全固态飞秒激光同步抽运的光学参量振荡器 下载: 1775次
1 引言
2018年诺贝尔物理学奖授予了美国科学家Arthur Ashkin、法国科学家Gerard Mourou和加拿大科学家Donna Strickland,以表彰他们在激光物理领域的突破性发明。其中Mourou教授和Strickland师徒二人提出的啁啾脉冲放大技术[1],打破了超短脉冲激光的能量瓶颈,使超短超强脉冲激光成为现实,为开展前沿科学研究、精密激光加工、激光医疗和**对抗等应用提供了前所未有的强大工具。而于激光器问世的第二年即诞生的非线性光学,也大大促进了超快激光技术的发展。
1961年,Franken等[2]将红宝石激光器产生的694.3 nm激光聚集到一片石英晶体中,首次获得二次谐波(SHG)信号——347.1 nm紫外激光,这被视为非线性光学的开端。对基于受激辐射放大产生的激光而言,受限于激光增益介质的能级结构,往往只能发射有限光谱范围的激光,难以实现波长的连续调谐。目前常见的激光增益介质的发射光谱主要集中在可见-近红外波段,如掺钛蓝宝石晶体(简称钛宝石)的发射光谱覆盖范围为600~1000 nm,掺镱或钕离子增益介质的发射光谱主要位于1 μm或1.3 μm波长附近,掺铬硫化锌晶体的发射光谱范围为2~3 μm。而紫外或中远红外波段的许多波长仍无法直接得到。然而,利用非线性光学参量变换的方法,在满足相位匹配条件下可以产生波长可连续调谐的激光,通过改变非线性晶体的参数,辅以和频、差频等技术可实现更大范围的波长调谐,极大地拓展了激光技术在众多领域中的应用。
高频率的光子
1991年面世的克尔透镜锁模钛宝石振荡器[5]是目前最为成熟的飞秒激光器,理论上,其输出波长可覆盖600~1000 nm的范围,技术上常用的是覆盖700~900 nm的波长范围。利用飞秒钛宝石振荡器抽运飞秒OPO,结合各种不同的非线性晶体,已实现250~8800 nm波长范围的飞秒激光的输出[6-13],大大扩展了飞秒激光的波长范围。2007年,Zhu等[11]利用自建的锁模掺钛蓝宝石激光作为抽运源,也实现了飞秒OPO运行。但在输出功率方面,由于飞秒钛宝石振荡器的平均功率一般小于3 W,其同步抽运OPO产生的信号光功率往往不到1 W[12-13]。而且,飞秒钛宝石振荡器需要昂贵的倍频Nd∶YVO4激光器作为抽运源,系统复杂且价格高昂。近年来,飞秒光纤激光器以及全固态激光器得到了迅速发展,成为同步抽运飞秒OPO的理想光源[14-17]。2011年,Zhang等[14]利用高功率飞秒Yb∶KYW激光器同步抽运25 mm长的周期极化铌酸锂(PPLN)晶体,获得了功率为144 mW、波长为3.5 μm的闲频光,光谱半峰全宽为200 nm,最大量子转换效率达到59%。2013年,Gu等[15]利用飞秒掺镱光纤激光器抽运PPLN晶体,结合腔内倍频及和频过程,获得波长覆盖610~4000 nm激光的调谐输出。2016年,Metzger等[16]利用飞秒掺铒光纤激光器抽运AGSe晶体,获得了波长为4.8~6.0 μm的闲频光输出,光子转换效率为18%。2018年,Smolski等[17]利用平均功率为6 W的飞秒掺铬硫化锌固体激光器抽运周期结构的GaAs晶体,获得波长直接覆盖3~8 μm的信号光输出,平均功率达0.5 W。与飞秒全固态激光器相比,飞秒光纤激光器在结构紧凑性、操作便捷性上具有一定的优势,但由于其本身具有高增益、高非线性的特点,输出的飞秒激光带有大量的噪声,而且飞秒光纤激光器在高重复频率方面存在劣势。
近年来,本课题组基于掺镱激活离子的飞秒全固态激光器进行了系统的研究,获得了一系列输出参数优异的结果[18-28]。在此基础上,进一步利用高功率飞秒全固态激光器作为抽运源,开展了一系列飞秒光学参量振荡的研究并取得了重要进展[29-35]。本文将对这方面的工作进行综述,并对飞秒全固态激光器未来的发展和前沿应用进行展望。
2 飞秒全固态激光同步抽运的光学参量振荡
使用飞秒激光抽运OPO时,由于飞秒脉冲的持续时间远小于参量光脉冲在腔内往返一次所需的时间,参量光脉冲只有在腔内往返一次后并与下一个抽运光脉冲在晶体中重合时才会得到增益,这就要求OPO的腔长必须与抽运源的重复频率精确匹配。因此,飞秒OPO又被称为同步抽运的OPO(SPOPO)。
