1 引言

2~3 μm波长激光与许多气体分子的吸收线重合,例如CH₄ (2.35 μm)、C₂H₄ (2.9 μm)、NH₃ (2.1 μm)、 HF (2.5 μm)、 CO (2.3 μm),这使其在遥感、气体分子探测与环境监测等领域有广泛应用前景,已成为国内外广泛关注和研究的热点^[1-3]。目前非线性频率转换是产生2~3 μm波长激光的主要方法,其中受激拉曼散射(SRS)是一种三阶非线性频率转换的过程,其斯托克斯光的频率取决于介质分子内部的振动频率与抽运光频率,因此通过改变抽运光的频率或者更换具有不同拉曼频移的拉曼介质,就可以得到波长更加丰富的拉曼激光^[4-7]。

目前,在可见光以及较短波长的近红外区域,已经制造出各种类型的拉曼激光器,然而在大于2 μm的长波区域,拉曼激光器的发展相对缓慢。这主要是与拉曼增益系数的特性有关,拉曼增益系数与波长呈反相关,拉曼增益系数随着波长的增加快速减小,例如,BaWO₄晶体在1064 nm处的拉曼增益系数为8.5 cm/GW,而在2000 nm时,已经衰减到1.1 cm/GW^[8]。此外,大尺寸的大拉曼增益系数的晶体较难获得,目前仅有BaWO₄等少数晶体可用于制造波长大于2 μm的拉曼激光器。2013年,Zhao等^[9]用Tm,Ho∶GdVO₄激光器内腔抽运BaWO₄晶体,获得波长为2533 nm的一阶斯托克斯激光输出。随后,他们又通过Tm∶YAP激光器内腔抽运BaWO₄晶体得到输出功率为306 mW、波长为2.36 μm的一阶斯托克斯激光^[3]。2015年,Kuzucu等^[10]使用Ho∶YAG激光器,采用外腔抽运BaWO₄晶体获得了最大输出功率为1.35 W、波长为2602 nm的拉曼激光输出。

ZnWO₄的晶胞参数分别为a=0.46926 nm,b=0.57213 nm,c=0.49281 nm和β=90.642°,其单晶的空间群是P2/c,具有与BaWO₄相同的W O42-基团,故其也应具有相对较大的拉曼增益系数。另外,ZnWO₄具有优良的热学与光学性质,其热导率与比热在同等条件下高于其他钨酸盐,且在432~6180 nm波长范围内的透过率高于80%。因此,ZnWO₄是一种非常有潜力的拉曼晶体,并且最有可能用于长波红外波段的拉曼激光器^[11]。然而由于ZnWO₄晶体生长工艺等因素的影响,长期以来关于ZnWO₄的拉曼激光器鲜有报道。

本文报道了一种基于ZnWO₄的全固态红外拉曼激光器。采用紧凑的L腔结构,使用Tm∶YLF晶体产生中心波长为1899 nm的基频光,使用内腔抽运ZnWO₄晶体,得到中心波长为2294 nm的一阶斯托克斯拉曼激光,最大输出功率为173 mW,对应的脉宽为2.28 ns,峰值功率为25.292 kW。所研制的高峰值功率2294 nm激光可用于红外遥感、气体分子探测与环境监测等领域。

