1 引言

紫外激光具有波长短、聚焦性能好、光子能量高且可进行冷处理等特点,能激发特定的光化学反应,在光数据存储、光谱分析、光盘控制、光化学反应、大气探测、工业加工^[1]、生物、医学及科研领域^[2]都有着广泛的应用。紫外激光器可分为固体紫外激光器、气体紫外激光器和半导体紫外激光器。利用激光二极管(LD)抽运的全固态激光器相较于其他类型的激光器而言,具有效率高、性能可靠、硬件结构简单的特点,因此应用最为广泛^[3]。通常实现紫外连续激光输出的方法是利用晶体材料的非线性效应实现变频,先利用倍频技术得到二次谐波,然后再利用和频或倍频技术得到紫外激光。但是,这种方式需要经历两次频率转换过程,光-光转换效率大幅降低。

三价镨离子(Pr³⁺)作为一种可以直接通过下转换实现可见光输出的稀土元素离子而备受关注^[4-10],其能级跃迁可以产生数种颜色的可见光,包括深红色(约695 nm和 720 nm)、红色(约640 nm)、橙色(约605 nm)、绿色(约522 nm)和蓝色(约490 nm)。同时,Pr³⁺的出现也使通过一次频率转换获得紫外光的方法成为可能。掺镨氟化钇锂(Pr∶YLF)晶体被认为是所有Pr³⁺掺杂氟化物中最有前途的一种晶体^[11]。近年来,国内外通过一次倍频Pr∶YLF来获得连续紫外光的方法相继被报道。

2006年,Richter等^[12]使用光泵半导体激光器作为抽运源并采用折叠腔,通过抽运Pr∶YLF晶体获得了639.5 nm的基频光,再通过三硼酸锂(LBO)晶体倍频获得了320 nm的紫外光,其功率为19 mW。2007年,该课题组采用更高输出功率(1.6 W)的光泵半导体(OPS)抽运Pr³⁺∶YLF激光器,采用LBO晶体腔内倍频获得最高功率为364 mW的320 nm紫外激光输出,抽运光到紫外光的转换效率达22%。同年, Ostoumov等^[13]采用输出功率为5.3 W的OPS抽运Pr³⁺∶YLF,成功获得输出功率为1.3 W、波长为360 nm的激光输出,抽运光到紫外光的光-光转换效率约为28.9%;采用V-tpye结构, 得到522 nm处的输出功率达2.5 W,倍频后获得功率为620 mW的261 nm紫外输出,整体的光-光转换效率约为12.4%^[14]。2008年, Ostoumov等^[15]采用Z型腔结构,利用两个功率为5.3 W的OPS抽运Pr³⁺∶YLF晶体,得到261 nm处的输出功率达1 W。目前,关于利用Pr∶YLF晶体腔内倍频获得261,320,360 nm连续紫外光的报道较多,且输出功率不断被提升,而349 nm作为Pr∶YLF晶体的一条弱谱线倍频光,因获得的难度较大而鲜有报道。2013年,Liu等^[16]采用一个最大输出功率为830 mW的蓝光LD端面抽运Pr∶YLF晶体和偏硼酸钡晶体腔内倍频的方式获得了最高功率为33 mW的349 nm的紫外光,抽运光到紫外光的光-光转换效率约为3.9%。

本文将两个不同波长的蓝光二极管合光后作为抽运源,将349 nm连续紫外光功率提升到132.2 mW,同时将抽运光到紫外光的光-光转换效率提升至4.5%,为一些生物、光学等领域对紫外光吸收带较窄的物质研究提供了实验基础。

2 实验研究

2.1 实验装置

将德国OSRAM公司生产的抽运功率为1.4 W和1.5 W、中心波长为444 nm和469 nm的两个蓝光LD合光作为抽运源,对国产Pr∶YLF晶体进行端面抽运,激光器采用Z型折叠腔结构,腔内采用LBO晶体进行频率转换,实验装置如图1所示。