受益于成熟的高功率飞秒钛宝石振荡器和新型的非线性晶体,在可见光-近红外波段的飞秒OPO发展非常迅速,目前已广泛应用于超快光通信、太赫兹(THz)波产生、时间分辨光谱学和飞秒光频梳等领域。近年来,高功率掺镱飞秒激光器得到了迅速发展,成为价格更加低廉、输出功率更高的新一代OPO抽运源,为飞秒OPO的蓬勃发展注入了新的能量。
2.1 高功率掺镱飞秒全固态激光器同步抽运OPO实验研究
相位匹配是实现光参量变换的必备条件。相位匹配一般分为两种:双折射相位匹配和准相位匹配。双折射相位匹配是指利用晶体的双折射特性来补偿晶体的色散效应,常用的双折射相位匹配晶体有三硼酸锂(LBO)、偏硼酸钡(BBO)、磷酸钛氧钾(KTP)、砷酸钛氧钾(KTA)、铌酸锂(LN)和钽酸锂(LT)等。准相位匹配是指利用非线性晶体周期性的非线性系数反转来补偿相位失配,常见的准相位匹配晶体包括周期极化的LN晶体(PPLN)、周期极化的KTP晶体(PPKTP)和周期极化的LT晶体(PPLT)等。其中PPLN的有效非线性系数为17 pm/V,不仅远大于双折射相位匹配晶体,而且接近两倍于其他几种常见的准相位匹配晶体,成为目前飞秒OPO中最常用的非线性晶体。
为了开展OPO的研究,自建了一台高功率Yb∶LYSO飞秒全固态振荡器,其输出平均功率可达3 W,中心波长为1035 nm,脉宽为350 fs,重复频率为86.4 MHz[28]。利用此高功率飞秒振荡器进行同步抽运OPO的实验研究[29-30],实验装置如
图 1. Yb∶LYSO激光器同步抽运OPO的实验装置
Fig. 1. Experimental setup of OPO synchronously pumped by Yb∶LYSO laser
图 2. Yb∶LYSO激光器同步抽运OPO的信号光调谐特性。(a)光谱;(b)输出功率
Fig. 2. Signal tuning characteristics of OPO synchronously pumped by Yb∶LYSO laser. (a) Spectrum; (b) output power
结合腔内倍频技术,可以进一步扩展信号光覆盖的光谱范围。利用另一块PPLN作为倍频晶体,在OPO腔内对信号光进行倍频,晶体的极化周期在19.5~21.3 μm之间,满足1550~1750 nm信号光倍频的相位匹配条件。得到的二次谐波脉冲调谐范围为767~874 nm,相应的基频光范围为1534~1748 nm,如
图 3. 腔内倍频OPO的输出性能。(a) SHG调谐特性;(b)最大输出功率时的光束质量
Fig. 3. Output performances of OPO with intra-cavity frequency-doubling. (a) Tuning characteristic of SHG; (b) beam quality at maximum output power
尽管PPLN晶体具有非常大的有效非线性系数,但其损伤阈值不高,不适于高功率飞秒OPO。而双折射相位匹配晶体KTP和KTA具有更高的损伤阈值,而且在2.0~5.0 μm之间有较高的透过率,是用于高功率中红外飞秒OPO的优良非线性晶体。1998年,Ruffing等[37]利用平均功率为29 W的Nd∶YVO4皮秒激光器同步抽运KTA晶体,获得功率高达14.6 W的信号光以及功率为6.4 W的闲频光输出。近年来,本课题组利用商用的功率为7 W、脉宽为100 fs的Yb∶KGW飞秒全固态激光器(Flint,Light Conversion公司,立陶苑)开展了同步抽运飞秒KTA-OPO的实验研究,获得了瓦级的中红外飞秒闲频光输出[31]。实验装置如
当抽运光功率为7 W时,可以得到最高功率为2.32 W的信号光输出,中心波长为1.55 μm,同时得到的闲频光输出功率为1.31 W,中心波长为3.05 μm,总的光转换效率为51.8%。无主动稳定措施下,信号光输出功率在1 h内的抖动小于1.6%,如
利用相同的OPO腔型结构,将KTA晶体换成合适的KTP晶体,可以获得类似的实验结果。当抽运光功率为7 W时,得到最大功率为2.05 W的信号光输出,中心波长为1.53 μm,同时得到的闲频光输出功率为1.01 W,中心波长为3.17 μm,总的光转换效率为43.7%。采用角度调谐方法,同样获得了1.41~1.71 μm波长范围内可调谐的信号光和2.61~3.84 μm波长范围内可调谐的闲频光输出。整个调谐范围内信号光的输出功率大于180 mW,闲频光的输出功率大于75 mW。
