1 引言

砷酸钛氧钾(KTA)晶体是一种优秀的非线性双轴晶体,属于斜方晶系,具有抗损伤阈值高、角度调谐范围大、电学性质好及物理化学性质稳定等优势。KTA与磷酸钛氧钾(KTP)晶体是同构异形体,但KTA晶体的有效非线性系数要大于KTP^[1],且KTA在中红外区域有更广的透光范围^[2-4]。KTA晶体在光参量振荡^[5-7]、倍频^[8]、和频^[9]、差频^[10]等方面(二阶非线性效应)已经得到广泛的研究和应用。

KTA晶体具有三阶非线性效应,所以其还是优秀的拉曼材料。1991年,Watson^[11]详细测出了KTA晶体的拉曼光谱,并与KTP晶体和RbTiOPO₄(RTP)晶体的光谱图进行比较,证明了KTA中TiO₆基团的畸变比KTP中的更小。1996年,Tu等^[12]重新测了KTA和KTP晶体的拉曼光谱,结果显示室温条件下在X(ZZ)X通光偏振模式下KTA晶体的拉曼频移主要集中在234 cm^-1和670 cm^-1附近。2009年,Liu等^[13]利用LD侧面泵浦的声光调Q Nd∶YAG激光器作为泵浦源,实现了KTA晶体拉曼激光运转,在泵浦功率为60.9 W、脉冲重复频率为4 kHz时,获得的一阶斯托克斯(Stokes)光的功率为4.55 W,转换效率为7.5%。2010年,Zhong等^[14]利用KTA晶体的级联受激拉曼散射(SRS)效应,研制了一种多波长激光器。观察了234 cm^-1和671 cm^-1拉曼模式的级联SRS产生1178 nm激光的过程,包括1064 nm的基波,以及1091,1120,1146,1178 nm的4种Stokes光,在脉冲重复率为10 kHz时每一种激光的输出功率为几十到几百毫瓦,对应的总转换效率为8.72%。2015年,Zhu等^[15]利用声光调Q Nd∶Lu_0.5Y_0.5VO₄ 偏振激光器泵浦KTA晶体,获得了波长为1151 nm的三阶拉曼激光输出,泵浦功率为8.2 W、脉冲重复频率为15 kHz时,输出的三阶拉曼激光的平均功率为430 mW,转换效率为5.2%。

受激电磁耦子散射(SPS)是另外一种光与物质相互作用的形式,是一种同时包含二阶与三阶非线性效应的光学现象,SPS常被用于产生太赫兹波,同时还会用于产生波长可调谐的近红外激光^[16-19]。产生SPS的必要条件是晶体必须同时具有红外和拉曼活性。KTA晶体具有足够强的红外和拉曼双活性,在利用SPS获得可调谐太赫兹波及近红外可调谐激光方面得到应用。2016年,Zang等^[20]利用KTA晶体的SPS效应实现了Stokes光的间断调谐输出,在泵浦激光波长为1064.2 nm时,在1077.9~1088.4 nm波长范围内Stokes光有5个不连续调谐范围:1077.9~1088.4 nm、1079.0~1080.1 nm、1080.8~1082.8 nm、1083.6~1085.5 nm、1085.8~1086.8 nm,当泵浦脉冲能量为130.0 mJ时,在1078.6 nm处获得了最大Stokes激光脉冲能量,为33.9 mJ。

本文采用SPS与SRS相结合的方式,探索了KTA晶体在拓宽拉曼激光光谱方面的潜力。将KTA晶体Stokes参量振荡器置于LD侧面泵浦的1064 nm调Q Nd³⁺∶YAG激光器的谐振腔内,利用KTA晶体的非共线SPS效应,当1064 nm基频光与Stokes光之间的夹角在2°~6°之间变化时,获得的Stokes光在1078.20~1078.72 nm、1079.20~1081.34 nm、1082.74~1083.72 nm、1085.54~1085.68 nm、1086.94~1088.20 nm范围内可调。该Stokes激光又作为共线拉曼激光器的泵浦源在同一块KTA晶体中实现了SRS,通过设计Stokes谐振腔输出镜的透过率,选择性输出一阶拉曼光,获得的拉曼光的波长调谐范围为1106.08~1107.40 nm、1107.52~1109.20 nm、1110.60~1111.90 nm、1113.96~1114.10 nm、1115.22~1116.62 nm。输出功率峰值发生在1116.34 nm处,所对应的相位匹配角为5.60°,当LD泵浦功率为94.20 W,重复频率为5 kHz时,得到了最大功率为1.62 W的拉曼激光输出。

