1 引言

石墨烯是由碳原子形成的一种具有蜂窝状结构的平面薄膜,自2004 年Novoselov和 Geim在实验中从石墨分离出单层石墨烯后,迅速掀起了研究热潮^[1-3],成为光电应用(如光电探测器、偏振控制器^[4-6]等)的一项重要材料。石墨烯独特的电导率和吸收特性是其具有广泛应用前景的物理基础。但单层石墨烯对白光的吸收率仅为 2.3%^[7],在实际应用中受到限制。为了增加石墨烯的吸收,人们进行了多种复合结构的设计,如Grande等^[8]将单层石墨烯嵌于一维光栅和金属层反射层之间,构建了一个复合结构,利用了光栅的共振效应和金属层的反射,实现了在特定角度和特定波长下的完美吸收。但吸收带宽很窄,在实际应用中同样受到限制。Alaee等^[9]把基于微带状的石墨烯超材料置于金属反射层基底,利用反射波的相消干涉和透射波的完全消除,实现了完美吸收。该完美吸收机制利用了石墨烯层和金属反射层之间存在的微腔的共振效应。该设计显然能实现全方位吸收,但仍存在波长吸收带宽较窄的问题。超材料是一种人工复合材料,这种材料的主要特点是能够实现负折射率、负介电常数以及负磁导率^[10-11],已被广泛应用于电磁隐身^[12]、频带扩展传感器^[13]及调制器^[14]等领域。Igor等^[15]构建了一种石墨烯超材料,可在特定波长范围和入射角度条件下实现完美吸收。然而超材料作为吸波材料的缺点还是吸收带宽不理想^[16]。2008年,美国波士顿大学的Padilla设计提出了一种亚波长吸收结构,其在扩展吸收带宽方面有了一定的进展^[17]。前期我们通过把不同结构参数的石墨烯超材料进行级联来增加吸收的角度带宽,但没有实现波长带宽的扩展,而且级联结构设计比较复杂^[18]。

基于Grande、 Alaee等^[8-9]的工作,针对前人工作中吸收带宽不足的问题,本文设计了一种石墨烯超材料层、空气层和金属层的3层复合结构。当入射波作用在石墨烯超材料上时,激发表面电子的振荡,导致共振吸收。金属层又将电磁波反射回来,使得电磁波在金属层与石墨烯超材料层间进行多次振荡,极大地增加了电磁波和石墨烯的相互作用。通过调节结构的各个参数,实现了高吸收率条件下波长带宽与角度带宽的同时扩展。

2 理论模型和计算方法

图 1. 模型结构示意图

Fig. 1. Schematic of model structure

下载图片 查看所有图片

复合结构模型如图1所示,石墨烯超材料层置于金属平板上方,中间是空气层。石墨烯超材料板是由竖直放置的黑色石墨烯层沿x轴方向周期性排列,中间白色部分为介质层,厚度为d₂, 超材料板的厚度为W₁, 灰色部分为空气层,厚度为W₂。石墨烯的厚度为d₁,介电常数为ε₁,介质层的厚度为d₂,介电常数为ε₂。在xyz坐标系下,如果(d₁+d₂)远远小于入射波长,这样就可得到石墨烯超材料的等效介电常数,可以写成^[15]

ε=εv000εp000εp,(1)

其中

εv=ε2,(2)εp=ε2+iσg(d1ωε0),(3)

且ω为入射波的角频率,σ_g为石墨烯的电导率,ε₀为真空介电常数。石墨烯的电导率可由Kubo公式得到

σg=ie2kBTπh-2(ω+i/τ)EfkB+2lnexp-EfkBT+1+ie24πh-ln2Ef-h-(ω+i/τ)2Ef+h-(ω+i/τ),(4)

式中e为电子的电量, h-为简约普朗克常数,k_B为玻尔兹曼常数,T为温度,E_f为费米能,τ为电子弛豫时间。金属的介电常数取Drude模型,为

εM=1-ωep2/(ω2+iωγ),(5)

不失一般性,在当前波长范围等离子体振荡频率ω_ep=1.2×10¹⁶ rad/s ,电子弛豫率γ=1.0×10¹⁴ rad/s,它们均参考金属银的参数^[19]。

推导适合计算此模型结构传输属性的传输矩阵法,考虑到超材料的波数和波阻抗,x方向的波数可以表示为

kx=k0n0sinθ,(6)

式中k₀为空气层中的波数,n₀为空气层的折射率,θ为入射角。

由于超材料的各向异性,在z方向的波数和超材料的介电常数有关。对于TM波,磁场方向在y方向,电场在x和z方向,传播方向在xz平面,为此可以得到

H=Hy0exp[i(kxx+kzz-ωt)]ey=Hyey,(7)E=Ex0exp[i(kxx+kzz-ωt)]ex+Ez0exp[i(kxx+kzz-ωt)]ez=Exex+Ezez,(8)

式中H_y=H_y0exp[i(k_xx+k_zz-ωt)],E_x=E_x0exp[i(k_xx+k_zz-ωt)],E_z=E_z0exp[i(k_xx+k_zz-ωt)],e_x,e_y,e_z为x,y,z方向的单位向量。根据麦克斯韦方程:

SymbolQC@×H=∂D∂t,(9)

可以得到

Ex=1ωε0εvkzHy,(10)Ez=1ωε0εp-kx)Hy,(11)

根据电场的旋度:

SymbolQC@×E=-∂B∂t,(12)

可以得到

∂Ex∂z-∂Ez∂x=iωμ0Hy,(13)

综合(10)、(11)、(13)式可以得到

kz,1=εvεp(k02εp-kx2)/εp,(14)kz,2=-εvεp(k02εp-kx2)/εp,(15)

这两个波数代表了不同的入射方向。超材料的波阻抗可以表示为

Z=-Ex/Hy,(16)

由(14)、(16)式可以得到

Z=-η0k0k02εp-kx2εvεp,(17)

式中η₀=120π Ω是空气中的波阻抗。利用类似的推导也可以得到空气层与金属层的波数和波阻抗。在介质n和n+1层的界面,根据边界电场和磁场连续的条件,可以得到

TnHyn+Hyn-=Tn+1Hyn+1+Hyn+1-,(18)

其中T_n=11Zn-Zn,T_n+1=11Zn+1-Zn+1为界面过渡矩阵。考虑到以空气为背景,此结构的传输矩阵可表示为

Hi+Hr-=T0-1T1P1T1-1T2P2T2-1T3P3T3-1T0Ht+Ht-=M11M12M21M22H+t0,(19)

式中 Hi+, Hr-, Ht+分别表示入射磁场、反射磁场和透射磁场,其中P_j=exp(ikjz,2Wj)00exp(ikjz,1Wj)表示第j层(j=1, 2,…,m)内正反两个方向平面电磁波相位的变化。由此得到计算结构透射率T_r、反射率R、吸收率A的表达式为

Tr=Ht+Hi+=1M11,(20)R=Hr-Hi+=M21M11,(21)A=1-|Tr|2-|R|2,(22)

在此次的研究中,因为金属层置于底部,透射率为0,吸收率可以表示为

A=1-|R|2。(23)

对于TE波入射的情况,此时超材料相当于普通材料,无法实现宽带吸收。所以只讨论TM波的情况。

3 结果和分析

为考察各个参数对单个石墨烯超材料层的吸收特性的影响,取参数W₁=400 nm,d₂=2.5 nm,ε₂=2.5,T=300 K,E_f=0.1 eV, 固定入射角θ=π/4,可以得到如图2(a)所示的吸收谱图。由图2可以发现,随着波长的增加,吸收有下降的趋势,但在整个波段吸收率偏低,吸收率高于0.8以上的带宽非常小。在W₁=400 nm,ε₂=2.5,T=300 K, E_f=0.1 eV保持不变的情况下,通过改变介质介质层厚度d₂研究超材料层吸收变化,结果如图2(b)所示,可以发现d₂的变化对吸收率的影响很小,并不能得到宽带高吸收率的理想结果。其次在W₁=400 nm,d₂=2.5 nm,ε₂=2.5,T=300 K保持不变的情况下,通过改变费米能级研究超材料层吸收变化,结果如图2(c)所示,可以发现E_f的变化也不能得到理想中的宽带高吸收率。最后在W₁=400 nm,d₂=2.5 nm,T=300 K, E_f=0.1 eV保持不变的情况下, 改变石墨烯背景材料ε₂的结果如图2(d)所示,可以发现ε₂的变化也得不到理想中的结果。因此仅仅通过改变单层石墨烯超材料板的结构参数是得不到宽带高吸收率的。

图 2. (a)石墨烯超材料板的吸收谱;(b)吸收谱随d2的变化; (c)吸收谱随Ef的变化;(d)吸收谱随 ε2的变化

Fig. 2. (a) Absorption spectrum of the graphene metamaterial slab; (b) absorptance of graphene metamaterial slab versus d2; (c) absorptance of graphene metamaterial slab versus Ef; (d) absorptance of graphene metamaterial slab versus ε2

下载图片 查看所有图片

为此设计如图1所示的复合结构,采用该复合结构的目的是为了在金属层产生反射, 增强电磁波和石墨烯的相互作用。在数值计算中,取参数W₁=400 nm,W₂=200 nm,d₂=2.5 nm,ε₂=2.5,T=300 K,E_f=0.1 eV, 入射角θ=π/4,得到如图3所示的吸收谱。

从图3中可以看出,在吸收率大于0.8的情况下,复合结构的吸收带宽比单个超材料层结构的吸收带宽增大很多,基本实现了宽带高吸收率的要求。同时可以看到在入射波长小于1 μm时,吸收谱出现振荡现象,这是由于波长小于或接近空气层的厚度,电磁波在复合结构中产生了微腔共振效应。在此基础上,改变空气层的厚度,结果如图4所示。可以发现,随着空气层厚度的改变,吸收率发生微小的变化,并且随着厚度的增加,振荡谱也有向右扩展的趋势,这和微腔共振效应相符合。从图4还可以看到,与W₂=100 nm和W₂=300 nm相比时,W₂=200 nm在保持0.8以上的吸收率带宽较大,故在此复合结构中选取空气层厚度W₂=200 nm。