图 5. KTA-OPO。(a)信号光调谐光谱;(b)闲频光光谱
Fig. 5. KTA-OPO. (a) Spectra of tunable signals; (b) spectra of idlers
2.2 全固态飞秒绿光同步抽运BIBO-OPO实验研究
超快绿光同步抽运的飞秒OPO能够提供700~1000 nm范围内波长连续可调谐的超短脉冲,这在生物光子学、相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)显微成像和脑科学等应用领域具有重要意义[38-43]。通过对高功率掺镱飞秒激光器输出激光进行倍频,可获得瓦级飞秒绿光,使飞秒绿光同步抽运的OPO成为可能。2011年,Cleff等[44]利用525 nm的飞秒绿光抽运LBO-OPO,得到了780~940 nm波长范围内连续可调谐的近红外飞秒脉冲,信号光最大平均功率为250 mW;2012年,Lang等[45]利用Yb∶KLu(WO4)2薄片激光器倍频产生的15 W飞秒绿光抽运非共线的BBO-OPO,得到功率高达3 W的信号光,信号光调谐波长范围覆盖680~850 nm;2014年,Gu等[46]报道了基于LBO晶体非临界相位匹配的双波长飞秒OPO,其抽运源为高功率光纤激光器倍频产生的520 nm飞秒绿光,得到了658~846 nm可调谐双波长输出。除BBO和LBO晶体之外,近几年兴起了一种新型非线性晶体硼酸铋(BIBO),其透光范围为286~2700 nm,具有比BBO更大的允许角、更宽的角度调谐范围以及更小的空间走离角,同时其晶体损伤阈值和可接受光谱带宽又都小于BBO和LBO晶体。此外,BIBO晶体最大的优势在于其具有很大的有效非线性系数(3.2 pm/V,分别是BBO晶体的1.6倍和LBO晶体的4倍),使其广泛应用于可见光-近红外波段的频率变换中[47-49]。本课题组将BIBO晶体应用于飞秒绿光同步抽运的OPO,获得了优异的参量光输出参数[33]。
首先利用LBO晶体对高功率Yb∶KGW飞秒激光器进行腔外倍频,得到了功率为4.04 W、波长为515 nm的高光束质量飞秒绿光,其倍频转换效率为57.7%。利用该飞秒绿光同步抽运BIBO-OPO的实验装置如
图 6. 飞秒绿光同步抽运飞秒BIBO-OPO的实验装置。(a)信号光输出;(b)闲频光输出
Fig. 6. Experimental setup of femtosecond BIBO-OPO synchronously pumped by femtosecond green light. (a) Signal output; (b) idler output
图 7. BIBO-OPO信号光调谐范围内的输出性能。 (a)光谱和功率;(b)相应的压缩前后脉宽
Fig. 7. Output performances of tunable signals of BIBO-OPO. (a) Spectra and power; (b) corresponding pulse durations before and after compression
如
图 8. BIBO-OPO闲频光调谐范围内的输出性能。(a)光谱和功率; (b)相应的脉宽
Fig. 8. Output performances of tunable idlers of BIBO-OPO. (a) Spectra and power; (b) corresponding pulse durations
2.3 飞秒全固态激光器同步抽运高重复频率OPO实验研究
作为超精密的测量工具,飞秒光学频率梳在高精度时频测量、原子分子物理、天文观测、阿秒科学等众多研究领域起着至关重要的作用。在某些实际的频率测量应用中,要求光学频率梳的光源重复频率越高越好。具体有两个原因:1)当激光脉冲具有相同的平均功率时,重复频率越高意味着每个纵模频率成分的功率越大,从而在频率测量中能够得到更高的信噪比;2)重复频率高的激光脉冲作为频率标准时,更容易利用商用的波长计分辨出所测光频梳落在哪个梳齿范围,降低了对波长计分辨率的要求。因此作为飞秒光学频率梳的重要光源,高重复频率飞秒OPO具有非常重要的研究价值。接下来介绍利用飞秒全固态激光器作为抽运源开展的高重复频率飞秒OPO的研究工作。