2 实验装置

2294 nm ZnWO₄拉曼激光器实验装置如图1所示。M1~M4构成基频激光谐振腔,M3和M4构成拉曼谐振腔。激光二极管(LD)抽运源的最大输出功率为120 W(连续),其输出波长可以通过工作温度进行调节,输出波长随温度的变化为0.3 nm/℃,变化范围为793~796 nm。LD产生的激光通过光纤耦合输出,光纤的芯径为200 μm,数值孔径(NA)为0.22;光纤输出的抽运光通过耦合比为1∶1.5的光束耦合器扩束整形后束腰半径约为300 μm,抽运光经过M2聚焦至Tm∶YLF晶体的中心;M1为JGS1石英平凹镜,凹面曲率半径为500 mm,且对1850~2000 nm波长范围的光部分透射(透过率T=15%);声光Q开关(Q-switch)位于M1与M2之间,透光孔径为10 mm,射频功率为50 W,并镀有增透膜,对波长为1850~2000 nm的光增透,衍射效率大于50%;M2为45°角入射的JGS1石英平面反射镜,对波长为1850~2000 nm的光增反,对波长为793~796 nm的光增透;a轴切割的Tm∶YLF晶体的几何尺寸为3 mm×3 mm×20 mm,Tm³⁺的掺杂原子数分数为2%,两端均镀有增透膜,可对波长为793~796 nm和1850~2000 nm的光增透;M3为蓝宝石镜片,双面均为平面,朝向Tm∶YLF一面对波长为1850~2100 nm的光增透(透过率T>99%),另一面对波长为1850~2100 nm的光增透(T>95%),且对波长为2250~2580 nm的光增反(反射率R>99.5%);ZnWO₄晶体为a轴切割的3 mm×3 mm×50 mm的单晶,两端均进行光学级抛光,但未镀膜,基频光在ZnWO₄晶体上形成的光斑直径为285 μm。M4为平凹镜,凹面曲率半径为500 mm,凹面对波长为1850~2100 nm的光增反(反射率R>99.5%)且对波长为2250~2580 nm的光部分透射(透过率T=10%)。由于2 μm波段激光对水汽的吸收较强,所以实验室使用两台抽湿机,将相对湿度控制在30%左右。为了增加晶体与散热器的接触面积,提高散热效率,Tm∶YLF晶体与ZnWO₄晶体用厚度为0.1 mm的铟片包裹,并且采用紫铜热沉封装,紫铜热沉内部采用微通道设计,以提高散热效率,Tm∶YLF晶体、Q开关晶体与ZnWO₄晶体通过循环水进行温度控制,水流温度使用循环水冷箱精确控制在(20±0.5) ℃。整个谐振腔长度为285 mm。

图 1. 2294 nm ZnWO4拉曼激光器实验装置

Fig. 1. Experiment setup for 2294 nm ZnWO4 Raman laser

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3 结果与讨论

拉曼晶体材料的拉曼谱线在拉曼激光器的设计过程中至关重要,通过分析其拉曼谱线,从而选择合适的抽运光波长,通过拉曼频移量计算出拉曼激光器的理论输出波长,由此确定激光器各个元件的镀膜参数。测试了实验所用的ZnWO₄拉曼晶体的拉曼谱线,如图2所示。实验上测试拉曼谱线使用的仪器型号为JobinYvon-T64000的拉曼光谱仪,激发光源是波长为514.5 nm 的Ar-Kr离子激光器。根据文献[ 11]的研究理论,ZnWO₄单晶的每个晶格包含12个原子,并存在36个振动模式,其中8个平行ZnWO₄的结晶学主轴方向的拉曼振动模式(A_g),10个垂直ZnWO₄的结晶学主轴方向的拉曼振动模式(B_g),8个红外振动模式(A_u),10个声学平移模式(B_u)。图2的测试结果与文献[ 11]的理论相符合,在100~1800 cm^-1范围内,906.7 cm^-1所获得的振动模A_g最强,其他的振动模式在文献[ 12]中有详细的分析。

图 2. a轴切割的ZnWO4晶体的拉曼频移谱线

Fig. 2. Raman spectrum of ZnWO4 crystal

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实验上采用的是耦合腔内腔抽运设计,激光器有两个输出端,分别输出基频激光与一阶斯托克斯激光。此种设计既可以充分利用谐振腔内部高功率抽运强度,又可以防止由于功率密度过高而损坏腔内元件。采取内腔耦合结构,可以利用腔内基频光的高功率密度,从而降低拉曼转换阈值,增大转换效率。对基频光进行输出,在实验调节上具有更直接的指导意义,同时腔内高功率密度的基频光得到一定的输出,使得腔更加稳定。经过仔细调校,最终得到了一阶斯托克斯拉曼激光,用格兰泰勒棱镜测试其偏振特性,其偏振度接近1。

实验使用光谱仪(NIRQuest256-2.5,900~2500 nm)来记录光谱数据。当调Q重复频率为3 kHz,793 nm LD的抽运功率为20 W时,其光谱数据如图3所示。由图3可知,在LD抽运功率为20 W时,基频激光的中心波长为1899 nm,拉曼激光的中心波长为2294 nm,经过计算,其拉曼频移量为906.959 cm^-1,与图2的A_g模式(906.7 cm^-1)相对应。

为了获得更高功率与更大转换效率的拉曼激光输出,实验测试了不同调Q重复频率下ZnWO₄拉曼激光器的输出特性。

图 3. ZnWO4拉曼激光器的输出光谱

Fig. 3. Optical spectrum for ZnWO4 Raman laser

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图4所示为不同调Q重复频率下的基频光平均输出功率变化曲线。相同的重复频率下,随着抽运功率增大,基频光的平均输出功率逐渐增加。相同的抽运功率下,重复频率越高,基频光的平均输出功率越大。这主要是重复频率的增大导致拉曼晶体的转换效率降低,从而增加了基频光的输出功率。在793 nm LD抽运功率为34.2 W时,重复频率为3 kHz与10 kHz的基频光平均输出功率分别为1.218 W和1.569 W。

