1 引言

随着超短超强激光技术的发展,采用啁啾脉冲放大技术(CPA)可以使激光聚焦功率密度达到10²² W·cm^-2,从而极大地拓展了光与物质相互作用的研究范围^[1-3]。在如此高的功率密度下,激光脉冲的时域对比度作为高功率飞秒激光的重要性能参数,对于光与物质相互作用的实验至关重要^[4-6]。例如,在超短超强激光脉冲与固体靶相互作用的过程中,飞秒激光放大的自发辐射或预脉冲强度达到10¹⁰ W·cm^-2时,会在主脉冲到达靶之前产生等离子体,从而改变靶物质状态,影响作用过程或者改变作用机制。因此,目前发展了很多提高脉冲激光的脉冲对比度的技术,例如可饱和吸收体技术^[7]、光学参量啁啾脉冲放大技术(OPCPA)^[8-9]、等离子体镜技术^[10]、交叉偏振波(XPW)技术^[11-14]等。其中,XPW技术具有良好的光谱加宽和时域压缩效应,可将百太瓦(TW)量级峰值功率的飞秒激光对比度提高到10¹¹∶1以上^[13],目前已被广泛地应用于如法国的Apollon系统、欧盟的ELI(extremelight infrastructure)^[2]、中国科学院上海光学精密机械研究所的拍瓦系统^[15-17]、北京大学的CLAPA系统^[18]等全世界多个高能量激光系统中。

XPW技术是一种基于具有各向异性的三阶非线性晶体(一般利用BaF₂晶体)的非线性滤波技术。驱动激光脉冲在晶体内发生简并的四波混频过程,使线偏振的入射波转变成垂直偏振的XPW。在XPW技术中,入射脉冲的时域和频域特性对XPW输出脉冲的特性有重要影响^[19-22]。研究表明,当入射脉冲为傅里叶极限脉冲且忽略自相位调制(SPM)和交叉相位调制(XPM)等非线性效应时,XPW脉冲的光谱宽度是入射脉冲的 3倍,相应的时域脉冲宽度变为入射脉冲的1/ 319。在实际的XPW实验中,如两级CPA技术,入射脉冲总携带有一部分啁啾。入射激光的脉冲啁啾会对XPW的输出特性产生影响,如使输出脉冲光谱宽度更小^[20],或引入光谱相位畸变^[21],尤其是在入射激光脉冲接近饱和功率密度时,因SPM和XPM等非线性效应的共同作用,光谱加宽量相对零点线性啁啾是非对称的^[22]。

然而,已有的关于XPW的研究工作中,大部分是基于平面波理论^[11-12],而忽略了介质色散对XPW输出特性的影响^[19-22]。超短激光脉冲在介质中传输时,介质色散会在脉冲中引入啁啾,而且脉冲宽度越小,介质的色散对超短激光脉冲的传输效应的影响越明显^[23]。实验发现,介质的色散与SPM和XPM等非线性效应相耦合,影响XPW的产生过程^[24]。因此,需要进一步研究介质的色散对XPW输出特性的影响。

本文把XPW产生的平面波理论^[11-12]推广到脉冲激光驱动的情形,考虑介质的色散效应对XPW输出特性的影响。通过数值计算可发现,800 nm激光脉冲在BaF₂晶体中传播时,考虑介质的色散效应时,XPW的转换效率降低,XPW的脉冲宽度变大。在饱和光强以下,入射光的脉冲宽度越短,光强越强,介质的色散效应对XPW产生的影响越明显。

2 XPW的理论模型

XPW的产生是由晶体三阶非线性张量χ⁽³⁾实部的各向异性决定的三阶非线性简并四波混频(FWM)过程,输出波偏振方向垂直于入射波的偏振方向。在XPW技术中,非线性晶体常用BaF₂晶体。BaF₂晶体是各向同性的立方晶体(点群:m3m),不存在双折射效应,因此,在XPW的产生过程中不会引起相位失配和群速度失配。在XPW技术的实际应用中,常用长透镜聚焦,激光光束在晶体中传播时,可以忽略衍射效应。假设BaF₂晶体是沿[001]轴切割,入射波(FW)是沿Z轴入射的空间强度均匀的高斯脉冲。忽略线性和非线性吸收,考虑介质的二阶色散效应。仅考虑SPM、XPM以及FWM等非线性过程。在慢变振幅包络近似下,在以群速度运动的运动坐标系中得到耦合的FW和XPW时域包络的演化方程为^[11-12,25]