首先,利用环形腔结构实现了飞秒绿光抽运的高重复频率BIBO-OPO运转[35]。实验装置如
图 9. 重复频率为755 MHz的BIBO-OPO实验装置
Fig. 9. Experimental setup of BIBO-OPO with repetition rate of 755 MHz
图 10. 重复频率为755 MHz的BIBO-OPO的输出性能。(a)信号光调谐曲线;(b)相位噪声
Fig. 10. Output performances of BIBO-OPO with repetition rate of 755 MHz. (a) Tuning curves of signals; (b) phase noise
利用这种方法进一步获得更高的重复频率(>10 GHz)比较困难,因为受镜架尺寸和镜片参数的限制,很难继续对腔长进行大幅缩短。而采用Vernier谐频抽运技术,只需要增大或减小OPO腔长Δ
图 11. Vernier谐频抽运实现GHz飞秒OPO的实验装置图
Fig. 11. Experimental setup of gigahertz femtosecond OPO based on Vernier harmonically pumping
由于PPLN有很大的有效非线性系数,因此OPO的振荡阈值功率很低,仅为56 mW。当OPO实现振荡后将输出功率优化到最大,可以获得功率为450 mW、中心波长为1515 nm的信号光输出。然后通过微调平移台的位置,使OPO腔长增加,得到
图 12. OPO输出。(a)不同重复频率下飞秒OPO的信号光光谱;(b)不同重复频率下的ΔL 及平均输出功率;(c) OPO在重复频率为37.3 GHz下运转的光谱
Fig. 12. OPO output. (a) Spectra of signals of femtosecond OPOs at different repetition rates; (b) ΔL and average output power versus repetition rate; (c) spectrum when OPO operates at repetition rate of 37.3 GHz
3 研究趋势
高平均功率、单脉冲高能量飞秒激光一直是超快激光技术领域的研究目标。而由于某些波段的飞秒脉冲只有通过非线性频率变换才能获得,因此实现高平均功率、大单脉冲能量已成为目前飞秒OPO的一个重要发展趋势。与飞秒钛宝石振荡器相比,掺镱飞秒全固态激光器作为OPO抽运源的一个重要优点是其可以利用技术成熟的高功率LD直接抽运,不仅能够极大地降低成本,而且可以实现更高功率输出。近年来,掺镱薄片飞秒激光器技术发展极其迅速,目前最大输出功率高达270 W[52]。2004年,Südmeyer等[53]利用平均功率为58 W的Yb∶YAG薄片飞秒激光器作为抽运源,以PPSLT作为参量晶体,获得了重复频率为56 MHz、输出功率为19 W、脉宽为840 fs、波长为1.45 μm的信号光和功率为7.8 W、波长为3.57 μm的闲频光,OPO的信号光单脉冲能量高达339 nJ。随着各种非线性晶体质量的提升以及尺寸的增大,掺镱固体飞秒激光器抽运的飞秒OPO在输出平均功率以及单脉冲能量上会进一步得到提高。值得一提的是,利用腔倒空技术降低飞秒OPO的重复频率,也可以有效地提高单脉冲能量。2011年,Lamour等[54]利用功率为6.6 W的掺镱飞秒光纤激光器作为抽运源,采用腔倒空技术,实现了最大单脉冲能量为392 nJ的PPLN-OPO运转。2018年,He等[55]提出一种全新的大单脉冲能量超快OPO的实施方案,通过在Nd∶YAG皮秒再生放大器腔内抽运KTA-OPO,获得了最大单脉冲能量为35 μJ、脉宽为7 ps、重复频率为10 kHz、波长为1.5 μm的信号光输出。此方案有望用于实现大单脉冲能量的飞秒OPO振荡。高平均功率、大单脉冲能量的飞秒OPO将在半导体制造、激光波导刻写以及时间分辨非线性光谱学等领域扮演重要角色。
