少很多,可以有效减小光栅内部的应力,使整个光栅具有良好的工作性能和寿命。
3.2 MMDG理论基础
常用的光栅衍射理论主要有标量衍射理论和矢量衍射理论。由于光栅的周期与入射波长量级相当,因此必须用严格的矢量衍射理论来对光栅特性进行计算和分析。目前,在多层膜光栅分析中应用的均是严格耦合波方法[46-48],其基本原理是对光栅衍射的电磁场建立Maxwell方程组进行准确求解。该方法计算简单,物理概念直观,不用迭代,计算结果的准确度完全取决于能量守恒和场的空间谐波级数展开数目,现已被用于分析反射光栅、平面光栅、二维表面浮雕光栅、任意形状介质金属光栅、各向异性光栅等几乎所有光栅。
3.3 MMDG研究进展
MMDG的结构模型最早由Bonod等[19]于2006年提出:在基底上先镀制一层金属膜,利用金属膜代替MDG结构中的一部分介质膜层,从而有效减少整个光栅结构的膜层数量,进而减少膜堆内部的机械应力,在不影响光栅光学性能和LIDT的前提下防止光栅破裂,使光栅的性能更稳定、寿命更长。基于严格微分方法,提出一种可以有效优化光栅结构参数的数值方法:首先考虑光栅的衍射性能,然后考虑光栅制作过程的工艺可操作性,最后考虑光栅结构中的电场分布特性,对表面浮雕结构参数(剩余厚度、槽深、槽宽、倾斜角)进行优化,选取最佳参数组合。计算结果表明,利用金属膜层可以使介质膜的层数由9对减少为7对。这为MMDG的研究奠定了理论基础。之后,Néauport等[20-22]对MMDG进行了深入研究。
2007年,研究者意识到当激光脉冲的脉宽进一步缩小至飞秒量级时,光谱带宽会达到100 nm甚至200 nm,此时MDG的高衍射效率工作带宽已远不能满足性能的要求。考虑到金属膜层的宽带平坦反射特性,Flury等[23]报道了在800 nm处可以实现200 nm带宽内横电(TE)光束衍射效率超过95%的MMDG,在实验上,其-1级衍射效率最大可以达到98%,且具有较宽的高衍射效率带宽(
图 3. TE模50°入射-1级衍射和0级反射效率光谱[23]
Fig. 3. Experimentally measured spectra of -1st order diffraction efficiency and 0th order reflection efficiency of TE polarization with 50° incident angle[23]
2009年,Palmier等[21]实验对比了用于制作PCG的两种高反射镜(MMLD和MLD)的反射和激光损伤性能。利用金层代替4对介质膜层,通过电子束蒸发镀制,其反射曲线如
表 1. MMDG、MDG和MMLD的LIDT、入射角度和周期[24]
Table 1. LIDT, incident angle, and grating period of MMDG, MDG, and MMLD[24]
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图 4. TE模70.6°入射时MLD和MMLD反射率[21]
Fig. 4. Reflectivity of MLD and MMLD measured for TE polarization with 70.6° incident angle [21]
在MMDG研究领域,国内起步较晚,但是在较短的时间内取得了较多的研究成果。孔伟金课题组[26-34]一直致力于MMDG的新型结构设计和性能优化分析工作。首先,利用银金属层和两种折射率的电介质材料分别设计了以800 nm和1053 nm为中心,在超过300 nm带宽内反射率优于99%的MMLD;然后,设置衍射效率和工作带宽为数值评价函数,对光栅结构(槽深、剩余厚度、占宽比、入射角)进行优化,用于800 nm中心波长的光栅结构的最优参数为(240 nm,10 nm,0.26,53°),该光栅在超过130 nm的光谱范围内的衍射效率可达到97%。1053 nm中心波长的光栅结构参数为(320 nm,10 nm,0.26,56°),可以在超过154 nm的波长范围内提供优于97%的衍射效率[26]。随后,利用银金属层和3种折射率的电介质材料设计了以1053 nm为中心,在超过400 nm带宽内优于99%反射率的MMLD,然后设置衍射效率和工作带宽为数值评价函数对光栅结构进行优化,最后得到的光栅结构的最优参数为(290 nm,10 nm,0.28,60°),可以在951~1146 nm的波长范围内提供优于97%的衍射效率,工作带宽达到195 nm(
图 7. MMDG的超宽带衍射光谱,MMDG参数为(315 nm,173 nm,140 nm,0.25)[35]
Fig. 7. Ultrabroad diffraction efficiency of MMDG. MMDG parameters are 315 nm, 173 nm,140 nm, and 0.25[35]