∂A(z,t)∂z=-iβ22∂2A∂t2+iγ1A2A-iγ2(B2B-A2B*-2A2B)+iγ32B2A+B2A*),(1)∂B(z,t)∂z=-iβ22∂2B∂t2+iγ1B2B+iγ2(A2A-B2A*-2B2A)+iγ32A2B+A2B*),(2)

式中:γ₁对应自相位调制,γ₁=γ₀[1-σ/2sin²(2β)],γ₀=(6π/8λn) χxxxx3;γ₂表示由B到A[对应(1)式]和由A到B[对应(2)式]的能量转移过程,γ₂=-γ₀σ/4sin(4β);γ₃表示交叉相位调制(2 B2A和2 A2B)和四波混频过程(B²A^*和A²B^*),γ₃=γ₀[(σ/2)sin²(2β)+(1-σ/3)];σ为三阶非线性极化量χ⁽³⁾的各向异性系数,σ=[ χxxxx3-2 χxyyx3- χxxyy3]/ χxxxx3, χxxxx3、 χxyyx3和 χxxyy3为三阶极化率张量对应的元素;β为入射波偏振方向与BaF₂晶体[100]轴的夹角;n为晶体线性折射率;λ为入射激光波长;A为入射波复振幅;B为交叉偏振波复振幅;β₂为二阶群速度色散系数。(1)式和(2)式右边第一项表示二阶色散项,忽略更高阶的群速度色散。

在数值模拟中,选取1.5 mm长的BaF₂晶体,晶体的折射率n为1.464,非线性参数σ=-1.2, χxxxx3=1.53×10^-22 m²· V-2[11-12];入射波的中心波长为800 nm,介质的二阶群速度色散(GVD)系数β₂=36 fs²·m m-124;初始入射光脉冲为A(z=0,t)=A₀exp(-2ln 2×t²/τ²),B(z=0, t)=0,τ为脉冲的半峰全宽;激光脉冲的峰值强度为I=(1/2)ε₀cnA02(ε₀为真空介电常数,c为真空光速)。利用劈裂算符和四阶龙格-库塔方法数值求解(1)式和(2)式,从而得到FW和XPW的输出时域波形。XPW的转换效率为η= ∫B(z=L,t)2dt/∫A(z=0,t)2dt。

3 数值模拟结果与讨论

3.1 不同脉冲宽度下介质色散对XPW转换效率的影响

激光的偏振方向与晶体[100]轴的夹角β固定为22.5°。当激光脉冲宽度为100 fs时,理论计算得到XPW的转化效率随激光峰值强度的变化曲线如1(a)所示。不考虑介质色散效应(β₂=0)时,对应图中蓝色双划线所示,XPW的转化效率随着激光光强的增强而提高,并且在高光强时出现饱和效应,XPW的饱和转化效率约为38%,这与文献[ 22]中的结论一致。这是由于当激光强度增强时,SPM和XPM的作用使得脉冲的光谱展宽,激光的光强降低,从而降低了XPW的转化效率。考虑介质色散效应(β₂=36 fs²·mm^-1)的结果对应图中红色实线所示,在XPW转化效率饱和之前(I <1.4×10¹² W·cm^-2),与忽略色散的结果相比,XPW转化效率基本不变。同时,为了研究反常介质色散(β₂<0)对XPW输出特性的影响,假设存在一种“人造晶体”,其余介质参数与BaF₂晶体相同,但在800 nm处的二阶群速度色散系数为β₂=-36 fs²·mm^-1 (下文均进行类似处理),所得结果如图1(a)中黑色点划线所示,可以看出,在反常色散介质中,在XPW转化效率饱和之前,XPW的转化效率亦基本不变。

当激光脉冲宽度为30 fs时,XPW的转化效率随激光峰值强度的变化曲线如图1(b)所示。不考虑介质色散时的结果由图1(b)中蓝色双划线所示,XPW转化效率与脉冲宽度为100 fs时相同。在正常色散介质中,考虑介质色散之后的结果由图1(b)中红色实线所示,XPW转化效率也随着激光光强的增强而提高,但是饱和光强增加至1.8×10¹² W·cm^-2。在饱和光强以下,入射激光强度相同时,考虑介质色散之后XPW转化效率降低,并且这种降低随着入射激光强度的增强越来越明显。但是,对于反常色散介质,由图1(b)中黑色点划线所示,考虑介质色散后,XPW转化效率提高,饱和光强降低至1.0×10¹² W·cm^-2。

图 1. XPW的转化效率随激光峰值强度的变化曲线。 (a) τ=100 fs,β=22.5°;(b) τ=30 fs,β=22.5°

Fig. 1. XPW conversion efficiency versus peak intensity of laser pulses. (a) τ=100 fs, β=22.5°; (b) τ=30 fs, β=22.5°