飞秒全固态激光器同步抽运OPO的另一个发展趋势是向紫外和中远红外两个方向进一步拓展波长调谐范围。与红外飞秒激光相比,紫外飞秒激光具有更高的空间分辨率,在材料分析、生物医学和精密加工等领域具有明显的优势。2006年,Ghotbi等[56]利用倍频的飞秒钛宝石振荡器抽运BIBO晶体,获得了从蓝绿光(480 nm)到红光(710 nm)波长范围内连续可调谐的信号光输出,进一步结合腔内倍频技术,将输出信号光扩展至250~355 nm的紫外波段,且平均功率高达225 mW,展示了飞秒OPO在产生紫外-可见光波段超快激光的巨大潜力。得益于掺镱飞秒全固体激光器的高平均输出功率,三倍频的紫外飞秒激光可以达到瓦级以上,同步抽运OPO可望通过腔内倍频获得200~250 nm范围的飞秒脉冲。2016年,Fan等[57]利用经掺镱飞秒光纤激光器倍频后的绿光抽运LBO晶体,并结合BBO晶体进行腔内倍频,获得了330~442 nm范围内可调谐的飞秒紫外激光脉冲。另一方面,5 μm以上的中远红外波段覆盖了水分子吸收、特征分子指纹谱、大气窗口和热红外探测器等波长,在基础科学、**、环境、医疗及通信方面有着广泛和突出的应用。尤其是综合了宽光谱、窄脉宽及高峰值功率等特性的中远红外飞秒激光,在光谱学研究、癌症诊断、外科手术、材料表征以及阿秒科学等方面均有着重要的应用价值。以往大部分用于实现中红外飞秒OPO的非线性晶体[如AgGaSe2(AGSe)、ZnGeP2(ZGP)以及周期性结构的GaAs(OP-GaAs)等]在800 nm波长附近存在严重的双光子吸收效应,因而不能直接利用飞秒钛宝石激光器作为抽运源,这限制了中红外飞秒OPO的发展。然而,目前该限制已经被突破,这主要归因于两个方面:1)发射波长大于1.5 μm的飞秒激光器(如掺铒、掺铥以及Cr∶ZnSe/ZnS固体激光器)得到了迅速发展,可用于直接抽运这些中远红外非线性晶体;2)近年来出现的CSP、LISe以及周期性结构的GaP(OP-GaP)等一批新型中红外非线性材料,不仅具有有效非线性系数大、带隙宽、损伤阈值高等优点,而且在1050 nm波长处不存在双光子吸收效应,非常适合利用掺镱飞秒激光直接进行抽运。2016年,Maidment等[58]利用掺镱飞秒光纤激光器直接抽运OP-GaP材料,获得5~12 μm波长范围内可调谐的中远红外飞秒激光输出,平均输出功率在毫瓦量级。因此,中远红外飞秒OPO仍具有很大的发展潜力,并获得了广泛的关注。
4 结论
飞秒激光自问世以来因其极短的脉宽、超高的峰值功率和超宽的光谱带宽得到了研究者的广泛关注,各种新型飞秒激光技术如雨后春笋般涌出。其中,同步抽运的飞秒光学参量振荡技术具有不可替代的特性,在诸多研究领域发挥着重要的作用。掺镱飞秒全固态激光器因具有高输出功率、短脉宽以及实用高效的结构,已成为同步抽运飞秒光学参量振荡器的理想抽运源。随着新型非线性晶体质量的进一步提升,掺镱飞秒全固态激光器同步抽运的光参量振荡器将在平均输出功率、单脉冲能量以及波长调谐范围等方面实现突破。然而,需要指出的是,目前国内在高功率飞秒全固态抽运源和优质中红外非线性晶体等方面与国际最高水平仍存在不小的差距。目前国内利用掺镱薄片激光器输出的飞秒激光最高功率只有15 W[59],且无法生长周期结构的中红外非线性半导体材料。相信随着国家加大投入以及相关科研工作者的辛勤努力,国内飞秒OPO技术将迎来更快、更好的发展。
[2] Franken P A, Hill A E, Peters C W, et al. Generation of optical harmonics[J]. Physical Review Letters, 1961, 7(4): 118.
[7] Loza-Alvarez P. Brown C T A, Reid D T, et al. High-repetition-rate ultrashort-pulse optical parametric oscillator continuously tunable from 28 to 68 μm[J]. Optics Letters, 1999, 24(21): 1523-1525.
