飞秒激光场中原子/分子的隧道电离及应用 下载: 1369次
1 引言
自从1960年Maiman[1]制造出第一台激光器以后,激光就以其高亮度和高相干性的优点,一直在现代物理学的研究中占据着十分重要的地位。特别是20世纪80年代,,Strickland和Mourou[2]提出了啁啾脉冲放大(CPA)技术,克服了高光强下非线性效应对增益介质的损坏的难题,极大地提高了激光场的峰值功率,推动了超短超强激光的发展,对激光科学产生了极具革命性的影响,在物理、化学、生物、医学等领域都开启了一个全新的时代,对基础研究和应用研究产生了广泛而深远的影响。超强超短激光的发展与应用已经成为国际科技竞争的重大前沿领域之一,为此我国也大力发展超短超强激光技术[3-5]。2018年, Mourou等因其对超强激光技术的巨大贡献获得了诺贝尔物理学奖,再一次掀起了人们对超强超短激光的研究热情。
目前,大部分实验室使用的激光峰值光强在1014~1015 W/cm2的范围内,此时激光的电场强度可以与原子/分子内部的库仑场相比拟,这个时候电子会受到库仑场和激光场的共同作用,产生许多新的有趣的物理现象,而此时传统的微扰理论失效。1964年,Keldysh[6]提出强场电离理论,把电磁场中的自由电子态当作被电离的电子末态,从而计算出电离过程中的跃迁矩阵幅。这个理论不仅能计算出强场的电离速率,还能预测许多非微扰的电离现象。随后,Perelomov等[7]在Keldysh的工作基础上给出氢原子任意原子态的电离速率公式和电子末态动量分布,同时还将激光的偏振拓展到任意椭偏率。1986年,Ammosov等[8]利用准静态条件(即认为在电离的过程中激光场是不含时的),将PPT理论(Perelomov Popov Terent'ev theory)的表达式简化,得到绝热近似下的原子电离速率。2002年,Tong等[9]在充分考虑波函数的对称性和渐进行为之后,在原子隧穿电离模型(ADK)理论的基础上提出分子隧穿电离模型(MO-ADK)。这个模型不仅成功给出了双原子分子和线性多原子分子的电离速率,而且还能得到电子的末态角分布,因此该模型得到了广泛的应用并获得了较好的发展。这些早期工作为后来的半经典理论打下了坚实的基础,成为强场领域不可或缺的基石。
原子和分子在强激光场中的电离机制可以通过Keldysh参数
强激光场电离出来的电子随后会在激光场和库仑场的共同作用下运动。1993年,Corkum等[14-15]忽略库仑场的作用,提出了一个简单直观的物理模型来描述隧穿电子的运动规律,即Simple-Man模型。这个模型虽然可以定性地预测许多物理结果,但是在定量上与实验结果还有比较大的差距。随后,在经典轨迹的蒙特卡罗模型[16]中考虑长程库仑势作用,可以提供更加定量化的描述,但是由于没有考虑电子轨迹之间的干涉效应,与实际的电子动量分布有很大差距。为了克服这个困难,可以在经典轨迹的蒙特卡罗模型的基础上考虑电子轨迹相位,也就是量子轨迹的蒙特卡罗模型,该模型的计算过程简单,并且可以得到与实验结果符合更好的电子动量分布[17],从而得到了广泛的应用。
对于直接电离的电子,电子动量分布中存在周期间干涉和周期内干涉两种干涉结构[18],如果考虑再散射过程,就会出现更多的干涉通道,产生更复杂的干涉现象[19-21]。这些复杂的物理现象进一步促进了诸如电子全息、阿秒脉冲产生[22]、电子波包控制等一系列新兴技术的发展。由于电子动量分布中的干涉结果详细记录了电离过程中电子和母核的动力学信息,电子干涉和电子全息已经成为探测电子动力学、原子轨道结构以及原子/分子尺度上的化学反应进程的重要手段。目前,随着强场电离理论[23-25]的进一步发展,人们可以计算出电子的瞬时动力学信息,最终实现在阿秒时间尺度上对原子或分子内部的电子行为进行操控[22]。
随着强场物理的发展,双色光场成为调控电离解离动力学的重要手段[10,26]。通过调节两束光的相对光强、相对偏振、相对频率和相对相位等,可以实现对原子/分子内部电子超快动力学过程的操控,这也是目前强场物理的重要研究方向之一[27]。
2 原子/分子的强场隧道电离
2.1 非绝热隧道电离的电子初始状态的研究
强场电离过程中,电子通过隧穿机制从激光场和库仑场共同形成的势垒中出射,成为自由电子。隧穿后的电子,会有初始动量分布和初始相位分布。这些初始状态对电子的末态动量分布有很重要的影响。正如引言中提到的情况,当Keldysh参数
式中:
式中:
为了在实验上观察到这种非绝热现象,可以利用不同椭偏率的椭圆偏振激光场来电离原子,得到不同的电子末态动量分布,然后通过绝热理论和非绝热理论分别计算出电子的末态动量分布,结果如
图 1. 末态动量分布随激光椭偏率的变化。(a)(d)实验分布;(b)(e)非绝热仿真结果;(c)(f)绝热仿真结果[32]
Fig. 1. Ellipticity dependence of final momentum distribution. (a)(d) Experimental distributions; (b)(e) nonadiabatic simulation results; (c)(f) adiabatic simulation results[32]
从另一个方面来看,在绝热电离理论中电子不具有初始相位,而在非绝热理论中电子则存在势垒下相位[10]。强场电离中的周期内干涉模式可以被看作是一种时间双缝干涉条纹[18,34],而电子的初始相位会对周期内干涉条纹产生进一步的调制,但是这个调制效果比较小,而且容易受到库仑场的影响,所以在末态电子的动量分布上很难直接观测到势垒下相位的调制作用。Han等[10]采用强度接近的正交双色线偏振激光来研究电子的势垒下相位,这种条件的激光场能够减少库仑聚焦作用对势垒下相位的干扰,同时能够产生比单色线偏光更复杂的干涉结构,使得势垒下相位被进一步放大。
图 2. 双色正交场中的电子动量分布。 (a)实验测得的电子动量分布;(b)使用无近垒相位的 CCSFA理论计算的动量分布;(c)有近垒相位的CCSFA理论计算的动量分布[10]
Fig. 2. Electron momentum distributions for an orthogonal two-color field. (a) Experimental electron momentum distribution; (b) simulated electron momentum distribution calculated by CCSFA model without sub-barrier phase; (c) simulated electron momentum distributions calculated by CCSFA model with sub-barrier phase[10]
2.2 双指针阿秒钟电子干涉术
随着强场物理的深入发展,科学家已经实现了飞秒乃至阿秒时间尺度上的电子动力学研究。其中阿秒钟(attoclock)技术基于超快激光与原子中电子相互作用的物理规律,可以测量电子的超快动力学过程。利用这个技术,可以使用现在已经成熟的飞秒脉冲技术来探测阿秒尺度的动力学过程[36],为阿秒物理的发展奠定重要的理论基础。目前,关于电子在隧穿过程中是否需要隧穿时间[37-40]的问题已经引起了科学家的广泛争论,目前还没有成熟的阿秒技术可以直接研究这个过程,但是阿秒钟作为一种新型技术可以用于隧穿过程的物理研究中。
在圆偏振激光的作用下,激光电场在一个光周期(比如波长为800 nm的激光,其光周期为2.7 fs)内旋转360°,不同时刻电离的电子波包会在动量空间上被映射到不同的发射角,通过角度-时间的对应关系,可以实现对电子电离时刻的分辨。通过这种基于圆偏振激光的角度分辨streaking技术,波长为800 nm的激光具有2.7 fs/360°,即7.5 as/1°的超高时间分辨能力,因此被称为阿秒钟。但采用单束圆偏振激光实现的阿秒钟技术获得的光电子动量谱中通常不含有电子干涉效应,很难读取有用的动力学信息。因此,需要采用同向旋转的双色(
在双指针阿秒钟测量技术中,电离时刻相差一个400 nm光周期的两个电子波包,将受到800 nm波长光场的相反作用,这两个电子波包振幅和相位的变化将被映射到其干涉图案的变化中,
图 3. 实验测得的电子动量分布。(a)单色圆偏振激光场;(b)双色圆偏振激光场[26]
Fig. 3. Measured electron momentum distributions. (a) Single-color circularly polarized laser field; (b) two-color corotating circularly polarized laser field[26]
2.3 分子结构成像