中国科学院上海光学精密机械研究所一直致力于高性能PCG的设计和制作研究,前期主要集中于MDG设计优化和制作工艺研究。2010年,Wang等[35]报道了一款用于800 nm波长、在100 nm带宽内TE波衍射效率高于97.5%的MDG,和两款用于1053 nm波长、在200 nm带宽内衍射效率超过97%的MMDG。MMDG只需要一个金属层、一个低折射率匹配层和刻蚀光栅的高折射率层,整个光栅的膜层数降到了最低,这有利于光栅的工艺制作。其衍射光谱曲线如
图 8. TE和TM偏振的-1级衍射光谱[36]
Fig. 8. Diffraction efficiencies of the -1st order for both TE and TM polarizations[36]
图 9. 带宽和银层中最大电场的关系[37]
Fig. 9. Relationship between bandwidth and maximum electric field in Ag layer[37]
之后,MMDG的研究方向主要集中在其制作工艺的研究和改善。2014年,Guan等[38]指出,HfO2材料的光栅结构可以表现出较好的工作带宽,但在光栅的刻蚀过程中存在一定的困难。SiO2材料的光栅结构获得宽带宽时需要较大的槽深和线密度,但是具有LIDT较高和容易制作的优点。结合两种材料的优势,设计了一种全新结构的MMDG,其结构如
梯形光栅结构由两层SiO2夹一层HfO2构成。通过优化设计,其衍射效率优于90%的带宽可以达到200 nm,优于95%的带宽达到137 nm。最后,制作了50 mm×50 mm的光栅,测试结果表明,其实际衍射效率与计算衍射效率吻合较好,证明所设计的光栅具有良好的工艺容差。利用800 nm波长45 fs脉宽激光测试可得其LIDT为0.32 J/cm2。尽管该光栅的衍射效率和带宽在已有报道中并不是最优的,但制作出的光栅与设计吻合良好,为光栅的实用化和制作工艺打下了基础。2014年,吴建波等[39]研究了退火温度对MMDG中MMLD的影响,发现退火对膜层表面粗糙度的影响较小,但是反射率会下降,且退火温度越高反射率下降越大。高退火温度可以提高化学清洗剂的耐受力,因此可以选择250 ℃退火10 h作为最佳工艺参数。在此条件下,可以在保持反射率下降较小的前提下提高化学清洗耐受力。张洪等[40]认为,高温度退火处理可以增强MMLD抗化学清洗能力的原因在于Au层和SiO2层之间形成了过渡层,增强了黏附力,阻挡了酸溶液的浸入。
Chen等[41-43]对MMDG的制作工艺进行了深入研究,通过对光刻胶掩模参数的修正、刻蚀过程中槽形的演变规律、不同材料的刻蚀速率、刻蚀过程的监控、光栅的清洗等方面的研究和探索,制作出了衍射效率高于90%的带宽为169 nm的MMDG,带宽内的平均衍射效率达到93.7%,峰值效率为95.1%,LIDT为0.32 J/cm2[38]。这是首篇公开的有关MMDG制作工艺的详细完整报道,为MMDG的制作提供了工艺指导。
Zou等[49-50]研究了结状缺陷对损伤阈值的影响。研究发现,在完整的光栅中损伤在光栅脊处开始出现,但当有结状缺陷存在时,损伤会由结状缺陷处开始。理论分析了损伤的过程,以及损伤程度与结状缺陷尺寸之间的关系,并对其损伤阈值进行预测。研究表明,结状缺陷位置会导致电场强度增强,从而使其更容易损伤。
MMDG除了作为PCG使用外,一些新的应用领域也得到了开发。例如,2013年,You等[51]和Guan等[52]将MMDG用作偏振分束器,表现出了良好的偏振分束性能;2017年以来,李娜等[53-54]优化设计了MMDG,将其用作消色差相位延迟器,在900~1200 nm的光谱范围内,其相位延迟均可以保持在4°以内。
4 展望
MMDG结合了金属膜的宽带反射特性和MDG的高衍射效率和高LIDT的特性,表现出了高衍射效率、高LIDT和超宽工作带宽,通过精心设计,可以使其保持较好的光束质量,在CPA中有较强的应用前景。
目前,为了使MMDG走向实用化,并获得更优良的光学性能,主要还有以下两个方面的工作需要进一步深入研究:1) MMDG的设计与制作匹配性。目前报道所设计的光栅结构基本都是矩形的,但在实际光栅刻蚀过程中很难做到矩形刻蚀,基本都是梯形,这对光栅的性能会有较大的影响。同时,光栅的占宽比过小、槽深过大,会导致光栅非常容易损坏,因此需要根据光栅的制作工艺不断优化光栅的参数设计,使其更有利于光栅的制作和应用。2) LIDT的进一步提高。激光的能量仍在不断提高,因此进一步提高MMDG的LIDT是一项重要的研究工作。通过对光栅内部的电场分布进行研究,可以在一定程度上提高LIDT。同时,用于提高MDG的LIDT的后处理、清洗等技术在MMDG的制作中也有一定的参考价值[10-18]。
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