图 1. 实验装置示意图

Fig. 1. Schematic of experimental setup

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Pr∶YLF晶体在蓝光波段(444,469,479 nm)存在三条比较大的吸收谱,如图2所示。随着蓝光LD的成熟化与商业化,采用蓝光二极管作为抽运源比较普遍,但限于蓝光二极管的单管功率不高,抽运功率还没有提升上来。此外,Pr∶YLF晶体对光的吸收存在偏振特性,对π偏振方向抽运光的吸收最强,所以采用多个二极管光纤耦合后抽运Pr∶YLF晶体时,由于光纤耦合造成抽运光偏振特性下降,会进一步降低Pr∶YLF晶体对抽运光的吸收效率。将两个波长不同的LD进行空间合光后作为抽运源,一方面提高了整体抽运功率,另一方面可以保留抽运光的偏振特性,提高晶体吸收效率。这种采用两种波长合光并保留偏振特性的合光技术更具有实用价值。实验中选择的是德国OSRAM公司生产的功率为1.4 W、波长为444 nm和功率为1.5 W、波长为469 nm的蓝光LD,固定二极管时均将其方向调整为π偏振方向,使Pr∶YLF晶体对抽运光的吸收效率最高。两个LD分别采用焦距f=4.2 mm的单透镜准直,然后利用实验室自镀膜的45°合光片(对444 nm高透射,对469 nm高反射)将两束抽运光合在一条光路中,将其作为抽运源。合束后的光斑尺寸约为4.3 mm×1.3 mm,然后通过焦距为12 mm的平凸镜将抽运光聚焦到Pr∶YLF晶体上。

图 2. Pr∶YLF晶体偏振吸收谱

Fig. 2. Polarized absorption spectra of Pr∶YLF crystal

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激光工作物质采用Pr∶YLF晶体,尺寸为3 mm×3 mm×5 mm,Pr³⁺的掺杂浓度(质量分数)为0.5%,端面镀对444~469 nm抽运光高透射、对698 nm基频光高反射的膜,将该膜作为腔镜使用,另一面镀对444~469 nm和698 nm抽运光高透射的膜。倍频晶体选择LBO(I类相位匹配,两个切割角度分别为:θ=90°和φ=43.8°),晶体长度为10 mm,LBO双面抛光未镀膜。Pr∶YLF晶体和LBO晶体分别固定在铜制机械件中进行热传导散热,并通过热电冷却器精确控温。

实验系统采用Z型折叠腔结构,这种结构对谐振腔内光斑设计更灵活,可以兼顾工作物质和频率变换晶体处的基频光光斑直径,从而可提高光-光转换效率。腔镜M₁和M₂是曲率半径为200 mm的凹面镜,M₁表面镀对698 nm抽运光高反射的膜;输出镜M₂表面镀对698 nm抽运光高反射、对349 nm抽运光高透射的膜,全反镜M₃是曲率半径为600 mm的凹面镜,表面镀对698 nm和349 nm抽运光高反射的膜,腔镜M₁、M₂和M₃表面还镀有Pt(在600~640 nm和720 nm处部分透过)。选择谐振腔臂长L₁=75 mm,L₂=75 mm,L₃=45 mm,如图3所示。用Matlab软件模拟可得Pr∶YLF晶体处光腰直径ω₁约为150 μm,LBO晶体处光腰直径ω₂约为120 μm。

图 3. 谐振腔内各位置处光斑直径

Fig. 3. Spot diameters at different positions within resonator cavity

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2.2 实验结果及分析

当抽运源电流最大时,抽运光经准直镜和合光片后抽运长度为5 mm、掺杂浓度为0.5%的Pr∶YLF晶体,测试得到经聚焦镜(f=12 mm)后Pr∶YLF晶体对444 nm抽运光的吸收功率约为1.1 W,对469 nm抽运光的吸收功率约为1 W。由测量得到的Pr∶YLF晶体吸收前后的LD功率可知,该实验系统对1.4 W的444 nm LD的吸收效率约为82%,对1.5 W的469 nm LD的吸收效率约为65%。分析得到的Pr∶YLF晶体对抽运光的吸收效率较高的原因主要有两方面:1)采用的德国OSRAM公司生产的LD的偏振性较好,在固定LD时考虑Pr∶YLF晶体的偏振吸收特性,使LD输出光方向与π偏振方向相吻合;2)采用的低功率LD线宽较窄,通过温度调节可使LD波长与Pr∶YLF晶体的吸收峰相吻合。