图 4. 不同调Q重复频率下基频光的平均输出功率

Fig. 4. Average output power at 1889 nm as a function of incident pump power at different repetition frequencies

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图5所示为不同调Q重复频率下的基频光平均脉冲宽度变化曲线,相同的抽运功率下,脉冲宽度随着抽运功率的增加而减小。更小的重复频率更有利于获得较小的脉冲宽度,对应腔内的峰值功率也会更高。相同抽运功率为34.2 W,重复频率为10 kHz下基频光的脉宽为97.2 ns,而在重复频率为3.0 kHz下基频光的脉宽仅为60.32 ns。

图 5. 不同调Q重复频率下1889 nm基频光的脉冲宽度

Fig. 5. Pulse width at 1889 nm as a function of incident pump power at different repetition frequencies

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图6所示为不同调Q重复频率下2294 nm的一阶斯托克斯激光平均输出功率与抽运功率的关系。在相同的调Q重复频率下,拉曼激光的平均输出功率随着抽运功率增加逐渐增加。当抽运功率增加至34.2 W时,拉曼激光的平均输出功率开始下降,功率曲线出现拐点。在调Q重复频率为10 kHz时,拉曼激光产生的阈值为14.3 W,最大平均输出功率为29.9 mW。而当重复频率为3 kHz时,阈值为12.9 W,最大平均输出功率为173 mW。这主要是因为随着抽运功率的增加,增益晶体内部的热透镜效应加剧,谐振腔不稳定,导致拉曼激光平均输出功率减小。在相同的抽运功率下,重复频率越低,一阶斯托克斯拉曼激光转化效率越高。低重复频率下,腔内的峰值功率更高,更有利于一阶斯托克斯拉曼激光的转换,同时发生拉曼转换的阈值也更低。

图 6. 不同调Q重复频率下的2294 nm拉曼激光的平均输出功率

Fig. 6. Average output power at 2294 nm as a function of incident pump power at different repetition frequencies

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图7所示为不同调Q重复频率下,2294 nm的

一阶斯托克斯激光的脉冲宽度与抽运功率的关系。在相同的重复频率下,脉冲宽度随着抽运功率的增加而减小。相同的抽运功率下,重复频率越低,脉冲宽度越小。在抽运功率为34.2 W,重复频率为10 kHz时,基频光的脉宽为97.2 ns,拉曼光的脉宽为7.674 ns。当抽运功率34.2 W,重复频率为3.0 kHz时,基频光的脉宽分别为60.32 ns,拉曼光的脉宽为2.280 ns。由以上特性分析可知,当抽运功率为34.2 W、重复频率为3 kHz时,拉曼激光器能获得最高峰值功率输出,此时的峰值功率为25.292 kW。

图 7. 不同调Q重复频率下2294 nm拉曼激光的脉冲宽度

Fig. 7. Pulse width at 2294 nm as a function of incident pump power at different repetition frequencies

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当抽运功率为34.2 W、重复频率为3.0 kHz时,基频激光与2294 mn一阶斯托克斯激光的脉冲形状如图8所示。此时基频光的脉宽为60.32 ns,拉曼光的脉宽为2.280 ns。拉曼光的脉冲宽度明显低于基频光的脉冲宽度,这主要是因为拉曼激光器具有压缩脉冲宽度的特性^[13]。

图 8. 抽运功率为34.2 W、重复频率3 kHz时的脉冲形状。(a)基频光;(b)一阶斯托克斯激光

Fig. 8. Waveform of single pulse with pump power of 34.2 W and repetition frequency of 3 kHz. (a) Fundamental frequency light; (b) first-order Stokes laser

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4 结论

搭建了基于Tm∶YLF的内腔抽运ZnWO₄拉曼固体激光器,实现了波长为2294 nm的ZnWO₄的一阶斯托克斯激光输出,当抽运功率为34.2 W,调Q重复频率为3 kHz时,ZnWO₄一阶斯托克斯拉曼激光最大平均输出功率为173 mW,此时对应的脉宽为2.280 ns,脉冲能量为57.6 μJ,峰值功率达到25.292 kW,实验上验证了ZnWO₄晶体可以用作红外拉曼固体激光器的拉曼晶体。所研制的高峰值功率2294 nm拉曼激光可用于红外遥感、气体分子探测与环境监测等领域。