新型高功率中红外光纤激光材料与超连续谱激光研究进展 
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1 引言
超连续谱(SC)激光光源是当一束高峰值功率激光与介质相互作用时,在自相位调制、交叉相位调制、受激拉曼散射和光孤子产生与劈裂等多种非线性效应的共同作用下获得的一种具有宽带光谱输出的激光光源[1-2]。1970年,Alfano等[3-4]首次报道了玻璃中SC激光产生。从那之后,SC激光光源由于其在光谱学研究、超短脉冲激光产生、光通信等诸多领域的应用前景而得到研究者的广泛关注。由于在光纤中较易获得高的激光功率密度,使得光纤被认为是研制SC激光光源的理想介质之一。20世纪90年代后期,具有色散和非线性特性可调以及无截止单模传输特性的光子晶体光纤(PCF)的研制成功更是掀起了宽带高亮度SC激光光源研究的热潮[5-8]。目前基于石英PCF的可见近红外SC激光光源的平均输出功率已经超过200 W[9]。然而石英光纤因其红外透光窗口相对较窄(300~2500 nm),无法用于研制中红外波段SC激光光源。中红外波段涵盖许多重要分子的特性吸收谱线,使得工作在中红外波段的SC激光光源在分子光谱学、化学气体检测、环境污染监测等领域有非常重要的应用[10-13]。中红外波段覆盖“水与氨基化合物的吸收峰”,可被所有含羟基或氨基的物质强烈吸收,这使该波段激光光源可用于医疗手术等领域;另外,3~5 μm中红外波段是大气的重要红外透过窗口之一,工作波长覆盖3~5 μm的高功率SC激光光源可应用于大气通信以及红外光电对抗等领域。为满足应用需要,研究者探索出一系列在中红外波段具有低传输损耗的碲酸盐玻璃光纤、氟化物玻璃光纤和硫系玻璃光纤等用于中红外波段SC激光光源研制。其中硫系玻璃光纤具有高非线性系数、宽红外透过窗口,是研制宽带中红外SC激光光源的理想介质材料之一[14-17]。目前基于硫系玻璃光纤的SC激光光源的工作波长范围已覆盖至大于13 μm[18-20]。然而由于该类光纤的损伤阈值较低,目前基于硫系玻璃光纤的SC光源的最大输出功率仅约565 mW[21]。在高功率中红外波段SC激光光源研究方面,研究人员利用具有较高激光损伤阈值的氟化物ZrF4-BaF2 -LaF3-AlF3-NaF(ZBLAN)玻璃光纤作为非线性介质,研制出10 W量级中红外波段SC激光光源[22-27]。目前文献报道的基于ZBLAN玻璃光纤的SC激光光源的最大输出功率约24.3 W,相应的光谱范围覆盖1.9~3.3 μm[25]。但是由于ZBLAN玻璃易潮解[28],基于ZBLAN玻璃光纤的激光光源在长期运转、尤其是高功率运转过程中,光纤端面易损伤[29],这在一定程度上影响了ZBLAN玻璃光纤在实用化高功率中红外光源研制中的应用。与氟化物玻璃和硫系玻璃相比,碲酸盐玻璃具有较好的热稳定性和化学稳定性。在基于碲酸盐玻璃光纤的SC激光光源研究方面,美国NP Photonics公司的Thapa等[30]和中国北京工业大学的Shi等[31]先后利用碲酸盐玻璃光纤作为非线性介质获得了瓦量级SC激光输出。另外,美国NP Photonics公司最近推出了一款光谱范围覆盖1~5 μm的SC激光光源产品,其输出功率也为瓦量级(http:∥www.npphotonics.com/mid-infrared-transport-fibers-1-5-m)。最近,笔者研究组经过大量实验筛选出一种具有较好热稳定性和化学稳定性的氟碲酸盐玻璃,并利用其作为介质材料设计制备出一系列氟碲酸盐玻璃光纤[32-35]。进一步利用这些氟碲酸盐玻璃光纤作为非线性介质,研制出光谱范围覆盖0.6~5.4 μm的宽带SC激光光源和平均功率约20 W、光谱范围覆盖1~4 μm的SC激光光源。综上,目前可用于研制10 W量级SC激光光源的非线性介质主要有ZBLAN玻璃光纤和氟碲酸盐玻璃光纤。本文主要介绍了这两种光纤材料的特点及相应SC激光光源的研究进展。
2 高功率中红外光纤激光材料
2.1 氟化物玻璃材料
现阶段研制高功率中红外SC光纤激光光源所选用的非线性介质主要是一种组分为ZBLAN的氟化物玻璃光纤。ZBLAN玻璃具有较宽的中红外透过窗口(0.3~7 μm)和较低的声子能量(约580 cm-1)。目前市场上已有商用的ZBLAN玻璃光纤,其在0.5~4 μm波段的损耗小于0.3 dB/m(Fiberlabs Inc. https:∥www.fiberlabs-inc.com/technology/)。基于ZBLAN玻璃光纤的SC激光光源的光谱范围已覆盖紫外6.28 μm波段[36],最大平均输出功率已大于20 W[24-25]。但是ZBLAN光纤的抗潮解能力较差,Bei等[28]在室温下将ZBLAN玻璃浸泡在水中0、5、30、60、90 min后,玻璃的表面观察到明显的水解层,而且玻璃在2.9 μm波段出现明显的羟基吸收峰,如
图 1. ZBLAN玻璃经不同时间浸水处理后的吸收光谱和表面照片[28]。(a) ZBLAN玻璃浸泡在水中0、5、30、60、90 min后的吸收光谱;(b) ZBLAN玻璃浸水处理0.5、2、4、6、7 d后表面的照片