按照所设计的腔型搭建光路,调试中发现谐振腔对镜片膜系较敏感, 720 nm基频光的谱线强度易超过698 nm的谱线强度,导致激光器输出360 nm紫外光。图4为采用海洋光学高精准测量仪器HR4000测得的Pr∶YLF晶体的荧光曲线,可以看出720 nm谱线距离698 nm谱线较近且强度约为698 nm谱线的1.6倍。要想获得单一波长的698 nm基频光,需要抑制增益较强的607,640,720 nm附近的谱线。由于607 nm、640 nm谱线距离698 nm较远,所以在单镜镀膜时,其透过率大于80%;而720 nm谱线距离698 nm谱线相对较近,所以在720 nm谱线处实现高透难度很大。通过这种三镜结构的折叠腔,可以将720 nm谱线的透过率分散在三个镜片上,从而降低镀膜难度。

图 4. Pr∶YLF晶体的荧光谱线

Fig. 4. Fluorescence spectrum of Pr∶YLF crystal

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实验时,选择在Pr∶YLF晶体端面一侧镀对698 nm抽运光高反射的膜,不考虑对其他谱线的抑制,在全反镜M₁、M₂和M₃上镀对720 nm和607~640 nm部分透过的膜。经过多次镀膜和调试,当全反镜整体对720 nm抽运光的透过率约为6%、对640 nm抽运光的透过率大于80%时获得较理想的效果。此外,针对348.5 nm抽运光,对LBO晶体定制切割角度θ=90°,φ=43.8°,也可对波长选择有一定的帮助。仔细调节LBO晶体角度,测试得到谱线中心波长为348.9 nm,如图5所示。用Spiricon轮廓分析仪测得光斑的二维和三维成像如图6所示,光束呈高斯分布,光斑椭圆度可达0.922。

图 5. 348.9 nm紫外光的光谱

Fig. 5. Spectrum of 348.9 nm UV laser

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图 6. 348.9 nm紫外光轮廓。(a)二维成像图;(b)三维成像图

Fig. 6. 348.9 nm ultraviolet laser profile. (a) Two- dimensional image; (b) three-dimensional image

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利用美国Coherent公司的PS19Q型功率计测试功率,在1.4 W的444 nm和1.5 W的469 nm两个蓝光LD最大抽运功率下,获得了最大输出功率为132.2 mW的紫外光,抽运光到紫外光的光-光转换效率约为4.5%。根据实验测试结果,将激光器的输出特性曲线进行拟合,如图7所示。在最大抽运功率时,测得激光器的2 h功率稳定性为1.83 %,测试结果如图8所示。

图 7. 348.9 nm激光的输出功率随吸收的抽运功率的变化

Fig. 7. Output power versus absorbed pump power for 348.9 nm laser

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图 8. 348.9 nm激光器功率稳定性

Fig. 8. Power stability of 348.9 nm laser

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3 结论

采用Z型折叠腔结构,研究了双蓝光二极管合光抽运Pr∶YLF晶体腔内倍频的全固态连续紫外激光器。通过优化腔镜膜系设计及腔长,用Matlab软件模拟获得了Pr∶YLF晶体处的束腰直径约为150 μm,LBO晶体处的束腰直径约为120 μm。在1.4 W的444 nm和1.5 W的469 nm两个蓝光LD最大抽运功率下,获得了最大功率为132.2 mW的连续紫外光输出,抽运光到紫外光的光-光转换效率约为4.5%。实验测试得到光谱谱线的中心波长为348.9 nm,光斑椭圆度为0.992。在最大抽运功率下连续测量2 h后,得到输出紫外光的功率稳定性为1.83%。