1 引言

1998年Ebbesen等^[1]首次报道了光通过金属亚波长孔阵列时的超强透射(EOT)现象,该现象在等离子体滤波器、热辐射和生化传感等领域具有的潜在应用价值引起了研究人员的广泛关注^[2-4]。EOT的工作机制主要是通过光与金属-电介质界面产生的表面等离激元(SPP)的耦合作用来加强透射^[3-4]。最初的研究主要探讨金属-电介质结构中的孔阵列、材料和周期等参数^[5-6]对EOT的影响。随着研究的深入,研究人员发现基于EOT现象的传感特性具有高灵敏度、可实时监测、无标记、成本低等优点,这使它逐渐成为新型传感器的研究方向之一^[7-9],其物理机理是利用电介质的介电常数对EOT的透射峰波长极为敏感的特性^[8]。

近年来,基于EOT特性的光纤型传感器成为研究热点。2001年,Haynes等^[9]设计了一种亚波长纳米颗粒状结构传感器,其线性度和灵敏度都较好;2009年,Sandblad等^[10]在光纤末端设计了一种亚波长条状阵列的折射率传感器,其灵敏度为195 nm/RIU;2011年,Lin等^[11]设计了一种亚波长金纳米点阵列结构的折射率传感器,该传感器具有较好的灵敏度;2013年,Jia等^[12]在光纤末端利用模板转移技术获得的折射率传感器的灵敏度为167 nm/RIU。然而,这些报道主要集中于对单一阵列结构传感器的研究,存在着透射率不高或灵敏度低等不足,而且基于复合圆弧孔阵列结构的EOT折射率传感特性的报道很少。 基于此,本文提出了一种由左右、上下对称的一大一小圆弧组成的金属圆弧孔阵列结构,利用该结构形成的法布里-珀罗(F-P)腔来加强SPP的耦合作用, 以期获得较好的EOT现象,并基于该现象研究了折射率的传感特性。采用有限时域差分(FDTD)法系统研究了大小圆弧孔半径(R、r)、圆弧圆心距(d)和周期(P)等主要参数对EOT现象的影响。通过优化这些结构参数后发现,当R、r分别为95 nm和70 nm,d为100 nm,P为425 nm时,该结构可获得较好的EOT现象。在最优参数条件下,对该结构的折射率传感灵敏度进行了分析。

2 结构设计与数值模拟

图1(a)为本课题组设计的金属圆弧孔阵列结构三维示意图。其中圆柱形下半部分为二氧化硅衬底,上半部分为金膜。为了更好地研究EOT特性,金膜厚度H=60 nm,金膜上均匀排列着N个相同周期的由左右、上下对称的一大一小圆弧组成的金属圆弧孔阵列结构,其中大圆弧孔与小圆弧孔相连接,大圆弧孔和两个小圆弧孔的圆心在同一条直线上,圆弧孔和金膜表面的电介质均为空气,其相对介电常数为1。图1(b)为金膜表面单个周期孔阵列结构的x-y平面示意图,阵列周期为P,大小圆弧孔半径分别为R和r,大小圆弧孔圆心之间的距离为d。平面波光束垂直入射,入射光波的波长范围为750~1300 nm。采用FDTD法对该结构进行数值仿真。其中x、y方向设置为周期性的边界条件,z方向为完美匹配层的边界条件。为了提高仿真精度,网格大小设置为Δx=Δy=Δz=4 nm。光透过金属孔阵列结构的透射率T定义为

T=Pout/Pin=Eout/Ein2,(1)

式中P_out为金属狭缝阵列透射光波功率,P_in为入射光波功率,E_out为透射光波电场强度,E_in为入射光波电场强度。

图1(c)为模拟计算得到的单一大圆孔、对称小圆孔和复合圆弧孔阵列结构的零阶透射光谱图。 在这三种结构中都出现了窄带强透射峰,T_peak、λ_peak分别为透射峰处的透射率和波长。大圆和大圆弧孔的半径均为85 nm,对称小圆和小圆弧孔的半径均为55 nm。对称的小圆弧孔的λ_peak为773 nm,其T_peak为41%;大圆弧孔的λ_peak为786 nm,其T_peak为64%;复合圆弧孔的λ_peak为971 nm,其T_peak为92%。此结果表明,与单一的大小圆孔阵列结构相比,该复合结构呈现出了较好的EOT现象。ΔT_peak分别提高了28%和51%,且透射峰的位置也出现了红移现象。这是由于复合圆弧孔阵列结构中形成一个F-P腔,加强了耦合作用^[9]。为了清楚地反映其耦合情况,对这三种结构的透射峰波长在x-y截面的电场能量密度分布进行研究,结果如图1(d)~(f)所示。从图中可以看出,相比较于其他两种结构,复合圆弧孔阵列结构的电场强度相对较强,电场主要分布在圆弧孔和金膜的表面。这表明在光的照射下,圆弧孔阵列的SPP被激发,由于光在复合圆弧孔F-P腔中不断共振,从而使耦合作用越来越强。