Fig. 1. Absorption spectra and surface photos of ZBLAN glass after dipping in water for different time[28]. (a) Absorption spectra of ZBLAN glass after dipping in water for 0, 5, 30, 60, and 90 min, respectively; (b) photos of ZBLAN glass surface dipping in water for 0.5, 2, 4, 6, and 7 d, respectively
2.2 氟碲酸盐玻璃材料
针对氟化物玻璃化学稳定性和热稳定性差这一问题,笔者研究组经过几年的实验探索,筛选出了一种组分为TeO2-BaF2-Y2O3 (TBY)的氟碲酸盐玻璃[32]。TBY玻璃具有较宽的红外透过窗口(0.4~6 μm),其玻璃转变温度(约424 ℃)比ZBLAN玻璃的转变温度(约252 ℃)高出约172 ℃。根据文献报道,ZBLAN玻璃与水接触时会发生强烈的水解反应[28],不利于基于ZBLAN玻璃光纤的高功率激光光源的长时间稳定运转。为了验证TBY玻璃的抗潮解能力,笔者研究组将抛光后的TBY玻璃样品浸于水中处理12 d,其透射光谱与浸水处理前相比均未观察到明显变化[37]。
图 2. 浸水前后TBY玻璃和ABCYSMT玻璃的透过光谱[37]
Fig. 2. Transmission spectra of TBY and ABCYSMT glasses before and after dipping in water[37]
热机械性质是表征材料在高功率激光应用潜力方面的另一个重要因素,相关品质因子可表示为[39-40]
式中,
表 1. ZBLAN,TBY和ABCYSMT玻璃的热机械性质参数[37]
Table 1. Thermal and mechanical properties of ZBLAN, TBY and ABCYSMT glasses[37]
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3 高功率中红外SC激光光源研究进展
3.1 基于ZBLAN玻璃光纤的SC激光光源
2006年,美国威斯康星大学的Hagen等[41]使用脉冲宽度为900 fs的1560 nm锁模光纤激光器作为抽运源,在91 cm长的ZBLAN光纤中获得了光谱范围覆盖1.8~3.4 μm的中红外SC激光。由于在波长大于3.5 μm区域,ZBLAN玻璃光纤的损耗迅速增大,如
在基于ZBLAN玻璃光纤的高功率SC激光光源研究方面,2009年,美国密歇根大学的Xia等[22]提出利用高平均功率的1.5 μm纳秒脉冲光纤激光器作为抽运源,将中红外SC激光光源的功率提升至10.5 W,其光谱范围覆盖0.8~3.5 μm波段。
图 4. 当1450 nm飞秒激光的平均抽运功率固定为20 mW时,从2 cm长氟化物玻璃光纤输出端测得的SC光谱[36]
Fig. 4. Measured SC spectrm from 2-cm-long fluoride fiber end when average pump power of 1450 nm femtosecond laser is fixed at 20 mW[36]
但其能量主要集中在0.8~2 μm波段,在波长大于2 μm波段(2~3.5 μm)的平均功率仅为瓦量级,且光谱平坦性也相对较差。为了进一步提高SC激光光源在中红外波段的功率水平,2014年,北京工业大学Liu等[24]选用工作波长更长的高功率1963 nm皮秒脉冲激光系统作为抽运源,利用ZBLAN玻璃光纤作为非线性介质,搭建SC激光系统,实验装置如
图 6. 平均输出功率为8.2,15.5,21.8 W的SC光源光谱[24]
Fig. 6. Output SC spectra with average output powers of 8.2, 15.5, and 21.8 W[24]
为了进一步提高SC激光光源在中红外波段的平坦性和红外转换效率,2017年,国防科技大学的Yin等[27]通过调控SC激光系统中光谱演化过程,最终获得了平均功率为15.2 W、光谱范围覆盖1.9~4.2 μm的平坦SC激光光源,如
另外,与ZBLAN玻璃光纤相比,InF3基玻璃光纤具有更宽的红外透过窗口[42-44],是另外一种可用于研制宽带SC激光光源的氟化物光纤。2016年,加拿大拉瓦尔大学的Gauthier等[42]利用工作波长为2.75 μm的皮秒激光器抽运15 m长的InF3基玻璃光纤,获得了平均功率约为8.0 mW、光谱范围覆盖2.4~5.4 μm的SC激光光源。2018年,国防科技大学Yang等[44]搭建了基于InF3基玻璃光纤的全光纤SC激光光源。其利用掺铥光纤激光放大系统抽运一段10 m长的InF3基玻璃光纤,获得了平均输出功率为4.06 W、光谱覆盖范围1.9~5.1 μm的中红外SC激光光源。但是由于氟化物玻璃易潮解,相关激光器件在使用过程中,尤其是在高功率模式下,光纤端面易损伤,这使得该类激光器件输出功率水平难以进一步提升。
3.2 基于氟碲酸盐玻璃光纤的SC激光光源