对于分子而言,通过测量电离率随分子取向角的变化即可得到分子的结构信息[42-43]。在轴向反冲近似下,解离过程中分子轴的转动可以忽略不计。因此,通过测量解离碎片离子的动量,即可得到电离时刻分子轴的取向。对于O2分子,在最高占据轨道(HOMO)电离之后的单价离子处于稳定态X2Πg,不会立即发生解离,而由次高占据轨道(HOMO-1)电离产生的单价离子的a4Πu态会与f4Πg激发态存在强烈的耦合作用,然后通过键软化机制发生解离,产生O+离子,如
图 4. 激光场中O2的解离。 (a)实验测得的O+的动能释放量;(b) Ⅰ电离区的电子角分布[44]
Fig. 4. Dissociation of O2 in laser field. (a) Experimentally measured kinetic energy of O+; (b) electron angular distribution in area Ⅰ[44]
此外,散射电子在分子结构成像领域也有广泛的应用,比如可以利用解离过程中的再碰撞电子实现分子结构的成像。分子钟(molecular clock)技术[45-46]是指电子在激光场的最大值处被电离,这相当于将D2分子从基态抽运到
2.4 电离电子的自旋极化
2011年,Barth等[47]通过理论预测在强圆偏振激光场中,稀有气体最外层
采用波长为400 nm和800 nm的单色右旋圆偏振激光分别电离Xe原子,得到具有高分辨率的电子动量分布[50]。在400 nm波长条件下,测量得到的可分辨多光子特征的电子能谱和动量谱结构如
图 5. 电子的动量分布。(a)在波长为400 nm的圆偏振激光场条件下电子的动量分布图像;(b)由强场电离近似理论(SFA) 计算的电子动量分布;(c)自旋极化率随电子动量的分布;(d)自旋极化率随光电子能量的分布[50]
Fig. 5. Electron momentum distributions. (a) Measured electron momentum distribution for circularly polarized light at 400 nm; (b) simulated electron momentum distribution by strong ionization approximation (SFA); (c) electron momentum distribution of spin polarization; (d) electron energy distribution of spin polarization[50]
3 结论
目前,人们已经对于超快激光与原子/分子物理的相互作用形成较为清晰的物理图像。在理论上,对强场物理过程的刻画慢慢从整体近似向瞬时精确的方向发展;在实验上,人们使用两束或者多束激光与原子/分子相互作用,通过调控激光参数,可以更加细致、全面地探究隧道电离、多光子电离、非顺序双电离[52-53]、高次谐波产生等物理过程[44,54-55],为进一步实现电子动力学操控提供了可行方案。同时,如何通过强场电离得到高自旋极化度的电子也是目前的理论和实验研究的中心课题之一。
随着超快激光技术的不断发展,超快物理特别是阿秒物理的发展,已经引起人们的极大兴趣。在微观世界, 生物、化学和物理逐渐失去明显界限,电子的运动是解释微观生物、化学和物理现象的共同基础。这些电子运动的时间尺度处在阿秒到皮秒之间,因此,阿秒量级的超高时间分辨率与原子尺度的超高空间分辨率相结合可能会为生物、化学和物理过程控制提供基础。随着阿秒脉冲技术的不断发展, 原子、分子乃至凝聚态物质中的阿秒电子动力学研究也逐渐引起人们的关注,开展相关的超快动力学研究将是阿秒科学的总体发展趋势。
同时,强场物理也在向更广更宽的方向发展。从激光光强的角度来看,随着激光技术的发展,人们已经可以得到光强大于1018 W/cm2的超强激光场,这时候相对论效应已经不可忽略,如何描述相对论区的电子电离过程将是一个研究热点。随着激光光强不断增大,强场物理技术进入激光核物理领域,为研究基本物理过程乃至宇宙起源提供重要的研究手段。从与强场作用的靶材料来看,人们不再满足于仅研究稀有气体原子或者简单分子的强场物理过程,转而探索复杂分子(如苯、富勒烯等)、团簇、纳米颗粒、固体材料等与强激光场的相互作用,这使强场物理和其他学科之间的联系变得更加紧密,也衍生出一些新的学科。总之,强场物理的未来是光明的,需要人们付出更大的努力进行实验和理论上的探索。
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