图 1. 金属圆弧孔阵列结构。(a)三维示意图; (b) x-y截面的二维示意图;(c)三种不同结构的透射率与波长的关系;(d)~(f)透射峰波长处的电场能量密度分布图

Fig. 1. Metal circular arc hole array structure. (a) Three-dimensional schematic; (b) two-dimensional schematic of x-y section; (c) transmittance as a function of wavelength for three different structures; (d)-(f) electric-field energy density distributions at transmission peak wavelengths

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3 结果与讨论

为深入研究该复合圆弧孔阵列结构的透射现象,详细探讨R、r、d、P对λ_peak和T_peak的影响,图2(a)所示为不同R时复合圆弧孔阵列结构透射率与波长的关系,图2(b)为与之对应的大圆弧孔半径R与λ_peak、T_peak的关系。由图2可以看出,随着大圆弧孔半径R以10 nm步长从65 nm增加到105 nm,λ_peak从1049 nm有规律地蓝移到922 nm,即透射峰对应的波长减小。这是由于大圆弧孔半径R增大导致该结构周围的有效折射率变小,且λ_peak与有效折射率呈正向相关,λ_peak会向短波长处移动,这与文献[ 8]报道的变化趋势一致。T_peak先增大后减小,在R=95 nm处达到最大。透射率先增大是由于当半径相对较小时,光的透射系数主要受SPP影响;随着半径逐渐增大,金属中的局域有限表面等离子体(LSPR)效应增强,并与SPP的耦合更加强烈,形成的能量也随之增加,光的透射效率也会增大。但是当半径达到一定值时,SPP与LSPR的波矢相匹配,光的透射系数达到最大,继续增加半径,能量在F-P腔内不断进行谐振而引起损耗,从而使T_peak逐渐减小。

图 2. (a)当r=55 nm、d=105 nm时,不同R下复合圆弧孔阵列结构透射率与波长的关系;(b) λpeak、Tpeak与R的关系

Fig. 2. (a) Transmittance as a function of wavelength for compound circular arc hole array at different R when r=55 nm and d=105 nm; (b) relationship between λpeak or Tpeak and R

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在R=95 nm、d=105 nm的条件下,讨论r对EOT现象的影响。图3(a)为改变不同r时透射率与波长的关系,其中r在40~80 nm范围内,每隔10 nm改变一次。由图3可以看出:不同r时均有EOT现象出现;透射峰λ_peak随r的改变而改变,透射峰位置出现了有规律的红移,这是由于透射峰的位置与该结构周围的有效折射率呈正向相关,当r增大时,该结构周围的有效折射率增大,λ_peak也随之增大。图3(b)更加清楚地反映了图3(a)的变化趋势。从图3(b)中可以发现:当r在40~70 nm区间时,透射率T_peak随r增大而增加;当r在70~80 nm区间时,T_peak随r增大而减小,T_peak在r=70 nm时达到最大,T_peak在94.7%~96.4%之间变化;随着r从40 nm增大到80 nm,λ_peak从915 nm增大到1010 nm。

当R=95 nm、r=70 nm时,不同d下复合圆弧孔阵列结构的透射率与波长的关系如图4所示。其中大小圆弧的圆心距d为90~110 nm,步长为5 nm,图4(b)为与之对应的小圆弧孔的d与λ_peak和T_peak的关系。从图4(a)、(b)可知,随着d增大,T_peak先增大后减小,在d=100 nm时达到最大,λ_peak不断红移,即透射峰对应的波长不断增大。图4(c)~(g)为此结构不同d下透射峰的电场能量密度分布,从图中可以看出,所有局域电场的能量被高度聚集在夹缝内,这是由于当光波耦合进入波导时,有横磁(TM)波模式被激发(即SPP波被激发)。沿着波导金属界面传播的SPP经过纳米阵列狭缝时激发了金属狭缝边缘的LSPR,并与之产生强耦合,这时的强透射是LSPR和入射波与SPP的共同激发和耦合作用^[13-18]导致的,从而对透射场的能量产生影响。图4(c)~(g)中的电场强度总体趋势是先增大后减小,λ=976 nm时的电场最强,λ=1059 nm时的电场最弱,这与图4(a)中的圆心距与透射率的光谱图趋势一一对应。另由图4(c)~(g)可知:当圆心距相对较小时,光的透射系数主要由SPP引起,随着圆心距逐渐增大,LSPR效应逐渐增强,并与SPP的耦合越来越强,形成的能量也随之增加,光的透射效率逐渐增大。但是当圆心距达到一定值时,光的透射系数已经达到最大,继续增大圆心距,能量在F-P内不断进行谐振而激发高阶模,从而引起损耗,使T_peak逐渐减小。