2 实验装置

实验装置如图1所示。1064 nm激光谐振腔由M1、M4组成,长度为29 cm,M1为平凹镜,凹面曲率半径为4000 mm,镀有1064 nm的高反膜(R>99.8%),M4对1064 nm的基频光有很小的透过率。THORLABS PBS103型偏振分光棱镜位于M1后,透光范围为900~1300 nm,主要作用是将腔内激光偏振方向调节为垂直纸面方向。LD侧面泵浦的Nd∶YAG模块位于偏振器之后,Nd∶YAG晶体棒的直径为3 mm,长度为65 mm,掺杂原子数分数为1%,两端镀有1064 nm增透膜(T>99.8%)。声光调制器(AOM)置于激光晶体之后,声光开关晶体长度为60 mm,两端镀有1064 nm增透膜,声光调制器的型号为QSD-2750,重复频率在0.5~50 kHz范围内可调。为了便于散热,用铟箔包裹Nd∶YAG晶体棒并将其置于直通水冷的铜块中,其水冷温度和声光模块的水冷温度均设置为19 ℃。Stokes参量振荡器由M2、M3及KTA晶体构成,长度为9 cm,放置于电动旋转平台上(型号为Zolix SC300-2B),通过电动旋转平台可以实现泵浦光与Stokes光之间的角度调节,KTA晶体的切割方向遵循激光拉曼散射的几何配置X(ZZ)X^[21]。由于基频光与Stokes光之间的夹角很小,为了更好地分开两者,应使基频光振荡和Stokes光振荡互不影响。把M2和M3设计成半圆形,M2为全反平面镜,M3透镜的介绍在下文详细给出。沿x方向切割KTA晶体,尺寸为5 mm×5 mm×25 mm(x×y×z),KTA晶体同样用铟箔包裹置于直通水冷的铜块中,水冷设置温度为19 ℃。使用功率计(EPM2000,Coherent Inc)测量输出激光功率,使用光谱分析仪(AQ-6315A, YoKogawa)测量光谱特性,使用光束质量分析系统(M2MS, THORLABS, 400~5000 nm)测量光束质量因子(M²),使用CCD相机(BC106N-VIS/M,THORLABS)测量光斑,使用数字存储示波器(TDS 5052B,Tektronix)测量输出脉冲的时间特性。

图 1. 实验装置示意图

Fig. 1. Schematic of experimental setup

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3 实验结果和讨论

首先使用在1000~1250 nm波段具有较高反射率的镜子作为Stokes谐振腔的输出镜M3,其透射率随波长的变化关系如图2所示。在相位匹配角(Stokes谐振腔轴线与1064 nm激光谐振腔轴线之间的夹角)为4.40°时,由M3输出的激光的光谱如图3所示。由于耦合空间中激光光束与光谱分析仪中单模光纤的直径较小,且激光光束的空间分布不是很均匀,所以图3光谱图所示的波长是准确的,但各波长之间的强度关系与实际强度不对应。本文还观察了由M4输出的激光光谱,发现只有少量1064.16 nm的基频光,没有其他频率成分。

图 2. M3的透射率曲线

Fig. 2. Transmittance of M3

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图 3. 相位匹配角为4.40°时,由M3输出的激光的光谱

Fig. 3. Spectrum of laser output from M3 with phase matching angle of 4.40°

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分析图3中谱线,可知1086.22 nm的激光是1064.16 nm的基频光在KTA晶体中通过SPS频移了190.8 cm^-1后得到的。这个过程可以用图4所示的SPS非共线相位匹配来解释,1064.16 nm泵浦光在x方向振荡,对应谐振腔腔长为29 cm,通过SPS产生的Stokes激光在x'方向振荡,对应谐振腔腔长为9 cm。图4中,k_p、k_s、k_T分别表示泵浦光、Stokes光及THz波的波矢。调节x与x'的夹角θ,可以实现Stokes激光波长调谐^[20]。对于KTA晶体,θ在1.05°~3.14°之间(晶体内角度),相应的晶体外角度为2.10°~6.00°,x轴与电磁耦子传播方向间的夹角β在62°~67°之间^[22]。与非共线的SPS过程能够形成竞争的非线性效应是x方向的共线SRS,由于非共线的SPS是一个包含二阶与三阶非线性效应的光学现象,且其Stokes激光谐振腔的长度只有9 cm,而SRS只包含三阶非线性效应,其拉曼激光谐振腔长达29 cm,因此在它们的竞争中,SPS占优势,一旦SPS消耗了泵浦光,x方向的SRS就没有机会出现。