考虑在光纤包层中引入空气孔结构,通过调整空气孔的分布、尺寸以及其与纤芯面积的比例,可实现对光纤色散、非线性系数、模式和限制损耗等参数的调控,使得微结构光纤成为研制宽带SC激光光源的理想非线性介质之一[1,45]。2016年,利用TBY玻璃作为基质材料,笔者研究组[33]设计并制备出了一种“轮式结构”的氟碲酸盐微结构光纤,光纤截面如
图 8. 拉锥氟碲酸盐微结构光纤的芯径变化和不同芯径光纤的群速度色散(GVD)曲线[33]。(a)芯径随位置的变化关系,插图:未拉锥光纤端面的扫描电镜照片;(b)芯径分别为1.1、3和6 μm的光纤GVD曲线
Fig. 8. Core diameter variance in tapered fluorotellurite microstructured fiber and GVD curves of fiber segments with different core diameters[33]. (a) Core diameter versus position in the fiber, inset: scanning electron micrograph of untapered fiber; (b) calculated GVD curves of fiber segments with core diameters of 1.1, 3, and 6 μm, respectively
利用上述拉锥氟碲酸盐微结构光纤作为非线性介质,自制1560 nm飞秒光纤激光器作为抽运源,搭建了SC激光实验系统,如
图 10. 不同抽运功率下氟碲酸盐微结构光纤(MF)中输出SC光谱图[33]。(a)拉锥光纤;(b)未拉锥光纤
Fig. 10. Output SC spectra from fluorotellurite microstructured fiber (MF) for different pump powers[33]. (a) Tapered fluorotellurite fiber; (b) untapered fluorotellurite fiber
虽然包层中带有空气孔的微结构光纤在宽带SC激光光源研制方面具有一定的优势。但是,微结构光纤在长期使用或存放过程中,空气中的水分子或灰尘会进入光纤包层中的空气孔进而粘附在纤芯表面,导致光纤损耗(尤其是在波长大于3 μm波段)明显增加,使得基于碲酸盐微结构光纤的SC激光光源的长波带边被限制在3 μm左右[38]。考虑这一问题,笔者研究组选用TBY和ABCYSMT玻璃分别作为纤芯和包层材料,研制出了一种低损耗全固态高数值孔径氟碲酸盐玻璃光纤[34-35],用于研制宽带、高功率中红外SC激光光源。
在宽带SC激光光源研究方面,最近笔者研究组选用初始芯径约为6 μm,背底损耗约为1.7 dB/m的全固态高数值孔径氟碲酸盐玻璃光纤,结合光纤拉锥技术,制备出色散渐减的拉锥氟碲酸盐玻璃光纤,其总长度约为3.05 cm,其中锥区长度约为1.05 cm。在光纤拉锥区,光纤芯径从6 μm逐渐减小至1.4 μm,如
图 11. 拉锥氟碲酸盐玻璃光纤的芯径变化和不同芯径光纤的群速度色散(GVD)曲线。(a)拉锥氟碲酸盐光纤的纤芯直径和光纤位置的关系,插图:未拉锥氟碲酸盐光纤的截面扫面电镜照片;(b)计算的不同芯径氟碲酸盐光纤的GVD曲线
Fig. 11. Core diameters of tapered fluorotellurite glass fiber and GVD curves of fiber segments with different core diameters. (a) Core diameter of tapered fluorotellurite fiber versus position in the fiber, inset: scanning electron micrograph of untapered fluorotellurite fiber; (b) calculated GVD curves of fluorotellurite fibers with different core diameters
笔者研究组利用上述拉锥全固态高数值孔径氟碲酸盐玻璃光纤作为非线性介质、自制约2 μm飞秒光纤激光器作为抽运源,搭建了SC激光实验系统,如
图 12. 测试系统示意图和抽运激光参数。(a) SC产生的实验装置图;(b) 2 μm飞秒激光器的输出光谱;(c)抽运激光器的单脉冲轮廓图
Fig. 12. Schematic of experimental setup and parameters of pump laser. (a) Experimental setup for SC generation; (b) output spectrum of 2 μm femtosecond laser; (c) single pulse profile of pump laser
在高功率中红外SC激光光源研究方面,笔者研究组通过优化2 μm飞秒光纤激光放大系统,将其平均输出功率提升至约40 W。
图 13. 不同抽运功率下,拉锥氟碲酸盐光纤中输出的SC光谱及相应的功率。(a)拉锥氟碲酸盐光纤中产生的SC光谱随抽运激光平均功率的变化关系,从下至上,抽运激光平均依次为0.26、0.42、0.6、0.79、0.99、1.2、1.38、1.57 W; (b) SC激光光源的平均功率随抽运激光平均功率的变化关系