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在XPW应用于提高800 nm激光脉冲时域对比度的实验中,为了减小SPM和XPM对脉冲相位的影响,入射光的光强都控制在饱和光强之下^[16-19]。在远低于饱和光强时,例如XPW转化效率在10%以下,忽略色散效应引起的误差很小。但是,在实际应用中,单块晶体中XPW的转化效率一般在35%以下^[14,18],忽略色散效应会高估XPW的转化效率。

3.2 不同β角下介质色散对XPW转化效率的影响

图2为不同光强和脉冲宽度下,XPW的转换效率随角度β的变化。当激光脉冲宽度为100 fs时,理论计算的XPW转化效率随激光电场偏振方向与晶体[100]轴夹角β的变化曲线如图2(a)和(b)所示。如图2(a)所示,当入射激光的光强较低时(I=0.2×10¹² W·cm^-2),XPW转化效率随β周期性变化;且当β_max=m×45°+22.5°(m=0,1,2,…)时,XPW转化效率最大,这与文献[ 11-12]中结论一致。考虑介质色散(红色实线和黑色点划线)和不考虑介质色散(蓝色圆圈)时的三条曲线基本重合。如图2(b)所示,当光强增大到0.8×10¹² W·cm^-2时,XPW转化效率最大值对应的角度发生偏离:22.5°附近的峰值向小角度方向偏离,67.5°附近的峰值向大角度方向偏离,这与文献[ 11]中结论一致。此时,介质色散对XPW转化效率的影响仍然不明显。

图 2. 不同光强和脉冲宽度下,XPW的转换效率随角度β的变化。 (a) τ=100 fs,I=0.2×1012 W·cm-2;(b) τ=100 fs,I=0.8×1012 W·cm-2;(c) τ=30 fs,I=0.2×1012 W·cm-2;(d) τ=30 fs,I=0.8×1012 W·cm-2

Fig. 2. XPW conversion efficiency versus angle β. (a) τ=100 fs, I=0.2×1012 W·cm-2; (b) τ=100 fs, I=0.8×1012 W·cm-2; (c) τ=30 fs, I=0.2×1012 W·cm-2; (d) τ=30 fs, I=0.8×1012 W·cm-2

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然而,如图2(c)和(d)所示,当激光脉冲宽度为30 fs时,介质色散对XPW转化效率的影响已经十分明显:在正常色散介质中(红色实线),考虑介质色散时,XPW转化效率明显低于不考虑介质色散(蓝色双划线)时的转化效率;在反常色散介质中(黑色双划线),XPW转化效率明显高于不考虑介质色散时的转化效率。同时,相对于不考虑介质色散情形,介质的正(负)色散使得XPW信号转化效率最高时所对应的最佳角度相对β_max=m×45°+22.5°的偏移量变小(大)。进一步对比图2(c)和(d)可见,入射光强越强,介质色散引起的差异越大,并且,在对应最大转化效率的角度附近,介质色散对XPW转化效率的影响最明显。在应用XPW提高脉冲对比度的实验中,β角度均选为最大转化效率对应的角度,此时,介质色散的影响不能忽略。

3.3 介质色散对XPW的脉冲宽度及频谱宽度的影响

图3为不同脉冲宽度的入射光产生XPW的脉冲宽度变化。XPW的产生过程,不仅能有效地提高飞秒脉冲的时域对比度,而且具有良好的光谱展宽和时域压缩效应。为了研究介质色散对XPW的脉冲宽度及频谱宽度的影响,假设激光的光强为I=0.8×10¹² W·cm^-2,由图1可知,此时激光强度低于饱和光强,这样可以尽可能降低SPM和XPM等非线性效应的影响。当激光脉冲宽度为100 fs时,时域归一化的入射脉冲 A(z=0,t)2如图3(a)中黑色双划线所示,蓝色点划线对应没有考虑介质色散效应时产生的时域归一化XPW脉冲 B(z=L,t)2,此时,产生XPW的脉冲宽度约为入射光脉冲宽度的1/ 3,相应的频谱分布如图3(b)所示,产生的XPW的频谱宽度约为入射光脉冲宽度的 3倍,这与文献[ 19]中的结论一致。这表明当激光强度低于饱和光强时,SPM和XPM等非线性效应对脉冲压缩和光谱展宽的影响很小。考虑介质色散后,如图3(a)和(b)所示,在正常色散介质和反常色散介质中,XPW的脉冲宽度和频谱宽度与不考虑色散时相比,基本保持不变。这表明当入射激光的脉冲宽度为100 fs时,介质的色散对XPW的脉冲宽度和频谱宽度的影响可以忽略。