图 4. SPS过程的非共线相位匹配示意图

Fig. 4. Non-collinear phase matching schematic for SPS process

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当1086.22 nm的Stokes激光足够强时,它可以作为泵浦光进一步激发新的非线性效应,在这个过程中有两种非线性效用参与竞争,一是在x'方向的共线SRS过程,另一个是在x方向的非共线SPS过程。由于1086.22 nm的Stokes激光的脉冲宽度已经很短,远小于1064.16 nm的基频光的脉冲宽度,而此时x'方向的共线SRS过程对应的谐振腔长度小(9 cm),x方向的非共线SPS过程对应的谐振腔长度大(29 cm),因此在竞争中x'方向的共线SRS过程占优势。图3中1114.34,1143.60,1175.52 nm谱线分别是作为泵浦光的1086.22 nm Stokes激光的一阶、二阶、三阶拉曼谱线,在后文中分别统一叫作一阶拉曼激光、二阶拉曼激光、三阶拉曼激光。它们对应于KTA晶体中光谱频移为234 cm^-1的几个最强拉曼峰。图3中没有与1185.78 nm谱线对应的拉曼频移,其来源尚不清楚,留待以后研究解决。

在得到SPS过程和SRS过程的先后顺序后,更换M3,选择SPS过程Stokes激光的一阶拉曼激光进行详细研究。更换后的M3的透过率曲线如图5所示,它对SPS过程中Stokes激光作为泵浦光时的二阶及三阶拉曼激光高透,因而这些波长的激光无法在谐振腔内形成振荡。

图 5. 输出一阶拉曼激光时M3的透射率曲线

Fig. 5. Transmittance curve of M3 when outputting first-order Raman laser

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图6所示为SPS过程中的Stokes激光波长和它的一阶拉曼激光波长随相位匹配角θ的变化曲线。从图6可以看出:当θ从2.10°变化到6.00°时,Stokes激光波长在以下范围内断续可调:1078.20~1078.72 nm、1079.20~1081.34 nm、1082.74~1083.72 nm、1085.54~1085.68 nm、1086.94~1088.20 nm;相应的一阶拉曼激光波长在以下范围内断续可调:1106.08~1107.04 nm、1107.52~1109.2 nm、1110.60~1111.90 nm、1113.96~1114.10 nm、1115.22~1116.62 nm。波长随角度的调谐不是连续的,出现了4处缝隙,这是由较小的TO(transverse optical)声子模对红外光存在吸收造成的^[23]。

图 6. SPS过程Stokes激光和其一阶拉曼光的波长随相位匹配角θ的变化曲线

Fig. 6. Wavelengths of SPS Stokes laser and its first-order Raman laser versus phase-matching angle θ

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泵浦光功率固定为66.30 W时,测量了一阶拉曼光输出功率随波长的变化关系,如图7所示。每个调谐区间的功率峰值分别在1106.62,1108.01,1111.30,1113.99,1116.34 nm处,功率峰值分别为586.8,876.8,753.0,711.4,1086.0 mW,峰值两侧的功率逐渐下降到一定数值。

图 7. 一阶拉曼光在不同波长处的功率

Fig. 7. First-order Raman powers at different wavelengths

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相同泵浦光功率下,当调谐角度为5.60°时,得到的一阶拉曼激光的功率最高,此时相应的一阶拉曼激光波长为1116.34 nm。把调谐角度固定为5.60°,测量脉冲重复频率分别为3,5,7 kHz时一阶拉曼激光输出功率随泵浦功率的变化,结果如图8所示。可以看到:泵浦光脉冲重复频率为5 kHz,功率为94.20 W时,一阶拉曼光有最大输出功率,为1.62 W。

图 8. 1116.34 nm一阶拉曼激光输出功率与泵浦功率的关系曲线

Fig. 8. Output power of 1116.34 nm Raman laser versus incident pumping power

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固定调谐角度为5.60°,脉冲重复频率为5 kHz,1088.12 nm的SPS Stokes激光功率和1116.34 nm的一阶拉曼激光功率随泵浦功率的变化如图9所示。由图9可知:随着泵浦功率的升高,一阶拉曼激光功率有明显的升高,而SPS Stokes激光功率只有缓慢的升高,最后在300 mW附近缓慢变化。这是因为Stokes谐振腔内功率密度大到一定程度就会引起Stokes光发生拉曼转换。

图 9. 调谐角度为5.60°,脉冲重复率为5 kHz时,SPS Stokes激光和一阶拉曼激光的功率随泵浦功率的变化

Fig. 9. Powers of SPS Stokes laser and first-order Raman laser versus incident pumping power with tuning angle of 5.60° and pulse repetition frequency of 5 kHz