图 3. (a)当R=95 nm、d=105 nm时,不同r下复合圆弧孔阵列结构透射率与波长的关系;(b) λpeak、Tpeak与r的关系

Fig. 3. (a) Transmittance as a function of wavelength for compound circular arc hole array at different r when R=95 nm and d=105 nm; (b) relationship between λpeak or Tpeak and r

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图 4. (a)当R=95 nm、r=70 nm时,不同d下复合圆弧孔阵列结构透射率与波长的关系;(b) λpeak、Tpeak与d的关系;(c)~(g)不同透射峰波长处的电场能量密度分布

Fig. 4. (a) Transmittance as a function of wavelength for compound circular arc hole array at different d when R=95 nm and r=70 nm; (b) relationship between λpeak or Tpeak and d; (c)-(g) electric-field energy density distributions at different transmission peak wavelengths

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图5(a)为R=95 nm、r=70 nm、d=100 nm时,复合圆弧阵列结构透射率与波长的关系,图5(b)为与之对应的周期P与λ_peak、T_peak的关系。其中,λ_peak与周期P的关系为

λpeak=Pi2+j2εdεmεd+εm,(2)

式中i、j为衍射级数,一般取整数,在这里取i=1、j=0或i=0、j=1;ε_m、ε_d分别为金属和周围环境的电介质常数。

图 5. (a)当R=95 nm、r=70 nm、d=100 nm时,不同P下复合圆弧孔阵列结构透射率与波长的关系;(b) λpeak、Tpeak与P的关系

Fig. 5. Transmittance as a function of wavelength for compound circular arc hole array at different P when R=95 nm, r=70 nm, and d=100 nm; (b) relationship between λpeak or Tpeak and P

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由图5可见,随着单位周期从425 nm增大到525 nm(步长为25 nm),λ_peak从955 nm逐渐红移到1017 nm。由(2)式可得:当ε_d、ε_m、i、j一定时,λ_peak与P的变化趋势相同,因此当周期增大时,透射峰逐渐红移,T_peak从99%逐渐减小到95%。与文献[ 19]相比,本研究设计的结构具有更好的透射特性和更宽的传输带宽。

图6所示为R=95 nm,r=70 nm,d=100 nm,P=425 nm 时,复合圆弧孔阵列结构折射率n对透射特性和灵敏度的影响。其中,灵敏度的计算公式为

S=dλpeakdn,(3)

式中S为灵敏度,dλ_peak为透射峰的移动距离,dn为传感器周围环境折射率的变化量。图6(a)为透射率与波长的关系图,可以看出:随着折射率从1.0增加到1.8,T_peak总体呈下降的趋势;折射率为1.0时,透射率最大,为99%;折射率为1.8时,透射率最小,为87%;λ_peak从956.89 nm红移到1180.39 nm,这是由于λ_peak正比于 n,折射率增大导致λ_peak红移。图6(b)为折射率与峰值移动距离的关系。从图中可以看出,在上述最优条件下,该结构的灵敏度为279 nm/RIU。与文献[ 14]相比,该结构有更好的灵敏度,这个结果可以说明复合圆弧孔亚波长阵列结构在高性能SPP传感器的设计中具有重要作用。

4 结论

采用FDTD法从理论上系统探讨了R、r、d、P等主要几何参数对金属圆弧孔阵列EOT现象的影响,并研究了基于该现象的折射率传感特性。主要研究结果如下:1)与单一的大小圆孔阵列结构相比,该结构展现出了更好的EOT现象,其T_peak可达到92%;该结构比单一的大圆孔阵列和对称小圆孔阵列的ΔT_peak分别提高了28%和51%。这是由于该结构形成的F-P腔通过加强SPP的耦合作用来增强EOT现象;2)通过改变R、r、d、P可以调节T_peak的大小和λ_peak的位置,随着r、d增大,T_peak先增大后减小,λ_peak有规律地红移;随着P增大,T_peak逐渐减小,λ_peak有规律地红移;随着R增大,T_peak先增大后减小,λ_peak有规律地蓝移;3)当R=95 nm、r=70 nm、d=100 nm、P=425 nm时,该结构具有较好的EOT现象,其最大的T_peak为99%,此时的折射率灵敏度为279 nm/RIU。这些研究结果为设计下一代高性能等离子体折射率传感器提供了理论参考。

图 6. (a)当R=95 nm、r=70 nm、d=100 nm、P=425 nm时,不同折射率下复合圆弧孔阵列结构透射率与波长的关系;(b)折射率与λpeak的关系

Fig. 6. Transmittance as a function of wavelength for compound circular arc hole array at different refractive indices when R=95 nm, r=70 nm, d=100 nm, and P=425 nm; (b) relationship between λpeak and refractive index

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