Fig. 13. Output SC spectra and relative powers from tapered fluorotellurite fiber for different pump powers. (a) Measured SC spectra from tapered fiber for different average pump powers of 0.26, 0.42, 0.6, 0.79, 0.99, 1.2, 1.38 and 1.57 W from bottom to top, respectively; (b) average output power of SC laser source versus pump power
图 14. 抽运激光参数及相应测试系统示意图。(a)平均输出功率为40 W时,2 μm飞秒激光放大系统的输出光谱;(b) 2 μm飞秒激光放大系统的输出功率随793 nm抽运激光功率的变化关系图;(c)高功率SC激光产生的实验装置图
Fig. 14. Parameters of pump laser and schematic of experimental setup. (a) Output spectrum of 2 μm femtosecond laser amplifying system when average output power is 40 W; (b) output power of 2 μm femtosecond laser amplifying system versus pump power of 793 nm pump laser; (c) experimental setup for high-power SC laser generation
图 15. 芯径为11 μm 的全固态高NA 氟碲酸盐玻璃光纤色散曲线,插图:光纤端面的扫描电镜照片
Fig. 15. Calculated dispersion curve of all-solid high-NA fluorotellurite fiber with core diameter of 11 μm, inset: scanning electron micrograph of fiber end
随着抽运功率的增加,在自相位调制、高阶孤子产生、孤子劈裂、孤子自频移等多种非线性效应的共同作用下,光谱逐渐展宽。当2 μm抽运激光功率为32.8 W时,获得了平均输出功率为19.6 W、光谱范围覆盖1~4 μm波段的SC激光光源,结果如
图 16. 不同抽运功率下,拉锥氟碲酸盐玻璃光纤中输出的SC光谱及相应的功率。(a)不同1980 nm抽运激光功率下,全固态高NA 氟碲酸盐光纤中输出的SC光谱;(b) SC激光光源的输出功率随抽运激光功率变化关系
Fig. 16. Output SC spectra and relative powers from tapered fluorotellurite fiber for different pump powers. (a) Measured SC spectra from all solid high-NA fluorotellurite fiber for different average pump powers of 1980 nm fiber laser; (b) output power of obtained SC light source versus pump power
4 结束语
由于在基础科学研究、环境监测、生物医疗和**安全等领域的重大应用前景,高功率中红外SC激光光源成为近年来研究者关注的热点问题之一。目前可用于研制平均输出功率大于10 W的SC激光光源的非线性介质主要有ZBLAN玻璃光纤和氟碲酸盐玻璃光纤。ZBLAN玻璃光纤是一种较为成熟的商品光纤,利用其作为非线性介质,已获得平均输出功率约为20 W的SC激光光源。但是ZBLAN玻璃光纤的抗潮解能力较差,相关激光器件在长期工作过程中,尤其是在高功率工作模式下,光纤端面易损伤,限制了该类器件输出功率的进一步提升。与ZBLAN玻璃光纤相比,笔者研究组最近研制出的基于TBY玻璃的氟碲酸盐玻璃光纤具有较好的抗潮解能力和较大的热品质因子,是一种新型高功率中红外激光材料。最近,利用该类光纤作为非线性介质,笔者研究组研制出平均输出功率约为20 W的中红外SC激光光源,该光源表现出较好的长期稳定性。
目前,本研究组制备出的氟碲酸盐玻璃光纤的损耗还比较高(约0.3 dB/m),在以后的工作中,本研究组将通过优化氟碲酸盐光纤制备工艺参数,进一步降低光纤的损耗;系统研究光纤的强度等参数,研制几种特定型号的氟碲酸盐玻璃光纤,并尝试将其进行商业化推广。在SC激光光源研究方面,通过优化氟碲酸盐玻璃光纤结构参数、抽运激光参数以及SC激光光源系统参数,选用合适的热管理模式,有望研制出平均输出功率百瓦量级、光谱范围覆盖2~5 μm的中红外SC激光光源。
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