图 3. 特定参数条件下复合结构的吸收谱

Fig. 3. Absorption spectrum of the compound structure on special parameters

下载图片 查看所有图片

图 4. 空气层厚度W2取不同值时复合结构的吸收谱

Fig. 4. Absorption spectra of the compound structure with different W2

下载图片 查看所有图片

费米能E_f对结构吸收的影响分析如下。费米能E_f可以通过偏置电压来调节。偏置电压可在复合结构沿y方向的两个端面放置两个极板来施加。取W₁=400 nm,W₂=200 nm,d₂=2.5 nm, ε₂=2.5,T=300 K,改变费米能得到不同的吸收率,如图5所示。从图5中可以发现,随着费米能的减小,吸收波长带宽开始逐渐增加,在达到E_f=0.1 eV时,虽然继续减小费米能可以进一步增大带宽,但是吸收率开始下降。综合考虑吸收率和带宽两个因素,费米能选择E_f=0.1 eV是相对合适的。

介质层厚度d₂对结构吸收的影响的分析如下。取W₁=400 nm,W₂=200 nm,ε₂=2.5,T=300 K,E_f=0.1 eV,改变d₂得到不同的吸收率,如图6所示。可以发现,在d₂=2.5 nm时,相较于d₂=1.5 nm时吸收率较高,而与d₂=4 nm相比,在相同的高吸率条件下,其吸收带宽更大。综合上述因素,选择d₂=2.5 nm是最为合适的。

图 5. 费米能取不同值时复合结构的吸收谱

Fig. 5. Absorption spectra of the compound structure with different Fermi energies

下载图片 查看所有图片

图 6. 介质层厚度d2取不同值时复合结构的吸收谱

Fig. 6. Absorption spectra of the compound structure with different d2

下载图片 查看所有图片

石墨烯背景材料ε₂的变化对吸收率的影响分析如下。取W₁=400 nm,W₂=200 nm,d₂=2.5 nm,T=300 K, E_f=0.1 eV,改变石墨烯背景材料ε₂得到不同的吸收率,如图7所示。可以发现,ε₂=1时的吸收率较小,而ε₂=2.5时,相比较于ε₂=4,在相同的较高吸收率下吸收带宽区别不大。因此本文选择ε₂=2.5是合适的。

超材料宽度W₁对吸收率的影响分析如下。在图8结构参数的基础上,通过改变W₁的值计算吸收率随波长的变化。结果发现,W₂的变化对吸收谱产生影响,但从带宽和吸收率两个因素考虑,无疑W₁=400 nm是最优化的结果。图8给出W₂分别为300,400,500 nm的计算结果。与W₁=400 nm的吸收谱相比,W₁=300 nm的吸收谱曲线出现较大的波动,且带宽变小,而对于W₁=500 nm的吸收谱曲线,虽然吸收谱略有展宽,但吸收率普遍降低。

图 7. 石墨烯背景材料ε2取不同值时复合结构的吸收谱

Fig. 7. Absorption spectra of the compound structure with different ε2

下载图片 查看所有图片

图 8. 超材料宽度W1取不同值时复合结构的吸收谱

Fig. 8. Absorption spectra of the compound structure with different W1

下载图片 查看所有图片

在设计的结构中,金属层底部的反射极大地增加了电磁波与石墨烯的相互作用,从而在保持高吸收率的情况下,得到了一个较大的波长带宽。取上面波长带宽的中心波长λ=3.5 μm,其他参数取W₁=400 nm,W₂=200 nm,T=300 K,E_f=0.1 eV,调节d₂,计算复合结构的吸收随入射角度的变化,结果如图9所示。可以发现,在d₂=4 nm时,在入射角从-70°~70°的范围内吸收率均可以达到0.9以上。在d₂=6 nm时,虽然吸收率也较高,但是相比于d₂=4 nm,角度带宽相对减小。在d₂=2 nm时,在所要实现的大角度范围内,吸收率不能一直保持在0.9以上。所以选择d₂=4 nm较为合适。为了从整体上观察复合结构吸收随波长和入射角度的变化,最后给定参数W₁=400 nm,W₂=200 nm,d₂=4 nm,T=300 K,E_f=0.1 eV,在图10中给出了波长和入射角度同时变化的吸收谱图,可以从中更加全面地看到在入射波长为0.1~6 μm,入射角为-70°~70°的范围内吸收率都较高。

图 9. 介质层厚度d2取不同值时复合结构的吸收谱随入射角度的变化

Fig. 9. Absorption spectra of the compound structure with different d2 and incident angles

下载图片 查看所有图片

图 10. 波长和入射角同时变化的吸收谱

Fig. 10. Contour plot of absorption with different wavelengths and incident angles

下载图片 查看所有图片

4 结论

利用石墨烯超材料层、空气层和金属层构成的三明治复合结构,推导出该结构电磁波传输特性的计算公式。研究发现,通过优化结构参数,可以在高吸收率的条件下实现波长带宽以及角度带宽的同时扩展。该研究为设计近红外隐身和宽带光电子器件提供了重要参考。