[9] Ramaiah-BadarlaV, Esteban-MartinA, Kumar SC, et al. Mid-Infrared femtosecond optical parametric oscillator synchronously-pumped directly by a Ti∶sapphire laser[C]. CLEO, 2015: SW4O. 3.
[10] O'Donnell C F. Kumar S C, Zawilski K T, et al. Critically phase-matched Ti∶sapphire-laser-pumped deep-infrared femtosecond optical parametric oscillator based on CdSiP2[J]. Optics Letters, 2018, 43(7): 1507-1510.
[20] Tian WL, Wang ZH, Wei ZY, et al. Diode-pumped Kerr-lens mode-locked Yb∶GSO laser generating 72 fs pulses[C]∥2015 11th Conference on Lasers and Electro-Optics Pacific Rim (CLEO-PR), 24-28 Aug. 2015, Busan, South Korea, 2015: 1- 2.
[21] Zhu J F, Gao Z Y, Tian W L, et al. Kerr-lens mode-locked femtosecond Yb∶GdYSiO5 laser directly pumped by a laser diode[J]. Applied Sciences, 2015, 5(4): 817-824.
[31] Meng X H, Wang Z H, Tian W L, et al. Watt-level widely tunable femtosecond mid-infrared KTiOAsO4 optical parametric oscillator pumped by a 103 μm Yb∶KGW laser[J]. Optics Letters, 2018, 43(4): 943-946.
[32] Meng X H, Wang Z H, Tian W L, et al. Tunable, high-repetition-rate, dual-signal-wavelength femto-second optical parametric oscillator based on BiB3O6[J]. Applied Physics B, 2018, 124: 9.
[35] TianW, MengX, WangZ, et al. Sub-gigahertz femtosecond BIBO-OPO harmonically pumped by green laser[C]. International Symposium on Ultrafast Phenomena and Terahertz Waves, 2016: IT4C. 5.
[56] Ghotbi M, Esteban-Martin A, Ebrahim-Zadeh M. BiB3O6 femtosecond optical parametric oscillator[J]. Optics Letters, 2006, 31(21): 3128-3130.
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田文龙, 朱江峰, 王兆华, 魏志义. 全固态飞秒激光同步抽运的光学参量振荡器[J]. 中国激光, 2019, 46(5): 0508015. Wenlong Tian, Jiangfeng Zhu, Zhaohua Wang, Zhiyi Wei. Optical Parametric Oscillators Synchronously Pumped by All-Solid-State Femtosecond Lasers[J]. Chinese Journal of Lasers, 2019, 46(5): 0508015.