然而,如图3(c)和(d)所示,当激光脉冲宽度为30 fs时,不考虑介质色散效应产生的XPW的脉冲宽度仍约为入射光脉冲宽度的1/ 3,相应的频谱宽度约为入射光频谱宽度的 3倍。但考虑介质色散之后,在正常色散介质中,如图3(c)和(d)中红色实线所示,XPW的脉冲宽度变大,相应的光谱宽度变小;在反常色散介质中,考虑介质色散之后,如图3(c)和(d)中绿色虚线所示,XPW的脉冲宽度变小,相应的光谱宽度变大。

上述数值模拟结果反映了介质的色散效应对XPW的输出特性的影响,其背后的物理机制可以定性地理解为:激光脉冲在晶体中传播时,SPM效应使得入射光的光谱展宽并携带一定的脉冲正啁啾,光谱展宽效应使得脉冲的光谱强度降低^[23],从而降低了XPW的转化效率^[14,20,22]。SPM效应引起的光谱展宽效应通过XPM和XPW产生过程传递给XPW脉冲,使得XPW的光谱宽度大于入射光谱宽度的 3倍,最终压缩后XPW的傅里叶极限脉冲宽度小于入射光脉冲宽度的1/ 320。XPW脉冲总携带一定的啁啾,直接通过XPW过程产生的脉冲宽度不再是傅里叶极限脉冲^[22]。这种因SPM效应引起的光谱展宽效应与激光的光强有关,在高光强时,光谱展宽效应比较明显^[20,22]。另一方面,介质的色散效应使激光脉冲在晶体中传播时,并不产生新的频率成分^[23]。在正常色散介质中,介质的色散只是在激光脉冲中引入了正的脉冲啁啾,从而使脉冲时域峰值光强变小。而SPM效应也使脉冲峰值光强降低并在脉冲中产生啁啾,介质的色散效应和SPM效应相叠加使得脉冲峰值光强降低更加明显^[23],激光脉冲中携带更多的脉冲啁啾。因此,相对于不考虑介质的色散情形,一方面,脉冲峰值光强的进一步降低使XPW的转化效率降低,XPW能承受的饱和光强增大[图1(b)];另一方面,由于脉冲峰值光强降低,因SPM引起的脉冲展宽效应变弱,XPW的光谱宽度变小[图3(d)]。光谱宽度变小和脉冲携带的啁啾使得XPW的脉冲宽度变大[图3(b)]。反之,在反常色散介质中,介质的色散效应将在脉冲中引入负的脉冲啁啾,这将抵消一部分SPM引入的正啁啾效应,使得晶体中的激光的峰值功率降低,脉冲啁啾减小。相比不考虑介质色散情形,XPW的转化效率提高,饱和光强降低,脉冲光谱变宽,脉冲宽度变小。

图 3. 不同脉冲宽度的入射光产生XPW的脉冲宽度变化。 (a) τ=100 fs;(b) τ=100 fs对应的脉冲包络频谱;(c) τ=30 fs;(d) τ=30 fs图中对应的脉冲包络频谱

Fig. 3. Pulse widths of XPW generated from input pulses with different widths. (a) τ=100 fs; (b) corresponding spectra shown in Fig.3 (a); (c) τ=30 fs; (d) corresponding spectra shown in Fig.3 (c)

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模拟结果显示,入射光的脉冲宽度越小,介质的色散效应对XPW产生过程的影响越明显。这是因为介质色散效应的相对贡献与脉冲宽度有关,脉冲宽度越小,介质的色散效应对激光脉冲的传播效应的影响越明显^[23]。目前,许多800 nm激光脉冲的XPW实验,激光的脉冲宽度均约为30 fs ^[16,18,20],而理论预言的XPW转换效率比实际测得的效率高^[18,20,22],其原因除了脉冲的空间分布不均匀外,忽略了介质的色散效应。

4 结论

对不同脉冲宽度下介质的色散对XPW转化效率和输出光谱宽度的影响进行了详细的数值模拟和讨论。在非饱和情况下,介质色散对长激光脉冲驱动产生XPW的输出特性(如转化效率和输出光谱宽度)的影响可以忽略;但是,在短激光脉冲驱动下,在正常色散介质中,介质的色散效应使得XPW产生的饱和光强增大,XPW的转化效率降低,XPW的时域脉冲宽度大于入射光脉冲宽度的1/ 3。模拟结果表明,在短激光脉冲驱动下产生XPW时,以往XPW平面波模型中忽略的介质色散效应能引起可观的物理效应,因此,介质的色散效应不能忽略。通过研究介质色散效应对XPW的影响,可以加深和拓展对XPW的理解,从而为XPW在飞秒激光系统中的应用提供参考。