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固定调谐角度为5.60°,脉冲重复频率为5 kHz,1064.16 nm基频光功率随泵浦光功率的变化如图10所示,其中初始基频光功率是指故意调节相位失配没有非线性转换时的基频光功率,剩余基频光功率是指存在非线性转换时的基频光功率。可以看到:初始基频光功率随着泵浦光的增大而增大,而出现非线性转换后,剩余基频光维持在500 mW附近小幅度波动,这体现了实现非线性转换对基频光的消耗。

图 10. 1064.16 nm初始基频光和剩余基频光功率随泵浦功率的变化

Fig. 10. Powers of 1064.16 nm initial fundamental laser and residual fundamental laser versus incident pumping power

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脉冲波形更能体现基频光向Stokes光和拉曼光的转化,图11所示为泵浦功率为71.64 W,调谐角度为5.60°,脉冲重复频率为5 kHz时,初始基频光、剩余基频光、SPS Stokes激光和拉曼激光的波形。由图11可知:初始基频光脉冲宽度为171.40 ns,剩余基频光脉冲脉宽为52.50 ns,在基频光强度急剧下降过程中,1088.12 nm SPS Stokes激光脉冲产生,1116.34 nm拉曼脉冲随后产生,SPS Stokes激光和拉曼激光脉冲宽度分别为7.05 ns和4.67 ns。

图 11. 不同波长的激光脉冲的波形图。(a) 1064.16 nm初始基频光;(b) 1064.16 nm剩余基频光、1088.12 nm SPS Stokes激光及1116.34 nm拉曼激光

Fig. 11. Waveforms of pulses with different wavelengths. (a) 1064.16 nm initial fundamental laser; (b) 1064.16 nm residual fundamental laser, 1088.12 nm SPS Stokes laser, and 1116.34 nm Raman laser

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图11中的4种激光对应的激光光斑如图12所示,在输出镜后约80 mm的位置处测得。图12中,横轴坐标范围都为-4000~4000 μm,纵轴坐标范围都为-3000~3000 μm,实验条件仍然是泵浦功率为71.64 W,调谐角度为5.60°,脉冲重复频率为5 kHz。图12(a)是初始基频光光斑,在水平及垂直方向的尺寸分别为1.22 mm和1.25 mm,其光束质量为 Mx2=3.62, My2=3.74。图12(b)是剩余基频光光斑,在水平及垂直方向的尺寸分别为1.72 mm和1.80 mm。对比图12(a)和图12(b)可以看出:1064.16 nm基频光通过SPS部分转化成1088.12 nm SPS Stokes光后,光斑均匀性变差。1088.12 nm SPS Stokes激光光斑如图12(c)所示,光斑直径分别为d_x=0.80 mm,d_y=0.83 mm;1116.34 nm拉曼光光斑如图12(d)所示,光斑直径分别为d_x=0.88 mm,d_y=0.84 mm,其光束质量为 Mx2=1.33, My2=1.31。图12充分体现出SPS过程和SRS过程对激光光束的净化作用。

图 12. 不同波长激光的光斑图。(a) 1064.16 nm初始基频光; (b) 1064.16 nm剩余基频光;(c) 1088.12 nm SPS Stokes光; (d) 1116.34 nm一阶拉曼光

Fig. 12. Spot patterns of lasers with different wavelengths. (a) 1064.16 nm initial fundamental laser; (b) 1064.16 nm residual fundamental laser; (c) 1088.12 nm SPS Stokes laser; (d) 1116.34 nm first-order Raman laser

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4 结论

本文将KTA晶体Stokes参量振荡器置于LD侧面泵浦的调Q Nd³⁺∶YAG谐振腔内,通过级联SPS和受激拉曼散射,在基频光波长为1064.16 nm时,获得了1106.08~1107.40 nm、1107.52~1109.20 nm、1110.60~1111.90 nm、1113.96~1114.10 nm、1115.22~1116.62 nm波长范围内的可调谐拉曼激光。当LD泵浦功率为94.20 W,重复频率为5 kHz时,在1116.34 nm处得到了1.62 W的拉曼激光输出,光束质量为 Mx2=1.33, My2=1.31,其光束质量优于基频光( Mx2=3.62, My2=3.74)。通过不同波长激光功率随泵浦光功率的变化,以及不同波长激光波形的演化,展示了从基频光到SPS Stokes激光的转化,以及由SPS Stokes激光到一阶拉曼激光的转化。本文重点研究了SPS Stokes激光的一阶拉曼激光的特性,从原理上讲,只要合理选择Stokes谐振腔的输出镜透过率,可以得到SPS Stokes激光的二阶或者三阶可调谐拉曼激光。LD向拉曼光的转换效率比较低,这是由二次非线性转化和LD侧面泵浦的劣势造成的,利用LD端面泵浦,有望得到较高一些的转换效率。